Recommandations et Perspectives

Si ces travaux permettent d’établir une caractérisation chimique et thermique des décharges dans la vapeur d’eau, de nombreux points restent à approfondir pour étayer celle-ci. On peut noter par exemple le temps de vie très long du radical OH, plus de 100 µs à pression atmosphérique. Les mécanismes menant à un temps de vie si long ne sont pas élucidés. Une mesure quantitative de la den-sité de OH indépendante du modèle de cinétique chimique serait intéressante. Ceci pourrait être effectué par absorption UV ou par émission infrarouge. Il serait aussi intéressant de confirmer la mesure de température du gaz obtenu par LIF avec une autre méthode, par la Diffusion Rayleigh par exemple.

Un point important concerne la mesure de densité électronique extrêmement importante pendant l’impulsion. Des valeurs élevées comparables ont déjà été observées par des méthodes similaires d’analyse de l’élargissement Stark d’es-pèces atomiques dans d’autres types de décharge. Malgré l’analyse poussée de l’élargissement des raies observées, il reste possible qu’il ne s’agisse pas d’un l’élargissement par effet Stark. La première étape est d’identifier la source de la double composante observée sur les spectres, grâce à une mesure en single shot ou un balayage latéral de la décharge. Une fois cette incertitude levée, il se-rait intéressant d’effectuer une mesure de densité électronique complémentaire, par exemple par diffusion Thompson (Thompson scattering) ou interférométrie microonde.

Pour compléter les études de cinétique chimique, la mesure des densités des atomes d’oxygène et d’hydrogène apporterait des informations cruciales. Ces mesures pourraient être effectuées par TALIF (Two-photon Absorption Laser Induced Fluorescence). La mise en place et la validation d’un mécanisme de cinétique chimique pour la vapeur d’eau pure reste un challenge à relever. Comme nous l’avons souligné, la production d’hydrogène n’a pas été optimisée dans ce réacteur. On pourrait donc envisager la construction d’un nouveau réacteur pour optimiser les performances en termes de vitesse de production et d’efficacité de la production d’hydrogène. Il faudrait pour cela augmenter le volume de contact entre la vapeur d’eau et le plasma, pour traiter tout le volume d’eau. Il faut noter toutefois que la réaction de recombinaison entre H2 et O2 reste un désavantage majeur de cette méthode. Il serait donc intéressant de séparer H2 ou O2 après la décharge, par exemple avec une membrane poreuse. Enfin, cette étude met en évidence l’importance des effets des décharges NRP sur les molécules d’eau présentes en grande quantité dans les gaz partiellement brulées ou dans les mélanges EGR en combustion. Jusqu’à présent, les études en combustion assistée par plasma se sont focalisées sur l’action des décharges sur l’air en tant qu’espèces majoritaires dans les gaz frais prémélangés. La forte production d’électrons en présence de vapeur d’eau (1000 fois plus que le maximum mesurée dans l’air par Rusterholtz et al. (2013)) peut modifier de manière très significative le comportement et les effets des décharges NRP dans les gaz partiellement brûlés ou en présence d’EGR. De plus, si les quantités de OH produites sont supérieures en présence de vapeur d’eau, cela pourrait fortement accélérer la cinétique chimique par les réactions RH + OH −−→ R · + H₂O.

Energy measurement

To measure the energy deposited in the gas by the discharge, accurate acquisi-tion of the voltage and current waveforms are required. The voltage is measured with a 100-MHz bandwidth high-voltage probe (LeCroy PPE20kV). The cur-rent is measured with a Pearson coil curcur-rent monitor (Model 6585) connected to an attenuator (Barth Model 2-20). Both voltage and current signals are re-corded simultaneously with a 1GHz LeCroy Wavepro7100 oscilloscope. Time response of the probes must be adapted to ns pulses. Two problems that can arise from using an inadequate voltage probe : wrong waveform structure and ringing.

A.1 Bandwidth

First, the bandwidth has to be large enough to capture the fast rise-time of the pulsed discharge. The 100-MHz bandwidth voltage probe seems too low for the ns discharge, but the rise-time (1-ns) corresponds to the requirements for such a measurement. The 100-MHz bandwidth probe used in this experiment has been compared to a 450 MHz bandwidth voltage probe (GE 4512 elditest). The measured pulse shape was nearly identical with both probes.

To validate the voltage measurement, a rise-time verification have been conduc-ted durind Dave Pai PhD (Pai (2008)). We choose to set a BNC pulse delay generator (model BNC 555) to produce 2.5-V TTL pulses with 2-ns rise/fall times, and 20-ns pulse duration, which are time profiles similar to that of the

high-voltage pulses for plasma generation. To use the TTL pulses as a reference, we had to measure them using a device with much greater bandwidth than the PPE20kV voltage probe. Instead of using a probe, we chose a 2-m RG-58C/U cable, which typically has a 0.18 dB/m of attenuation at 100 MHz and 0.76 dB/m of attenuation at 1 GHz1. It follows that the 2-m cable has a 1.52 dB of attenuation at 1 GHz. Its bandwidth is therefore greater than 1 GHz, accor-ding to the standard definition of a -3 dB high frequency cutoff. In addition, the cable has BNC connectors, which typically produce negligible reflexion below 4 GHz2. Thus, TTL pulses measured using RG-58C/U cable are appropriate reference signals.

FigureA.1compares the cable-measured 20-ns TTL signal with the PPE20kV-measured signal. The PPE20kV is designed to have a high S/N for measu-rements in the kilovolt range (S/N=95 at 7kV). Its S/N is only about 2 at the TTL level of 2.5V. Nevertheless, the shape od the fast TTL signal is well reproduced by the PPE20kV probe.

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FigureA.1 –Measured TTL signals generated by the BNC 555 pulse delay generator using the coaxial cable (thick) and the Lecroy PPE20kV (thin). PRF = 30 kHz. Image taken from Pai (2008).

Thus, even if the bandwidth seems too low for the nanosecond discharge, the rise-time (1-ns) corresponds to the requirements for such a measurement.

1. http://www.radio-electronics.com/info/antennas/coax/coax_cable_ connectors.php

A.1.2 Current probe

A validation of the current probe has also been performed. In a situation wi-thout discharge, the measured current is equal to the displacement current, so the following equation is verified : I = C dU/dt. Thus, we took the differentiate of the measured voltage, and checked that the rise time was nearly identical with both probes, has shown on the figureA.2.

-10 0 10 20 30 40 -15 -10 -5 0 5 10 15 Time [ns] C u rr e n t [A ] Δτ = 2.4 ns -2x1012 -1x1012 0 1x1012 2x1012 d U /d t [V /s ]

FigureA.2 –Evaluation of the rise-time of the current probe, as well as the temporal shift ∆τ between the current i(t) and the differentiate of the measured voltage ∂u(t′)

∂t′ .

This experimental study shows that the time response of both probes is adapted to measure ns-pulses.