4.4 Étude de cas : vieillissement d’un aérosol anthropique européen
4.4.1 Évolution des propriétés du panache
La caractérisation de l’évolution du panache de pollution se fera dans un premier temps à travers l’étude des propriétés physiques et notamment des distributions en nombre des particules de l’aérosol anthropique à température ambiante et à 280˚C avant que dans un second temps, les évolutions du coefficient d’absorption et du CO en excès ne soient présentées.
4.4.1.1 Les distributions ambiantes et réfractaires
Pour chacun des trois vols concernés, il apparait que la masse d’air anthropique polonaise a été échantillonnée deux fois, du fait notamment des trajectoires des vols qui, ces jours-ci, étaient strictement linéaires, l’avion passant toujours à une altitude comprise entre 4 et 5 km dans la zone contaminée par le panache de pollution anthro-pique. La figure 4.13 présente les distributions moyennes mesurées et paramétrées
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Chapitre 4. Étude de la partie réfractaire et du vieillissement des aérosols pollués transportés en Arctique
101 102 103 104 100 101 102 103 104 R2 = 0.991 R2 = 0.984 R2 = 0.988 R2 = 0.992 R2 = 0.992 R2 = 0.984 Diamètre (nm) Concentrations dN/dlogD (cm -3) 9 avril mesure 9 avril fit 10 avril mesure 10 avril fit 11 avril mesure 11 avril fit
distrib de fond - mes. distrib de fond - fit
R2 = 0.976
Figure 4.13 – Distributions observées et modélisées à température ambiante du panache anthropique transporté depuis la Pologne vers l’Arctique. Une distribution de fond est également tracée à titre indicatif.
relatives aux six périodes de mesures identifiées comme polonaises dans le tableau 4.2. Une distribution typique de masse d’air polaire non polluée est également tracée sur la figure 4.13 pour mettre en avant l’augmentation de la concentration dans les modes Aitken et accumulation.
On distingue clairement sur la figure 4.13 l’évolution du mode Aitken dont la concentration décroit parallèlement à une augmentation du diamètre moyen du mode du 9 au 11 avril. Le mode accumulation suit la même évolution, bien que cela soit moins visible sur la figure 4.13. En effet, le diamètre moyen du mode accumulation passe de 104 à 133 nm alors que la concentration du mode chutait de 588 à 285 particules par cm−3. Les paramètres des modes calculés par un modèle basé sur la somme de trois lois log-normales sont renseignés dans le tableau4.6, les distributions ainsi modélisées étant également représentées sur la figure 4.13. Du tableau 4.6 ressort que la concentration du mode Aitken décroit de 860 à 165 particules par cm−3 du 9 au 11 avril alors que le diamètre moyen passe de 33 à 51 nm. La figure 4.14montre l’évolution du diamètre moyen du mode Aitken au cours des six périodes de mesure en fonction de l’âge du panache estimé par FLEXPART. Les points suivent
4.4. Étude de cas : vieillissement d’un aérosol anthropique européen 67
Date Age FLEXPART N˚ Mode Aitken Mode accumulation
du vol (jour) panache n1(cm−3) σ1 dm1(nm) n2(cm−3) σ2 dm2(nm)
9 avril 4,7 6 621 1,35 33,1 621 1,80 108,8 5,3 7 981 1,36 32,2 556 1,80 124,9 10 avril 6,7 11 132 1,29 38,2 595 1,80 118,5 7,1 9 495 1,44 42,7 402 1,69 139,4 11 avril 7,6 12 139 1,36 48,4 407 1,79 116,5 7,8 16 203 1,53 51,1 172 1,50 149,4 Air polaire 85 1,80 61,2 158 1,62 165,6
TABLEAU 4.6 – Paramètres des modes Aitken et accumulation relatifs aux distri-butions de la masse d’air polonaise mesurée à température ambiante lors des trois derniers vols de la campagne. Les paramètres de la distribution d’air polaire sont également indiqués.
clairement une croissance exponentielle sur la gamme de diamètre considérée ici (30-55 nm) avec un coefficient de corrélation élevé (R2 = 0.91).
Selon la paramétrisation exponentielle relative à l’évolution du diamètre moyen du mode Aitken, et en supposant que l’évolution suit une loi exponentielle du dia-mètre d’émission jusqu’aux diadia-mètres considérés ici (∼ 50 nm), les particules émises seraient caractérisées par un diamètre moyen de 14,4 nm. Ce résultat est en accord avec plusieurs études au travers desquelles sont observés des modes de nucléation en environnement urbain (Whitby, 1978; Wehner and Wiedensohler, 2003; Zhang et al.,2004;Hussein et al.,2005;Costabile et al.,2009). L’évolution du mode Aitken semble dominée par un processus de coagulation auquel doit s’ajouter une part de croissance par condensation comme présenté par Tunved et al.(2004). Une simula-tion de l’évolusimula-tion de la distribusimula-tion soumise au processus de coagulasimula-tion au cours du temps est présentée dans la section4.4.2.
Les distributions réfractaires relatives au panache anthropique polonais sont re-présentées dans la figure4.15(B) afin d’être comparées aux distributions mesurées à température ambiante (figure 4.15(A)). Les caractéristiques des modes réfractaires sont données dans le tableau 4.7. Il semble que les particules constituant le mode Aitken disparaissent après chauffage de la gamme de mesure du SMPS tandis que le mode accumulation semble évoluer de façon similaire à température ambiante et à 280˚C. En effet, on a vu qu’à température ambiante, le mode accumulation voit son diamètre moyen croître de 104 à 133 nm (∆diamètre = 29 nm), soit une aug-mentation de 29% de son diamètre moyen, toujours entre le 9 et le 11 avril. Après désorption, le mode réfractaire associé au mode accumulation voit son diamètre
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Chapitre 4. Étude de la partie réfractaire et du vieillissement des aérosols pollués transportés en Arctique
3 4 5 6 7 8 9 10 20 25 30 35 40 45 50 55 60 65 70
Age FLEXPART (jours)
Diamètre moyen du mode Aitken)
R2 = 0.91 y = 14.4 exp(t/6.3) 9 avril 10 avril 11 avril Fit exponentiel
Figure 4.14 – Évolution du diamètre moyen du mode Aitken modélisé en fonction de l’âge du panache estimé par FLEXPART.
101 102 103 0 500 1000 1500 2000 2500 3000 Diamètre (nm) 9 avril mesures 9 avril fit 10 avril mesures 10 avril fit 11 avril mesures 11 avril fit Concentrations dN/dlogD (cm -3) A 101 102 103 0 500 1000 1500 2000 2500 3000 Diamètre (nm) 9 avril mesures 9 avril fit 10 avril mesures 10 avril fit 11 avril mesures 11 avril fit
Concentrations réfractaires dN/dlogD (cm
-3)
B
Figure 4.15 – Distributions (A) à température ambiante et (B) à 280˚C, mesurées et modélisées, relatives au panache polonais.
4.4. Étude de cas : vieillissement d’un aérosol anthropique européen 69
Date Age FLEXPART N˚ Mode Aitken Mode accumulation
du vol (jour) panache n1(cm−3) σ1 dm1(nm) n2(cm−3) σ2 dm2(nm)
9 avril 4,7 6 131 1,30 20,1 634 1,75 45,2 5.3 7 1999 1,48 10,7 607 1,80 50,4 10 avril 6,7 11 136 1,33 18,0 601 1,69 50,4 7,1 9 261 1,31 21,5 539 1,79 52,7 11 avril 7,6 12 91 1,49 23,7 324 1,78 59,0 7,8 16 218 1,80 15,6 196 1,80 59,1
TABLEAU 4.7 – Paramètres des modes Aitken et accumulation relatifs aux distri-butions de la masse d’air polonaise mesurée à 280˚C lors des trois derniers vols de la campagne.
moyen augmenter de 43,4 à 58,9 nm (∆diamètre = 15.5 nm) soit une augmentation de 33%. Cette augmentation du diamètre moyen du mode réfractaire pourrait avoir une influence directe sur la volatilité mais, du fait de la probable implication du processus de condensation dans le vieillissement des particules, la variation de la volatilité sera discutée plus loin.
4.4.1.2 Rapport de mélange ∆CO et coefficient d’absorption
Les autres paramètres mesurés, le rapport de mélange en excès ∆CO et le coef-ficient d’absorption σabs ainsi que leurs évolutions en fonction de l’âge des masses d’air sont présentés respectivement dans les figures 4.16 et 4.17. Ainsi, il apparait que ces deux paramètres décroissent exponentiellement au cours du temps. Le ∆CO décroit avec une période τ de 8,9 jours et, si l’on considère que cette décroissance est effective tout au long du transport, ceci correspondrait à une émission au niveau des sources de 171 ppbv. Ce résultat peut être comparé aux mesures présentées par Nédélec et al. (2003) qui estiment la concentration en CO dans la couche limite de l’Europe centrale entre 150 et 270 ppbv. Il est important de noter néanmoins que le coefficient de corrélation est assez faible, ceci pouvant s’expliquer par l’hétérogénéité supposée du panache.
σabs décroit de façon plus rapide en fonction du temps comme le montre sa période estimée à 2,9 jours. Cette différence entre les deux paramètres peut s’expliquer par le dépôt sec (sédimentation par gravitation) qui peut affecter les particules dans lesquelles se trouve la matière absorbante au contraire du CO qui, en tant que gaz plutôt inerte, n’est pas touché par ce processus. Cette paramétrisation conduit à une estimation, pour le coefficient d’absorption de la lumière, de 2.85 Mm−1 au
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Chapitre 4. Étude de la partie réfractaire et du vieillissement des aérosols pollués transportés en Arctique
4.7 5.3 6.8 7 7.4 7.6 20 30