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Chapitre 1.3 Transport de colloïdes en milieux poreux

1.3.4 Propriétés des colloïdes influant sur le dépôt

Il existe beaucoup d’études expérimentales en colonne de laboratoire publiées dans la

littérature. L’intérêt de ce genre d’étude est que les conditions sont contrôlées et peuvent

permettre de découpler les mécanismes en faisait varier un seul facteur expérimental à la fois.

Dans la partie qui suit, nous nous intéressons aux facteurs expérimentaux testés dans la

littérature (propriétés des colloïdes, de la phase liquide et du milieu poreux) et aux

mécanismes qui sont ainsi mis en évidence.

1.3.4.1 Géométrie des colloïdes

D’après la CFT, la taille des colloïdes a une influence sur l’efficacité du collecteur dont

on peut calculer les différentes composantes dues à la diffusion, à la gravité et à l’interception.

La Figure 16 montre l’évolution de ces composantes avec le diamètre de la particule.

0,000001 0,0001 0,01 1 100 0,01 0,1 1 10 100 1000 dp (µm ) ηηηη ( -) diffusion interception sédim entation total

Figure 16 : Composantes de l’efficacité du collecteur (avec d

c

= 220 µm; vitesse

d’approche 0.3 m.s

-1

; masse volumique de la particule ρ

p

= 1800 kg.m

-3

; porosité n = 0.48)

calculée avec l’équation de Tufenkji et Elimelech (2004a).

Avec d

c

= 220 µm, l’interception domine dans la filtration pour des particules

micrométriques. Même si la densité des particules de silice est supérieure à 1, la

sédimentation est négligeable devant la diffusion (à faible d

p

) et l’interception (à fort d

p

).

La taille de la particule a aussi une influence sur le straining qui n’est pas mise en

évidence avec le calcul de l’efficacité du collecteur. La Figure 17 montre l’influence du

diamètre de la particule sur le straining pour une taille médiane de grain de 180 µm.

dp

(µm)

Straining

(Tufenkji, 2007) 9

0.3

Straining peut avoir lieu (Bradford et al., 2002)

dp

(µm)

Straining

(Tufenkji, 2007) 9

0.3

Straining peut avoir lieu (Bradford et al., 2002)

Figure 17 : Influence de la taille de la particule sur le straining.

Dans les études consultées qui utilisent des particules synthétiques commerciales, la taille

des colloïdes varient entre plusieurs dizaines de nanomètres jusqu’à quelques microns

recouvrant bien la gamme de définition d’un colloïde. Certaines études recouvrent deux

ordres de grandeurs de tailles (Beckett et al., 1997; Johnson et al., 2010). On peut noter ici

que dans les études portant sur le transport de nanoparticules synthétiques dans les sols, la

taille des objets (quelques nm à quelques dizaines de nm) augmente considérablement lorsque

les particules sont mises en suspension et injectées dans les colonnes de sable jusqu'à

plusieurs centaines de µm (Fang et al., 2009). Les mécanismes d’agrégation des

nanoparticules manufacturées montrent que le dépôt en milieu poreux dépend certes des

interactions entre le sol et les particules mais aussi des interactions entre les particules

elles-mêmes (Solovitch et al., 2010).

Une autre propriété géométrique de la particule qui peut jouer sur le dépôt est sa forme.

La plupart des particules synthétiques utilisées dans la littérature sont des billes sphériques de

latex. Cependant les colloïdes naturels d’intérêts comme les bactéries peuvent présenter des

formes en bâtonnets (Foppen et al., 2007b) ou comme les colloïdes argileux (kaolinite, illite

ou montmorillonite) sont organisés en feuillets (Beckett et al., 1997). L’impact de la forme

des colloïdes sur leur transport en milieu poreux a été étudié par Salerno et al. (2006) avec

trois types de sphéroïdes caractérisés par leur rapport grand axe sur petit axe : 1 (particule

sphérique), 2 et 3. Les études en colonnes de laboratoire montrent que le dépôt augmente

lorsque la géométrie des colloïdes s’éloigne de celle d’une sphère. Une autre étude a été

menée avec des particules de latex entre 0.5 et 6.1 µm chargées négativement dans du sable

de silice (Xu et al., 2008). Le mécanisme de rétention identifié est le straining. Le résultat de

cette étude montre que les particules non sphériques se comportent comme des particules

sphériques de diamètre égal à leur plus petit axe. Les particules non sphériques s’orientent

dans la veine fluide de façon à présenter le moins de résistance à l’écoulement.

De nombreuses études présentées dans la littérature sont faites avec des colloïdes

modèles commerciaux dont la distribution de taille est peu étalée. Une étude expérimentale

menée avec une distribution de taille de particules bi-modale montre cependant que les plus

grosses particules (5.1µm de diamètre) ont tendance à augmenter la rétention des petites

particules (3.1 µm) en créant de nouveaux sites de rétention pour ces petites particules. Alors

que les petites particules ont l’effet inverse sur les grosses particules si elles étaient seules car

elles occupent leur site de rétention (Xu et Saiers, 2009).

1.3.4.2 Concentration d’injection en colloïdes

La concentration des particules est un paramètre important lorsque le rapport de la taille

des particules sur la taille des pores est compris entre 0.01 et 0.1 (Sen et Khilar, 2006).

Pandya et al. (1998) ont montré l’existence d’une concentration critique en particules (CPC)

au delà de laquelle apparaît un phénomène de bouchage des pores (pluging) qui empêche la

restitution des colloïdes. Ses expériences ont été menées avec des particules de polystyrènes

(entre 40 et 63 µm) dans une colonne composée de grains de verre (de 0.5 à 3 mm). La valeur

de la CPC varie entre 30 et 800 particules par cm

3

en fonction des conditions

hydrodynamiques.

Inversement, certaines études expérimentales avec des bactéries ou des particules de latex

montrent qu’une augmentation de la concentration d’injection améliore le taux de restitution à

la sortie de la colonne et donc diminue la rétention (Bradford et Bettahar, 2006; Bradford et

al., 2009a; Foppen et al., 2007a; Guine, 2006) (Figure 18). Cet effet pourrait être relié à la

saturation des sites de straining. La capacité de straining d’un milieu poreux se mesure en

volume. Donc pour un volume donné de sites de straining, un nombre fixe de colloïdes est

requis pour remplir ces sites. Ainsi, le taux de remplissage de ces sites est dépendant de la

concentration en colloïdes dans la suspension. C'est-à-dire qu’une concentration en colloïdes

plus grande remplit plus rapidement les sites de straining qu’une faible concentration

(Bradford et Bettahar, 2006).

On remarque que pour chacune des conditions, le taux de restitution tend à augmenter

avec la concentration d’injection, ce qui s’explique par une saturation des sites. Cependant, on

peut se demander si à très faible concentration, le taux de restitution (relatif) tend vers zéro,

c’est-à-dire toutes les particules sont retenues comme semblent l’indiquer les travaux de

Bradford et Bettahar (2006) ou tend vers un plateau ou même réaugmente comme pour les

travaux de Bradford (2009a) et al et Foppen et al; (2007a).

0% 10% 20% 30% 40% 50% 60% 70% 80% 90% 100%

1E-06 1E-05 1E-04 1E-03 1E-02 1E-01 1E+00 1E+01 Concentraton injectee (mg cm-3) T a u x d e r e s ti tu tio n dp/dg=0.003 dp/dg=0.004 dp/dg = 0.007 dp/dg = 0.009 dp/dg = 0.013 dp/dg = 0.021 d50 = 180 d50 = 75 d50 = 45 d50 = 38 Ec Cm I=6 mM I=31 mM I=56 mM

Bradford and Bettahar, 2006

Bradford et al., 2009 Foppen et al., 2007

Guiné., 2006

Figure 18 : Influence de la concentration d’injection sur le taux de restitution à la

sortie de la colonne dans différentes études. Pour Bradford et Bettahar (2006), la légende

indique le rapport d

p

/d

g

. Pour Foppen et al (2007), la légende indique le d

50

. Pour Guiné

(2006), les deux types de colloïdes sont les bactéries E. coli (Ec) et C. metallidurans (Cm) et

pour Bradford et al. (2009a), la légende indique la force ionique de l’électrolyte utilisé. Le

Tableau 2 résume les conditions expérimentales des études citées.

Tableau 2 : Conditions expérimentales utilisées dans les études sur l’effet de la concentration d’injection. Les paramètres qui varient (en

plus de la concentration) dans chacune des études sont surlignés. EDI : eau désionisée, BM : bilan de masse en sortie de colonne ou taux de

restitution, M injectée : masse injectée, q : vitesse de Darcy, L : longueur de la colonne, n : porosité, Ts : temps de séjour.

reference restitution

type taille pot zeta type d50 dp/dg Co créneau M injectée q FI L ε Ts BM

nm mV µm mg/mL h mg cm/h mM cm - min

-Bradford and Bettahar, 2006 latex microsphere 1000 -83.5 Ottawa sand 360 0.003 4.26E-02 0.625 2.83 5.4 1 10 0.31 34.4 87% 1000 -83.5 Ottawa sand 360 0.003 2.13E-02 1.25 3.14 6 1 12.67 0.34 43.1 87% 1000 -83.5 Ottawa sand 360 0.003 1.07E-02 2.5 3.77 7.2 1 10 0.27 22.5 49% 1000 -83.5 Ottawa sand 360 0.003 5.33E-03 5 3.14 6 1 10 0.31 31.0 35% 1000 -83.5 Ottawa sand 240 0.004 4.26E-02 0.625 4.08 7.8 1 10 0.31 23.8 81% 1000 -83.5 Ottawa sand 240 0.004 2.13E-02 1.25 3.45 6.6 1 12.46 0.33 37.4 84% 1000 -83.5 Ottawa sand 240 0.004 1.07E-02 2.5 4.40 8.4 1 10 0.26 18.6 35% 1000 -83.5 Ottawa sand 240 0.004 5.33E-03 5 3.45 6.6 1 10 0.3 27.3 28% 1000 -83.5 Ottawa sand 150 0.007 4.26E-02 0.625 3.45 6.6 1 10 0.33 30.0 78% 1000 -83.5 Ottawa sand 150 0.007 2.13E-02 1.25 3.45 6.6 1 12.68 0.34 39.2 46% 1000 -83.5 Ottawa sand 150 0.007 1.07E-02 2.5 4.40 8.4 1 10 0.29 20.7 23% 1000 -83.5 Ottawa sand 150 0.007 5.33E-03 5 3.14 6 1 10 0.32 32.0 21% 3200 -85.5 Ottawa sand 360 0.009 4.27E-02 0.625 3.77 7.2 1 10 0.3 25.0 41% 3200 -85.5 Ottawa sand 360 0.009 2.14E-02 1.25 3.15 6 1 12.77 0.34 43.4 34% 3200 -85.5 Ottawa sand 360 0.009 1.07E-02 2.5 2.83 5.4 1 10 0.31 34.4 8% 3200 -85.5 Ottawa sand 360 0.009 5.34E-03 5 2.52 4.8 1 10 0.31 38.8 6% 3200 -85.5 Ottawa sand 240 0.013 4.27E-02 0.625 3.77 7.2 1 10 0.3 25.0 12% 3200 -85.5 Ottawa sand 240 0.013 2.14E-02 1.25 3.46 6.6 1 12.53 0.34 38.7 12% 3200 -85.5 Ottawa sand 240 0.013 1.07E-02 2.5 3.46 6.6 1 10 0.3 27.3 1% 3200 -85.5 Ottawa sand 240 0.013 5.34E-03 5 3.15 6 1 10 0.29 29.0 1% 3200 -85.5 Ottawa sand 150 0.021 4.27E-02 0.625 3.77 7.2 1 10 0.33 27.5 5% 3200 -85.5 Ottawa sand 150 0.021 2.14E-02 1.25 3.46 6.6 1 12.95 0.36 42.4 3% 3200 -85.5 Ottawa sand 150 0.021 1.07E-02 2.5 3.15 6 1 10 0.33 33.0 0% 3200 -85.5 Ottawa sand 150 0.021 5.34E-03 5 2.83 5.4 1 10 0.31 34.4 0% Foppen E.coli quartz sand 180–212 6.10E-02 0.13 3.42 85.5 EDI 1 0.40 0.28 88% quartz sand 180–212 2.36E-01 0.13 13.19 85.5 EDI 1 0.40 0.28 90% quartz sand 180–212 1.59E+00 0.13 89.10 85.5 EDI 1 0.40 0.28 95% quartz sand 180–212 6.28E-02 0.05 1.29 83.6 EDI 1 0.40 0.29 91% quartz sand 75–90 6.21E-02 0.05 1.27 83.2 EDI 1 0.40 0.29 97% quartz sand 75–90 1.84E-01 0.13 10.28 85.5 EDI 1 0.40 0.28 93% quartz sand 75–90 7.81E-01 0.13 43.18 84.5 EDI 1 0.40 0.28 97% quartz sand 45–53 1.61E-01 0.17 11.75 89.3 EDI 1 0.40 0.27 86% quartz sand 45–53 4.85E+00 0.17 320.07 80.6 EDI 1 0.40 0.30 89% quartz sand 45–53 5.65E-02 0.05 1.13 81.5 EDI 1 0.40 0.29 84% quartz sand 38–45 4.99E-02 0.17 3.20 78.3 EDI 1 0.40 0.31 73% quartz sand 38–45 2.06E-01 0.17 14.42 85.5 EDI 1 0.40 0.28 81% quartz sand 38–45 1.19E+00 0.17 84.00 86.0 EDI 1 0.40 0.28 83% Guiné, 2006 (thèse) E coli -50 Fontainebleau sand 180 7.33E-01 2.94 21.75 1.9 EDI 15.2 0.36 172.8 90% -50 Fontainebleau sand 180 3.78E-01 2.97 11.02 1.85 EDI 15 0.36 175.1 90% -50 Fontainebleau sand 180 2.75E-01 3.12 8.28 1.82 EDI 15 0.355 175.5 78% -50 Fontainebleau sand 180 1.66E-01 2.98 4.95 1.88 EDI 15 0.37 177.1 64% -50 Fontainebleau sand 180 8.31E-02 3.11 2.58 1.88 EDI 15.1 0.35 168.7 47% C. metallidurans -10 Fontainebleau sand 180 1.95E-01 2.95 5.68 1.86 EDI 14.9 0.371 178.3 91% -10 Fontainebleau sand 180 1.21E-01 3.00 3.69 1.91 EDI 15.1 0.363 172.2 78% -10 Fontainebleau sand 180 5.41E-02 3.10 1.68 1.89 EDI 14.95 0.34 161.4 72% -10 Fontainebleau sand 180 2.61E-02 3.07 0.79 1.86 EDI 15 0.35 169.4 70% Bradford et al 2009 latex microsphere 1100 -80 Ottawa sand 150 0.007 2.63E-03 0.33 5.4 6 13.2 0.37 54.3 93% 1100 -80 Ottawa sand 150 0.007 2.63E+00 349.23 6 6 13.2 0.37 48.8 91% 1100 -54 Ottawa sand 150 0.007 2.63E-03 0.43 7.2 31 13.6 0.41 46.5 5% 1100 -54 Ottawa sand 150 0.007 2.56E-02 4.17 7.2 31 13.7 0.41 46.8 3% 1100 -54 Ottawa sand 150 0.007 2.56E-01 47.36 8.4 31 13.1 0.39 36.5 67% 1100 -54 Ottawa sand 150 0.007 2.56E+00 437.96 7.2 31 12.5 0.36 37.5 92% 1100 -56 Ottawa sand 150 0.007 2.63E-03 0.43 7.2 56 13.6 0.41 46.5 6% 1100 -56 Ottawa sand 150 0.007 2.56E-02 3.64 6.6 56 13.7 0.41 51.1 2% 1100 -56 Ottawa sand 150 0.007 2.56E-01 40.25 6.6 56 13.1 0.39 46.4 3% 1100 -56 Ottawa sand 150 0.007 2.56E+00 354.54 6 56 12.5 0.36 45.0 31%

milieu poreux injection colonne colloïdes

1.3.4.3 Hydrophobicité

Comme nous l’avons vu précédemment le caractère hydrophobe ou hydrophile des

cellules bactériennes peut être mesuré par différentes méthodes. De nombreuses études en

colonnes de laboratoire ont été menées avec des billes des latex dont la surface a été modifiée

par des groupements carboxyles. Ces particules sont globalement hydrophiles (Bradford et

Bettahar, 2006).

Si l’hydrophobie peut avoir des conséquences sur la réactivité de surface, il ne semble

pas y avoir de corrélation entre ce paramètre et la rétention de bactéries en milieu poreux

(Jacobs et al., 2007).

De même dans sa revue sur le comportement de Escherichia coli dans les aquifères

saturés, Foppen et Schijven (2006) concluent que l’hydrophobicité ne détermine pas

l’adhésion de ces microorganismes. Le facteur prépondérant, en revanche serait le potentiel

zêta.

1.3.4.4 Potentiel zêta

Le potentiel zêta des colloïdes dépend fortement de la force ionique et du pH de la

solution (paragraphe 1.2.2.2 page 9). L’effet de ce facteur a été beaucoup étudié dans la

littérature et a une forte influence sur le taux de rétention dans le milieu poreux (Compère et

al., 2001; Foppen et Schijven, 2006; Guine, 2006; Jacobs et al., 2007; Kanti Sen et Khilar,

2006; Redman et al., 2004; Salerno et al., 2006; Tufenkji et Elimelech, 2004c ). Une

augmentation de la force ionique augmente l’adhésion des colloïdes.

Cependant, des expériences dans des milieux rendus artificiellement hétérogènes ont

montré que l’effet de l’hétérogénéité géochimique des surfaces ne peut être pris en compte au

travers de la mesure du potentiel zêta macroscopique du milieu poreux. Le calcul des

interactions électrostatiques (échelle micro) est erroné si on utilise une mesure du potentiel

zêta moyen, censé représenter l’EVR (Elimelech et al., 2000).

1.3.5 Autres facteurs expérimentaux influant sur le dépôt

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