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d’absorption (Adler et al., 2009), quand les sulfates et la matière organique sont connus pour diffuser abondamment. Ce n’est donc pas surprenant de voir que les coefficient d’absorption et de diffusion mesurés à Barrow, Alaska suivent le cycle sai-sonnier relatif à la présence de la brume arctique (Quinn et al., 2007). Par ailleurs, du fait de la forte inclinaison de la terre vis à vis des rayons du soleil aux latitudes arctiques, le trajet moyen des rayons lumineux à travers l’atmosphère est accru. En conséquence, les interactions entre rayons lumineux et particules sont plus nom-breuses, la diffusion et/ou l’absorption étant bien entendu impactées relativement aux types de particules impliquées dans les interactions.

2.2 Les processus des aérosols

En général

La durée de vie des particules dans l’atmosphère peut varier de quelques jours dans la troposphère (définie comme la couche d’atmosphère qui va du sol à une alti-tude ≈ 11-12 km à nos latialti-tudes et 7-8 km aux pôles) à quelques années dans la stratosphère (Seinfeld and Pandis,1998;Jorgensen,2003). Ainsi, si l’on se concentre sur la troposphère, la présence constante de particules d’aérosols en son sein, placées en regard de leurs courtes durées de vie conduit à penser à l’existence d’un cycle de vie des particules. Celui-ci est alimenté par différentes sources qui émettent des particules de façon régulière ou non, puis ces particules subissent des processus de vieillissement et finissent par être déposées ou lessivées.

2.2.1 Sources

Avant la révolution industrielle, l’origine des particules d’aérosols était presque uniquement naturelle. Ainsi, les poussières désertiques et les sels de mer soulevés par le vent tout comme l’érosion et de façon ponctuelle les feux de biomasse et les cendres volcaniques alimentent depuis toujours l’atmosphère en particules d’aéro-sols. Avec l’industrialisation massive, le développement des moyens de transport et la croissance exponentielle de la population mondiale, de nouvelles sources de parti-cules ont fait leur apparition. Aux rejets des chauffages domestiques et des déchets, principales sources anthropiques de particules avant la révolution industrielle, sont venus s’ajouter ceux des moyens de transports (train, bateau, voiture puis avion), des industries et de l’agriculture pour atteindre aujourd’hui une part de la masse de particules globales émises estimée à 10% (IPCC,2007) avec l’influence que l’on a pu voir dans le chapitre introductif.

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Chapitre 2. Les aérosols : Propriétés, processus et observations - focus sur les régions Arctiques

Source Estimation (Tg.an−1)

Naturelle

Aérosols de type primaire

Sels de mer 1000-6000

Poussières désertiques 1000-3000

Biomasse 16-72

Cendres volcaniques 30-33

Feux de biomasse (carbone suie) 3-14

Aérosols de type secondaire

Sulfate produit par les gaz biogéniques 57-130 Sulfate produit par le SO2 volcanique 12-21

Combustion de la biomasse 45-80

Carbone Organique Volatile (COV) 8-40

Oxydes nitreux (NOx) 2-30

Anthropique

Aérosols de type primaire

Poussières industrielles 40-130

Carbone Suie 3-13

Aérosols de type secondaire

Sulfate produit par le SO2 100-200

Nitrates produit par les NOx 14-40

Carbone suie issu des combustibles fossiles 10-60

TABLEAU 2.2 – Estimation de l’intensité des principales sources de particules d’aérosols d’origine naturelle et anthropique, d’après IPCC (2007) et Delmas et al. (2005).

Au delà des origines anthropique ou naturelle, les émissions peuvent être qualifiées de primaires ou secondaires selon le processus dont elles sont issues. Ainsi, les sources primaires correspondent à une émission directe, sous forme liquide ou solide, des aérosols comme par exemple les cendres volcaniques, les sels de mer arrachés par le vent à la surface de l’océan, les poussières désertiques ou bien encore le carbone suie émis par les feux de biomasse. Par opposition, les émissions secondaires concernent les aérosols formés à la suite de réactions photo-chimiques complexes dans l’atmosphère conduisant à une conversion gaz-particule, processus aussi nommé nucléation. On parlera de nucléation homogène dans le cas d’agglomération de molécules de gaz dans une atmosphère sursaturée conduisant à un changement

2.2. Les processus des aérosols 23

de phase et à l’apparition d’une phase condensée (solide ou liquide). La nucléation hétérogène, quant à elle, requiert un support solide ou liquide de très petite taille (Dp < 3 nm) appelé embryon sur lequel les gaz viennent condenser et ainsi faire croitre la taille de la particule (Delmas et al., 2005; Curtius, 2006). Les principaux gaz précurseurs de la nucléation (acide sulfurique, composés organiques volatiles entre autres) peuvent être d’origine naturelle (biomasse, volcan) ou anthropique (ré-sidus de combustion, solvant). Un résumé des principales sources d’aérosols se trouve dans le tableau 2.2.

En Arctique

En Arctique, du fait du faible peuplement et du peu de transports, les émissions anthropiques sont très faibles. Ainsi, les principales sources de particules d’aérosols sont primaires, il s’agit de sels de mer et de sulfates (Seinfeld and Pandis,1998). Une quantité non négligeable des particules mesurées en Arctique est transportée depuis les régions tempérées de l’hémisphère nord (Asie, Amérique du Nord et Europe). Dans ce cas précis, les sources sont majoritairement la combustion des combustibles fossiles et les feux de biomasses ainsi que des poussières désertiques.

2.2.2 Processus de vieillissement : coagulation et

condensa-tion

Après l’émission des particules d’aérosols, plusieurs processus dit de vieillissement peuvent entrer en action. En effet, les interactions avec les autres particules et la phase gaz contribuent à modifier les propriétés initiales des particules d’aérosol : taille, composition chimique et propriétés radiatives.

La coagulation est un processus dynamique qui voit l’adhésion d’une particule sur une (ou plusieurs) autre(s). Les processus à l’origine de ce phénomène sont ther-miques (mouvement brownien) ou dynather-miques (turbulence). Ces deux processus induisent un mouvement des particules qui y sont soumises et augmentent la proba-bilité de collision, condition indispensable à la coagulation. La conséquence directe de la coagulation sur une distribution de particules est l’augmentation du diamètre moyen couplé à une diminution du nombre total de particules ; en revanche, le vo-lume total n’est pas modifié. L’importance du processus de coagulation est influencée par la concentration en particules qui peut être reliée à la distance moyenne entre les particules et par leurs diamètres. De plus, des particules de petites tailles coaguleront plus facilement avec de grosses particules qu’avec des particules de même taille. En-fin, notamment en raison de l’influence de la concentration, mais du fait également des propriétés de mobilité des particules, la coagulation est principalement efficace

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Chapitre 2. Les aérosols : Propriétés, processus et observations - focus sur les régions Arctiques

Nucléation Vapeurs organiques

+ Molécules d'air

Condensation Coagulation Particule ne Noyau de condensationet Formation de gouttelette de nuage 0.4 - 10 nm 0.4 nm 10 nm - 100 nm 0.001 - 1 mm GAZ PARTICULE Ion Nanoparticule stable

Figure 2.4 – Formation secondaire et évolution d’une particule d’aérosol suivant les processus de coagulation et de condensation (adapté de Delmas et al. (2005)). Le processus de condensation est ici présenté uniquement pour la phase de nucléa-tion homogène mais il entre en jeu également dans la croissance des particules de diamètres Dp ≥ 100 nm.

pour les particules de petits diamètres (Seinfeld and Pandis, 1998).

Le processus de condensation peut être relié à celui entrant en jeu lors de la nucléation homogène (section 2.2.1). En effet, tout comme les gaz condensent sur les embryons, ils condensent ici sur les particules d’aérosols déjà formées. Pour une distribution de particules, ce processus, tout comme la coagulation, conduit à une augmentation du diamètre moyen des particules mais la concentration totale n’est pas modifiée et le volume total augmente. La figure 2.4, inspiré de Delmas et al. (2005), présente les processus de nucléation, coagulation et condensation à l’échelle d’une particule alors que la figure 2.5 met en avant l’impact de la coagulation et de la condensation sur une distribution monomodale de particules d’aérosols.

2.2.3 Dépôt

En général

Après avoir été émis dans l’atmosphère et y avoir évolué, le cycle de vie des particules d’aérosols dans l’atmosphère se termine par un dépôt à la surface de la Terre. Il convient de distinguer le dépôt sec du dépôt humide.

Le dépôt sec intervient en atmosphère non saturée, i.e., à l’extérieur des nuages. Les particules d’aérosols dont la taille et la masse ne leur permettent pas de rester en suspension dans l’atmosphère sédimentent sous l’effet de la gravité ou du mouvement brownien. Les particules qui sont le plus sensible à la gravité ont un diamètre Dp > 2 µm alors que les particules de diamètre Dp < 0.05 µm sont

2.2. Les processus des aérosols 25 10 100 1000 10−1 100 101 102 Processus de

Coagulation CondensationProcessus de

Concentration dN/dlogDp Diamètre Dp (nm) Diminution de la concentration totale Augmentation du diamètre moyen Volume constant Concentration totale constante Augmentation du diamètre moyen Augmentation du volume vers vers

Figure 2.5 – Exemple de l’évolution d’une distribution en nombre de particules d’aé-rosols avec le temps. La distribution jaune est obtenue via coagulation des particules de la distribution rouge alors que la distribution verte est obtenue via condensation de gaz sur la distribution jaune.

déposées par l’action du mouvement brownien. Les particules comprises entre 0.05 et 2 µm ne sont pas soumises à ces deux processus de dépôt et ont par conséquent une durée de vie dans l’atmosphère bien supérieure, pouvant atteindre une vingtaine de jours (Seinfeld and Pandis, 1998).

Le dépôt humide, aussi appelé lessivage, est relié aux précipitations. En effet, les particules d’aérosols sont, en tant que noyau de condensation (CCN) ou noyau glacogène (IN), indispensables à la formation des hydrométéores que sont les gouttelettes d’eau ou les cristaux de glace constituant les nuages (Pruppacher and Klett, 1997). Lorsque les hydrométéores précipitent à la surface de la planète, les CCN et/ou IN sont également précipités. Lors de leur présence dans le nuage, les hydrométéores ont une certaines capacité à capter les aérosols interstitiels et donc, après précipitation, à les faire quitter l’atmosphère. Enfin, les hydrométéores qui précipitent captent également une partie des particules d’aérosols qui se trouvent sous le nuage en les collectant durant leur chute, pour au final les déposer à la surface de la Terre (Seinfeld and Pandis,1998).

En Arctique