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4.5 Conclusions

Au cours de cette étude seize cas de pollution transportée à l’extrême nord de la Suède ont été recensés en se basant sur des concentrations anormalement élevées en CO. Les origines géographiques de ces panaches de pollution ont ensuite été identifiées à l’aide du modèle lagrangien de retro-trajectoire FLEXPART comme étant (i) l’Europe, à travers de la pollution anthropique émise de plusieurs sources (Pologne, Italie, Grande Bretagne) et des feux de forêts en Russie au nord de la mer Noire, et (ii) l’Asie où d’importantes émissions anthropiques sur la côte est du continent et d’intenses feux de forêt en Sibérie ont influencé nos mesures. Les distributions à température ambiante et à 280˚C des deux panaches de pollution issus de feux de forêts en Russie ont été étudiées. Sur les deux cas traités, les distributions ambiantes apparaissent monomodales et centrées à un diamètre moyen de 127 nm. Ces panaches sont associés à une faible fraction volatile moyenne de 0,66±0,07 et un coefficient d’absorption de la lumière élevé de 0,84±0,32 en accord avec la littérature.

Les panaches de pollution anthropique originaires d’Europe (hormis la Pologne, cas traité séparément) ont ensuite été analysés. Contrairement aux feux russes, les trois panaches anthropiques européens n’ont pas une origine identique et ont donc été traités séparément. Il apparait que deux des trois panaches pourraient avoir été influencés en partie par les feux russes traités précédemment, des similitudes apparaissant notamment dans les diamètres moyens des modes à température ambiante et à 280˚C avec ceux des distributions reliées aux feux russes. S’ajoute à cela la valeur moyenne pour les deux panaches de la fraction volatile égale à 0,65±0,06 et de σabs qui s’élève à 0,53±0,21 Mm−1. En comparaison, la troisième masse d’air anthropique, qui est originaire d’un mélange de masses d’air de plusieurs pays, est beaucoup plus volatile (Fvolatile = 0,80±0,03) et beaucoup moins absorbante puisque les mesures sont toutes en dessous de la limite de détection du PSAP (0,17 Mm−1). Ces derniers résultats correspondent à la littérature en ce qui concerne les panaches de pollution anthropique.

Si on s’attarde désormais sur les panaches asiatiques, les trois panaches sélectionnés étaient désignés par FLEXPART comme originaires des feux sibériens principa-lement. Les travaux de De Villiers et al. (2010) nous ont permis de distinguer deux différents cas : un panache principalement influencé par les feux sibériens et un second qui voit se mélanger la contribution des feux sibériens avec celle des émissions anthropiques de la côte est de l’Asie (le troisième n’étant pas traité du fait de la présence d’artefacts dans les données SMPS/VSMPS). De façon similaire aux feux russes mentionnés plus haut, la distribution en nombre des particules

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Chapitre 4. Étude de la partie réfractaire et du vieillissement des aérosols pollués transportés en Arctique d’aérosols relative au panache subissant principalement l’influence des feux sibériens peut être décrite de façon quasiment monomodale avec un mode centré à 154 nm qui se désorbe vers deux modes réfractaires centrés à 27 et 78 nm. Lorsque l’on se concentre sur les distributions (à température ambiante et à 280˚C) relatives au panache influencé par les feux sibériens et par les émissions anthropiques, on s’aperçoit que le mode très concentré observé pour les feux sibériens dans le panache précédent est également présent et centré sur des diamètres identiques, tout comme les modes réfractaires (141 nm à température ambiante et 27 et 75 nm à 280˚C). A ces modes associés aux feux sibériens s’ajoutent un mode à température ambiante centré à 253 nm et un mode réfractaire centré à 150 nm dont les concentrations sont très proches. Ces particules, très certainement issues d’émissions anthropiques, pourraient être composées de matière organique vieillie (qui aurait donc acquis des propriétés réfractaires), c’est en tout cas ce qui ressort de la littérature où des évolutions similaires ont été identifiées.

Des échantillons de particules ont été prélevés à l’aide d’un impacteur au cours de certains vols, permettant de séparer les particules submicroniques des supermi-croniques. Ainsi, quatre échantillons correspondaient à des panaches identifiés (un pour les feux russes, un pour le panache asiatique influencé par les feux, un pour le panache asiatique aux deux influences et un pour un panache mixte) alors qu’un cinquième correspondant à de l’air polaire était également étudié à titre de comparaison. L’étude des particules impactées (faite à posteriori), d’abord à l’aide d’un microscope électronique à transmission pour imager les particules, puis avec un spectromètre à rayon-X pour connaitre la composition élémentaire, a mis en avant des particularités pour chaque échantillon. Ceux prélevés dans l’air polaire se distinguaient grandement des autres par leur morphologie en forme de « satellites » et par leurs compositions. Les images microscopiques n’ont en revanche pas permis de différencier les panaches de pollution entre eux mais laissaient néanmoins appa-raitre des inclusions de type suie. La différence entre les échantillons de particules de pollution s’est donc faite sur les compositions chimiques et plus particulièrement la fréquence de détection du potassium (K) dans les particules analysées. Ce marqueur des feux de forêt se retrouve dans quasiment toutes (> 90%) les particules correspondantes aux panaches de feux alors que la fréquence de détection descend à 60% pour le panache influencé par les émissions anthropiques. Enfin, seules 20% des particules prélevées (et analysées) dans la masse d’air polaire contenaient du K.

Une étude de cas nous a permis de nous focaliser sur un panache de pollution issu d’émissions anthropiques en Pologne et qui a été traversé durant trois vols

consécu-4.5. Conclusions 81

tifs les 9, 10 et 11 avril 2008. Le CO en excès relatif à ce panache et mesuré deux fois par vol décroit exponentiellement avec le temps, tout comme σabs alors que l’évolu-tion du diamètre moyen du mode accumulal’évolu-tion augmente de façon exponentielle sur la gamme de diamètres observée (30-50 nm). La fraction volatile quant à elle reste constante lors des deux premiers jours avant de chuter lors du dernier jour, en raison du volume de particules à température ambiante qui diminue alors que le volume de particules réfractaires reste constant. Les distributions en nombre de particules font apparaitre une diminution très significative de la concentration du mode Aitken alors que son diamètre moyen augmente avec l’âge du panache. De façon similaire mais moins marquée, le mode accumulation voit sa concentration faiblir et son diamètre moyen augmenter. Les distributions réfractaires correspondantes voient disparaitre complètement le mode Aitken désorbé quelque soit la date de mesure du panache alors que le mode accumulation, après désorption, reste dans la gamme de mesure du SMPS et montre une diminution de sa concentration et une croissance de son diamètre moyen, trahissant le vieillissement des particules réfractaires le composant. Afin de déterminer l’importance du processus de coagulation dans l’évolution des distributions en nombre des particules au cours du temps, une modélisation de ce processus a été effectuée. Il s’avère qu’après les 65h qui séparent la première distri-bution de la dernière, des écarts de 51,4 et 90,3% apparaissent dans la simulation de l’augmentation du diamètre moyen des modes Aitken et accumulation et les ob-servations, alors que les concentrations sont similaires. Il semble donc qu’un autre processus, nommément la condensation, ait pris part de façon importante à l’évo-lution des diamètres moyens des modes. Des concentrations élevées de NO2 ont été mesurées parMerlaud et al.(2011) durant l’échantillonnage de ce panache le 9 avril, qui probablement accompagnées de dioxyde de soufre, ont pu jouer le rôle de vapeur condensable. Ce résultat soulève néanmoins une contradiction puisque la condensa-tion de gaz sur les particules devrait entrainer une augmentacondensa-tion de la fraccondensa-tion vola-tile en volume du panache et on a vu que c’est l’inverse qui se produisait. Une partie de l’augmentation de volume réfractaire peut être expliqué par le vieillissement de la matière organique puisque ce processus déjà été observé par de précédentes études (Pratt and Prather, 2009; Ehn et al., 2007). Le processus de dispersion semble être responsable de la diminution du volume de particules à température ambiante. La dispersion a surement impacté également le volume de matière réfractaire mais cette perte a pu être compensé par le vieillissement d’une partie de la matière organique qui serait ainsi devenue réfractaire.

Chapitre 5

Étude des aérosols pollués

transportés vers le Groenland,

impact du dépôt humide.

Sommaire

Introduction . . . 83 5.1 Présentation de la campagne. . . 84 5.2 Identification des panaches de pollution . . . 85 5.2.1 Étude des séries temporelles de CO . . . 85 5.2.2 Origine géographique des sources de pollution . . . 86