Rétrodiffusion Rutherford (RBS)

Le principe de la rétrodiffusion Rutherford (détaillé dans la référence [94]) consiste à envoyer sur un échantillon un faisceau d’ions légers (typiquement des ions H⁺ ou des ions He⁺) monocinétique et parallèle, d’énergie cinétique pouvant être choisie entre une centaine de keV et quelques MeV, et à mesurer le nombre et l’énergie des ions rétro-diffusés dans une direction donnée. L’énergie à laquelle un ion rétrodiffusé est détecté dans cette direction est caractéristique de l’atome sur lequel il a diffusé, car elle dépend de la masse de cet atome. Elle est également caractéristique de la profondeur à laquelle est situé cet atome. Celle-ci peut être connue grâce à la perte d’énergie par unité de longueur (appelée pouvoir d’arrêt) des ions dans la matière, qui est tabulée [99]. Une analyse RBS permet donc d’identifier les différents types d’atomes présents dans un échantillon ainsi que leurs profils de concentration en fonction de la profondeur, jusqu’à typiquement quelques µm, qui est l’ordre de grandeur du parcours des ions utilisés. Ces ions subissent des interactions élastiques avec les atomes de la cible mais induisent aussi des processus inélastiques (excitation, ionisation) lors d’interactions avec les électrons de la cible. On peut cependant montrer que les déflexions des ions sont dues essentiel-lement aux interactions élastiques. En ce qui concerne le ralentissement des ions dans la matière, les processus dominants dépendent de la vitesse initiale de l’ion, qui est comparée à la vitesse moyenne des électrons de la cible. A haute vitesse, ce qui cor-respond à notre situation expérimentale, ce sont les nombreux processus inélastiques qui gouvernent le ralentissement. La rétrodiffusion élastique d’un ion est un événement rare. Le paramètre d’impact pour de telles collisions est en effet très petit, bien in-férieur aux dimensions atomiques. On peut donc, dans une première approximation, négliger l’écrantage des électrons de la cible dans le processus de collisions et décrire l’interaction ion incident – atome cible par un potentiel coulombien.

Dans le cadre de la mécanique classique, on peut facilement obtenir une relation entre l’angle de déflexion θCM dans le référentiel du centre de masse et le paramètre d’impact p : tan  θCM 2  = _2p^b

où b est la distance minimale d’approche dans un choc frontal :

b = 2Z₁Z2e² µv²

et e² = q2

4π0 avec q la charge de l’électron, µ la masse réduite des partenaires de collision et v la vitesse de l’ion.

Ainsi, dans le cas d’un choc ⁴He⁺ 1 MeV sur Ni, la distance minimale d’approche est de l’ordre de 8 × 10−4 _{Å. Cette dernière est beaucoup plus faible que le rayon}

d’écrantage du potentiel coulombien qui est de l’ordre du dixième d’angströms, ce qui justifie l’utilisation de ce potentiel pour décrire l’interaction ion incident – atome cible. La rétrodiffusion étant un événement binaire élastique, pour calculer l’énergie de l’ion rétrodiffusé E₁, il suffit d’écrire la conservation de la quantité de mouvement et de l’énergie cinétique de l’ensemble des deux partenaires de collision. E₁ est proportionnelle à l’énergie E₀ de l’ion incident ; le facteur de proportionnalité K dépend des masses de l’ion incident M₁ et de l’atome cible M₂, ainsi que de l’angle de déflexion θ dans le référentiel du laboratoire : E1 = K(M1, M2, θ) × E0 K = 
M₂² − M2 1 sin2θ + M1cosθ M1 + M₂ ₂

Fig. 3.4: Géométrie de la rétrodiffusion élastique dans le réferentiel du laboratoire

Bien entendu, il ne peut y avoir rétrodiffusion que si M₂>M1^{. K est une fonction} croissante de M₂. Si l’on détecte à un angle donné un ion rétrodiffusé dont l’énergie incidente et la masse sont connues, la mesure de E₁ permet d’identifier M₂. Une ana-lyse en énergie des ions rétrodiffusés par une cible solide permet donc de déterminer les composants de cette cible. La résolution en masse dépend de la résolution en énergie du système d’analyse.

Dans l’approximation d’un potentiel coulombien, la section efficace différentielle de collision est donnée par la formule de Rutherford :

dσ dΩ =  Z1Z2e² 4E₀sin2_θ 2  ₂

Un spectre RBS caractéristique d’un substrat épais homogène monoatomique consis-te en un placonsis-teau s’arrêtant à une limiconsis-te supérieure d’énergie donnée par les formules précédentes. Quand le substrat est épais et polyatomique, le spectre RBS est le résul-tat de la superposition de plusieurs plateaux correspondant aux différents éléments et dont les fronts de montée varient en fonction de la masse de ces éléments. Pour une couche mince monoatomique déposée sur un substrat (Figure 3.5(a) et (b)), la partie caractéristique de cette couche sur le spectre RBS sera un pic de largeur dépendant de l’épaisseur de celle-ci. Pour un nombre donné d’ions incidents, l’intégrale du pic, qui représente en fait le nombre d’ions détectés après avoir été rétrodiffusés après un choc avec un atome de la couche mince, est directement proportionnelle à la quantité abso-lue de matière dans cette couche (exprimée en atomes/cm²), via la section efficace de rétrodiffusion. On peut ainsi mesurer, pour un élément lourd, des quantités de l’ordre de 10⁻² monocouches avec une précision de 2 à 3 %. En théorie, la seule connaissance de la section efficace de rétrodiffusion et de l’angle solide de détection suffit à déter-miner de façon absolue la quantité de matière du dépôt. En pratique, on utilise la comparaison avec un échantillon de référence pour s’affranchir des imprécisions dues à la détermination de l’angle solide. Dans notre cas, l’échantillon de référence est une couche de Bi implantée dans un cristal de Si comprenant5, 63×1015_{atomes de Bi/cm}2 (Figure 3.5(a)). Pour une couche mince uniforme de densité connue, le dosage permet d’obtenir l’épaisseur de cette couche ; pour un dépôt inférieur à une monocouche ou pour des impuretés, il fournit la concentration d’atomes à la surface. Dans le cas de dépôt avec plusieurs types d’atomes, on peut de façon similaire accéder à la quantité totale de matière déposée et surtout, à la composition chimique du dépôt.

Revenons au cas simple d’un dépôt mince monoatomique sur un substrat, qui donne lieu à un pic situé à une énergie caractéristique des atomes du dépôt. Si les atomes du dépôt sont plus lourds que ceux du substrat (Figure 3.5(a)), ce pic est situé à plus haute énergie que la partie caractéristique du substrat. A l’inverse (Figure 3.5(b)), quand les atomes du dépôt sont plus légers, le pic est superposé à un fond important dû à la contribution du substrat ; cette situation est défavorable car la précision sur la mesure est beaucoup plus faible. Par ailleurs la section efficace est d’autant plus grande que le numéro atomique de l’atome est élevé. Pour toutes ces raisons, la méthode RBS est plutôt utilisée pour le dosage de dépôts lourds sur des substrats légers. Néanmoins, on peut, comme dans le cas que nous avons étudié, être amené à doser un élément léger (Al) sur un substrat plus lourd (Ni). Pour obtenir, dans ce cas plutôt défavorable, une meilleure précision sur le nombre d’atomes déposés, nous avons utilisé conjointement deux effets qui abaissent notablement le fond dû au substrat sous le pic et permettent donc une mesure plus précise de l’intégrale de ce pic. Nous avons adopté tout d’abord

Fig. 3.5: (a)Spectre RBS (4_He+_{1,5 MeV,}θ = 122,7°) : Bi/Si contenant 5,63.1015_Bi/cm2_;

(b)Spectres RBS (4_He+ _{1,5 MeV,}θ = 101,8°) : 2 MC Al/Ni(111).

une géométrie de détection très rasante (le plus souvent à θ ≈ 101, 8° soit à 10° du plan de la surface). Ceci permet, en augmentant le parcours en sortie des ions, de diminuer notablement la contribution du substrat. De plus, nous avons aligné l’axe [111] ou [110] du cristal de Ni avec le faisceau incident, ce qui correspond à une géométrie de canali-sation. Comme l’explique le paragraphe suivant, cette configuration permet de réduire significativement la contribution du substrat par rapport au spectre de rétrodiffusion en géométrie hors canalisation. Cette géométrie permet de plus, et c’est son intérêt es-sentiel, de déterminer les sites cristallins occupés par les différents atomes d’un cristal, en surface ou en volume, et de préciser la distribution des déplacements atomiques par rapport à ces sites.

La résolution en énergie de cette technique d’analyse dépend de la nature des dé-tecteurs utilisés. Il s’agit, dans notre cas, de dédé-tecteurs semiconducteurs à barrière de surface. Leur résolution est de l’ordre d’une dizaine de keV pour des particules d’énergie incidente de l’ordre du MeV. Ceci correspond, via la conversion entre l’échelle d’énergie et l’échelle de profondeur, à une résolution en profondeur de 100 Å.