Propriétés magnétiques de Co à l'interface avec MgO

Puisque nous gardons le même l directeur que l'étude précédente et nous avons élaboré les échantillons suivants :

1 Fe tampon/ Co (1-80 MC)/ MgO (1 nm)

2 Fe tampon/ Co (1 et 3 MC)/ Fe (1 et 3 MC)/ MgO (1 nm)

3 Fe tampon/MgO (1 nm)

Ces architectures peuvent nous apporter des renseignements supplémentaires par rap-port à l'étude précédente. Faire varier l'épaisseur de Co permet d'identier les contribu-tions surfaciques des contribucontribu-tions volumiques. De plus, nous avons fait croître le Co sur une couche tampon de Fe pour des températures de substrat de 300 K, 373 K et 473 K

an de tester l'inuence de la qualité de croissance sur les propriétés magnétiques. Les mesures XMCD et XAS ont été réalisées sur la ligne SU 23 du LURE à Orsay. Les conditions de mesure sont la température ambiante, un degré de polarisation circulaire de 32%, un champ appliqué de 0.1T nécessaire à la saturation de l'aimantation. Une diculté

apparaît pour ces systèmes avec Fe et Co car les seuils L2,3 du Fe se trouvent dans une

gamme d'énergie en dessous des seuilsL2,3du Co. L'utilisation des lms monocristallins de

Fe entraîne l'apparition d'oscillations EXAFS qui se superposent au signal provenant des

seuils L2,3 du Co auxquels on s'intéresse. Nous avons mesuré ces oscillations EXAFS sur

un échantillon de Fe épais comme le montre la gure 4.31. Leur intensité non négligeable atteste de la qualité cristallographique de l'échantillon. Cependant, ce signal supplémen-taire est gênant pour le traitement quantitatif des seuils du Co pour les faibles épaisseurs. C'est pourquoi avant d'appliquer les règles de somme pour le Co, le fond EXAFS du Fe

est adapté au niveau du pré-seuil L3 du Co puis soustrait sur tout l'intervalle en énergie

des seuils du Co. Après cette opération, la qualité des données est nettement améliorée et susante pour appliquer le traitement des règles de somme. Des exemples seront fournis plus loin. 750 775 800 L 2 Co L 3 Co 720 760 800 XAS (a.u.)

Energie des photons (eV)

Fig. 4.31: Spectre d'absorption X réalisé à température ambiante sur un échantillon de Fe épais. L'encadré montre le même signal d'absorption pour un intervalle en énergie corres-pondant aux seuils L_2,3 du Co. On peut y voir des oscillations d'intensité EXAFS non négligeable.

Une preuve de la maîtrise de l'épaisseur de nos lms de Co est donnée gure 4.32. Sur

cette gure est tracée l'intensité du saut au seuil L3 du Co avec l'épaisseur du lm de Co

exponentielle de la forme 1−exp(−x/λ) où λ le facteur d'atténuation du Co, amène à

deux valeurs deλen fonction de l'épaisseur des couches. Pour les faibles épaisseurs (1 à 5

MC), le meilleur ajustement est obtenu avecλ= 2.58±0.30nm. Pour les fortes épaisseurs,

le meilleur ajustement est obtenu pourλ= 2.14±0.20nm. Ceci peut se comprendre par

le fait que le libre parcours moyen dépend de la densité du matériau et que nous sommes face à deux phases. Dans les deux cas, la valeur du libre parcours moyen est en accord avec

celle obtenue en transmission sur lm de Co hc de 2.5 nm_±0.3nm [87]. Cette collection de

données indique que les épaisseurs sont bien contrôlées et reproductibles d'un échantillon à l'autre. Rappelons que pour chaque épaisseur, trois températures de dépôt sont étudiées.

0 2 4 0 4 0 20 40 60 80 0 4 8 12 16

Intensité maximum _{au seuil L}

3

du Co (u.a)

Epaisseur de Co (nombre de plans)

Fig. 4.32: Variation de l'intensité du saut au seuilL₃ du Co avec l'épaisseur de lm de Co. La courbe en pointillés plein est la fonction (1−exp(−x/λ))avec λ= 2.14 nm. Elle est le résultat d'un t des données. La courbe en tirets donnent λ= 2.58 nm. L'encart est un zoom de la zone des faibles épaisseurs.

Regardons les résultats XAS et XMCD aux seuilsL2,3d Co obtenus sur les lms minces

pour des épaisseurs de Co de 1, 3 et 5 MC. Ils sont illustrés g.(4.33). Notons tout d'abord que le fond dû aux oscillations EXAFS aecte beaucoup l'allure des seuils du Co. Cepen-dant, la soustraction de ce fond tel que nous l'avons énoncé précédemment est ecace pour un bon traitement des spectres excepté pour les lms d'une monocouche d'épaisseur. Ces spectres présentent un épaulement vers 800-805 eV. Nous pouvons donc envisager une contribution dûe aux oscillations EXAFS. Nous pouvons écarter toute oxydation causée par la présente de MgO puisque le même épaulement strictement est observé pour Fe/ Co (1MC)/Fe. De plus, l'allure générale des spectres d'absorption du Co obtenue pour

CoO [147] est bien diérente de nos observations.

L

Co

5 MC Co

3 MC Co

2 MC Co

1 MC Co

Energie des photons (eV)

780 800 820 780 800 820 780 800 820 780 800 820 XMCD I⁺ I -XAS-Fond I⁺ I -Fond XAS

Fig. 4.33: Spectres d'absorption aux seuilsL_2,3 du Co à l'ambiante pour Fe(001) tampon /x MC Co/MgO(001) (en haut), après retrait du fond (au centre) et spectres dichroïques correspondants (en bas). De gauche à droite, x= 1,2,3,5 MC.

Energie des photons (eV)

Fig. 4.34: Spectres d'absorption aux seuilsL_2,3 du Co réalisés dans les mêmes conditions que la gure 4.33 mais pour l'empilement suivant : Fe(001) tampon / Co (x MC) /Fe(001) avec x=1 et 3 MC.

Dans la suite, les nombres de trous nh par atome employés pour le Fe cc et le Co hc

volumiques sont de 3.39 et 2.49 respectivement [130]. Pour les lms Co tc, ce nombre est déduit expérimentalement. En eet, nous ne pouvons considérer ce nombre de trous pour les lms minces comme étant égal à la valeur du Co volumique. Ce paramètre essentiel est fonction de la structure cristallographique, de l'épaisseur des lms, des contraintes induites par la croissance épitaxiale (ou, en d'autres termes, du paramètre de maille du réseau) ainsi que de l'environnement proche de la couche qui peut générer des transferts de charge [148, 149]. Nous avons déterminé le nombre de trous par atome pour chaque épaisseur de Co à partir de l'intégrale du spectre isotrope dont le fond a été soustrait. En eet, au chapitre 3, nous avons vu que la première règle de somme montre que ce nombre de trous est directement proportionnel à la valeur de cette intégrale. An

d'ef-fectuer un traitement rigoureux des données, la même fonction marche est retirée pour tous les spectres. Les eets de saturation sont corrigés d'après la procédure explicitée dans le chapitre 3. Les spectres montrés dans la suite ne sont ni corrigés de l'angle entre l'aimantation et le faisceau de rayons X ni du taux de polarisation.

Dans un premier temps et dans le but de calculer le moment magnétique par atome en appliquant les règles de somme, nous intégrons les spectres d'absorption isotropes an d'extraire la valeur "r" dénie par l'équation (3.39= [130]. Ensuite, le nombre de trous d du Co est déduit en assignant au lm le plus épais (80 MC) un nombre de trous de 2.49

correspondant à une valeur de r de 18.8 u.a.. Les résultats sont reportés à la g. 4.35.

Une tendance nette est observée, à savoir l'augmentation de l'intensité intégrée r lorsque

l'épaisseur de Co diminue. Cette variation peut provenir de diérents mécanismes. Nous

pouvons rejeter l'argument avançant un eet d'alliage à l'interface car la variation de r

est la même pour toutes les températures de dépôts du Co sur Fe. Le transfert de charge 3d s'élève à 1 électron pour la monocouche de Co. Premièrement, comme un transfert de charge a lieu dans les alliages FeCo, il est raisonnable de faire l'hypothèse d'un transfert vers le Fe à l'interface Fe/Co. Deuxièmement, si on se souvient qu'il existe une transition structurale de la phase cc vers la phase hc quand l'épaisseur du Co augmente, alors on peut envisager une réorganisation entre les états 4s et 3d. Une troisième hypothèse est le transfert de charge de Co vers MgO. Néanmoins, celui-ci reste faible car aucun pic satellite en XPS n'a été observé au seuil 2p du Co quand nous avons recouvert la monocouche de Co avec l'oxyde.

An de comparer les transfert de charge ayant lieu du Co vers le Fe et du Co vers

le MgO, nous avons déterminé la valeur de r pour des tricouches où le MgO à été

rem-placé par du Fe, aboutissant à la structure Fe/Co/Fe. Les valeurs de r sont similaires à

Fe/Co/MgO ce qui signie que les transferts de charge de Co vers Fe et Co vers MgO sont du même ordre. Tous ces résultats amènent à la conclusion que le transfert de charge

3d vers MgO ne peut pas être plus grand que 0.5 e− (dans le cas d'une monocouche et en

considérant qu'il n'y a pas de variation pour les deux phases cristallographiques). Tout ceci forme une autre preuve de la faible hybridation entre le Co et MgO.

Les valeurs du moment magnétique total du Co en fonction de l'épaisseur sont repré-sentées g. 4.36. La première remarque à faire est que le moment magnétique total par nombre de trous est constant sur toute la gamme d'épaisseur de Co étudiée. Ensuite, si

la valeur de r représentée g.(4.35) est prise en compte, alors on observe une forte

aug-mentation du moment quand l'épaisseur de Co diminue. Un moment magnétique total

de 2.40µB/at. est obtenu pour un plan monoatomique de Co cc en contact avec MgO.

Puisque nous obtenons la même valeur pour un plan de Co cc encapsulé dans du Fe, nous ne pouvons pas conclure à une augmentation du moment causé par la présence de MgO comme pour l'interface Fe/MgO. Cependant, une observation est claire, la présence de MgO ne tue pas ce fort moment magnétique. Ensuite, pour des lms dont l'épaisseur est supérieure à 10 monocouches, le moment magnétique rejoint celui du Co hc volumique.

0 2 4 6 20 25 30 2,5 3,0 3,5 0 10 20 30 40 70 80 90 20 25 30

Charge (électrons)

Intégrale du spectre isotrope "r" (u.a) ^{Epaisseur de Co (MC)}

2,5 3,0 3,5 4,0

Fig. 4.35: Intégrale du spectre d'absorption isotrope pour une série de tricouches Fe/Co/MgO (1 nm). Les symboles ouverts correspondent à diérentes températures de dépôt : 300 K (_◦) ; 373 K (¤) and 473 K (_△). Les symboles (¨) correspondent aux tricouches Fe/Co/Fe. La ligne en pointillés sert de guide visuel.

0 2 4 6 1,0 1,2 1,4 1,6 0 2 4 6 0,6 0,8 0 10 20 30 40 70 80 90 1,0 1,2 1,4 1,6 M TOT /M TOT (Co hc) Epaisseur de Co (MC) 0,6 0,8 1,0 M TOT /trou (µ B /trou)

Fig. 4.36: En haut : moment magnétique total du Co par nombre de trou. En bas : moment magnétique total du Co divisé par le moment magnétique de Co dans sa phase hc. Le moment magnétique est extrait des règles de somme. Les symboles ouverts corres-pondent à diérentes températures de dépôt : 300 K (◦) ; 373 K (¤) and 473 K (△). Les symboles (¨) correspondent aux tricouches Fe/Co/Fe. La ligne en pointillés sert de guide visuel.

4.6.4 Conclusion

En résumé, une faible hybridation entre Co et MgO a été mise en évidence. Aucune caractéristique de formation de CoO à l'interface Co/MgO n'a été observée. Ensuite, l'importance de considérer le transfert de charge réel entre le Co et son environnement a été soulignée. Enn, la présence de MgO ne modie pas les propriétés magnétiques de

Co à l'ambiante. Malheureusement, à l'heure de la synthèse de ces résultats, nous n'avons pas encore eu l'opportunité de mesurer la polarisation de Co à l'interface avec MgO. Ceci fait partie des perspectives à donner à ce travail.