Pr´ esentation du montage

Les r´esultats exp´erimentaux expos´es dans ce chapitre sont issus d’exp´eriences me- n´ees au Laser Research Center de l’Universit´e de Vilnius en Lituanie. Il s’agit d’exp´e- riences de spectroscopie d’absorption pompe-sonde r´esolue en temps dont le montage est sch´ematis´e en figure 4.1. Un laser Titane :Saphir commercial (Coherent Libra) est utilis´e pour produire les impulsions n´ecessaires `a l’exp´erience. Il peut d´elivrer des im- pulsions `a 800nm `a 1kHz de cadence d’une dur´ee atteignant les 30f s et contenant une ´

energie inf´erieure ou ´egale `a 5mJ . Ces impulsions sont divis´ees en deux via une lame s´eparatrice vers une ligne de pompe et une ligne de sonde. L’intensit´e et la polarisation de l’impulsion sonde sont ajust´ees via l’association d’une lame demi-onde ainsi que d’un polariseur. L’´energie d’une impulsion sonde est ainsi de l’ordre de quelques µJ . Cette impulsion est ensuite focalis´ee via une lentille de 100mm de focale sur un cristal de (CaF2) de fa¸con `a g´en´erer un continuum dans le domaine visible. Cette impulsion

d´esormais ”blanche” passe par une ligne `a retard permettant une ´etude du signal r´eso- lue en temps. Elle est ensuite focalis´ee sur l’´echantillon par un miroir parabolique de 150mm de focale. L’autre impulsion est focalis´ee sur un cristal de BBO pour en obte- nir la seconde harmonique. Cette impulsion sera la pompe dans la pr´esente exp´erience. Sa polarisation est maintenue perpendiculaire `a celle de la sonde `a l’aide d’une lame demi-onde. Elle est ensuite focalis´ee 10 ou 20mm derri`ere l’´echantillon par une lentille de 400mm de focale. La largeur `a mi-hauteur spatiale de l’impulsion est mesur´ee in situ `a l’aide d’une technique ”knife-edge” et vaut 203µm. Ce diam`etre important est choisi de mani`ere `a ce que l’impulsion sonde soit enti`erement contenue dans une zone d’excitation approximativement homog`ene de l’´echantillon. La pompe est bloqu´ee apr`es passage dans l’´echantillon par un diaphragme. La sonde, quant `a elle, passe au travers de ce diaphragme puis par un miroir dichro¨ıque de facteur de transmission sup´erieur `

a 70% pour la bande 300 − 750nm et de facteur de r´eflection sup´erieur `a 95% pour la bande 780 − 820nm. Ceci permet de couper le signal r´esiduel de l’impulsion initiale `

a 800nm. La sonde est enfin focalis´ee sur l’entr´ee d’un spectrom`etre et son intensit´e peut ˆetre lue via une cam´era CCD. La fraction d’intensit´e ayant ´et´e absorb´ee par le solide excit´e peut alors ˆetre d´eduite en divisant l’intensit´e lue en pr´esence et absence de l’impulsion pompe. Il est alors possible de calculer la densit´e optique induite par irradiation de la pompe :

Laser Ti:Saphir Coherent Libra, 1Hz, 800nm, 5mJ, 30fs Lame séparatrice Ligne à retard Impulsion Pompe Impulsion Sonde BBO Miroir dichroïque Echantillon Spectromètre CCD CaF2 Génération de lumière blanche Miroir dichroïque Hacheur optique Lame /2 Lame /2 Polariseur

Figure 4.1 – Montage de spectrom´etrie d’absorption pompe-sonde utilis´e pour l’´etude du chauffage et de la relaxation dans Al2O3.

D.O. (λ) = log₁₀ E0(λ)

Eexc(λ)

!

(4.1)

o`u E0(λ) et Eexc(λ) sont respectivement les ´eclairements sortants de la sonde en

l’absence et en pr´esence de pompe `a la longueur d’onde λ. C’est ici que le hacheur optique trouve son int´erˆet : il tourne `a 500Hz coupant ainsi une impulsion pompe sur deux. Il est d´emontr´e dans l’annexe B que cette observable est proportionnelle `

a la densit´e d’excitation `a faible intensit´e. Par ailleurs, l’´echantillon a ´et´e mont´e sur une plateforme de translation motoris´ee en constant mouvement. De cette mani`ere, nous ´evitons qu’un site de l’´echantillon soit irradi´e en continu et donc que des effets d’accumulation viennent perturber la mesure ou encore que le solide lui-mˆeme soit en- dommag´e. Nous nous sommes d’ailleurs assur´e que cela n’´etait pas le cas a posteriori, en observant les ´echantillons utilis´es au microscope optique. De plus, il a ´et´e v´erifi´e apr`es chaque s´erie d’exp´eriences qu’il ´etait possible d’en reproduire les premi`eres me- sures. Dans cet ´etat d’esprit nous avons limit´e l’exposition ´energ´etique des impulsions `

a 1, 24J/cm2 _{restant ainsi en dessous du seuil de dommage du saphir `a 30f s de dur´ee}

d’impulsion. L’´echantillon quant `a lui, est une lame de saphir cristallin (α − Al2O3) de

10x10x1mm.

4.2.2

Pr´ecision de la mesure

De la mˆeme mani`ere que dans le chapitre 2, nous allons analyser les incertitudes de mesures des spectres d’absorption que nous pr´esenterons par la suite. Ces incertitudes ont ´et´e calcul´ees `a l’aide de la formule 2.33 en analysant une dizaine de fichiers exp´e-

0,0 0,1 0,2 0,3 0,4 0,0 0,1 0,2 0,3 0,4 0,0 0,2 0,4 0,6 0,8 1,0 1,2 0,0 0,2 0,4 0,6 0,8 1,0 1,2 Points expérimentaux Ajustement affine D . O . ( x 1 0 3 ) D.O.

Figure 4.2 – Evolution de l’incertitude exp´erimentale avec la valeur moyenne de la mesure ef- fectu´ee. L’ajustement correspond au meilleur accord obtenu pour une ´equation. Le coefficient de corr´elation de cet ajustement est R2= 0, 989.

rimentaux correspondant `a pr`es de 800 points de mesures. Elles portent sur la densit´e optique et d´ependent de sa valeur moyenne comme le montre la figure 4.2. Plusieurs raisons peuvent ˆetre invoqu´ees pour expliquer ce r´esultat : plus la densit´e optique me- sur´ee est importante, plus l’´eclairement incident `a la CCD est faible, et donc, plus l’incertitude sur l’´eclairement lu est importante. De plus, l’incertitude sur la densit´e optique croˆıt avec la fluctuation d’intensit´e de l’impulsion pompe, qui elle, croˆıt avec son ´energie. Un ajustement affine a ´et´e effectu´e, il indique :

δ (D.O.) = 2, 86.10−3 D.O. + 8, 7.10−06 (4.2)

soit une incertitude relative d’environ 0, 3%. Comparons cette incertitude `a celle que nous avions obtenue dans le cadre l’exp´erience d’interf´erom´etrie fr´equentielle. En notant que le terme pr´esent dans le logarithme de l’´equation 4.1 est exactement l’observable mesur´ee (que nous avons appel´e un peu abusivement T ) dans ce contexte, nous pouvons ´

ecrire :

δT

T = ln(10)δ (D.O.) ≤ 0, 3% (4.3)

La mesure du facteur de transmission relatif de l’´echantillon excit´e est donc bien plus pr´ecise en utilisant cette technique exp´erimentale plutˆot que l’interf´erom´etrie fr´equen- tielle. En effet,nous avions vu dans le paragraphe 2.3.3 que cette derni`ere affichait une incertitude relative de l’ordre de 4%.

500 550 600 650 500 550 600 650 0,3 0,4 0,5 0,6 0,7 0,8 0,9 1,0 0,3 0,4 0,5 0,6 0,7 0,8 0,9 1,0 A b s o r p t i o n n o r m a l i s é e (nm) 50 J 100 J 150 J 200 J 250 J 300 J 350 J 400 J

Figure 4.3 – Spectres d’absorption normalis´es du saphir juste apr`es excitation pour diff´e- rentes ´energies d’impulsions pompes allant de 50µJ `a 400µJ , soit des expositions ´energ´etiques allant de 107mJ/cm2 `a 855mJ/cm2.