4.3 R´ esultats exp´ erimentaux
4.3.4 Limitations du mod` ele
Le mod`ele MRE associ´e au mod`ele de Drude pour la description de l’indice optique reproduit relativement bien les mesures de densit´es optiques associ´ees `a l’excitation comme `a la relaxation du saphir. Toutefois, celui-ci pr´esente ´egalement des limitations que nous ne saurions passer sous silence. La premi`ere de ces difficult´es est directement observable en figure 4.3. En effet, nous pouvons constater que le spectre d’excitation ne suit pas la loi d´ecrite par le mod`ele de Drude. Ceci constitue d’ailleurs une des conclu- sions exp´erimentales de ce chapitre. En d’autres termes, il est impossible de rendre compte de l’´evolution fr´equentielle de la section efficace d’absorption `a un photon dans la bande de conduction par ce mod`ele.
La seconde limite est mise `a jour par des r´esultats obtenus par Alexandros Mouskef- taras `a l’aide de l’exp´erience d’interf´erom´etrie fr´equentielle r´esolue en temps [16]. Ces exp´eriences sont similaires `a celles du chapitre pr´ec´edent, `a ceci pr`es qu’elles ont ´et´e men´ees dans Al2O3 et M gO. Une premi`ere impulsion courte `a 400nm excite le di´elec-
trique, puis les ´electrons de conduction g´en´er´es sont chauff´es `a l’aide d’une impulsion longue (typiquement quelques ps). Il a ´et´e observ´e que la cin´etique de relaxation acc´e- l`ere apr`es le passage de cette seconde impulsion. Notons que qualitativement, le mod`ele rend compte d’une telle acc´el´eration puisque le terme de pi´egeage d´epend de la vitesse des ´electrons de conduction. Ainsi, dans le cadre de ce mod`ele, chauffer les ´electrons de conduction tout en ´evitant d’en cr´eer de nouveaux par ionisation augmente la vitesse de relaxation des ces ´electrons sous forme de STE. Toutefois, l’acc´el´eration mesur´ee du d´eclin apparaˆıt trop importante et dure bien trop longtemps pour ˆetre expliqu´ee quantitativement par le mod`ele que nous avons d´evelopp´e ici. Il convient de pr´eciser ici que ces exp´eriences ont ´et´e men´ees proche voire au-del`a du seuil de dommage des ma- t´eriaux. Ainsi, les densit´es d’excitation impliqu´ees dans l’exp´erience peuvent s’av´erer tr`es grandes. Une explication possible du d´esaccord mod`ele/exp´erience pourrait donc ˆetre l’importance croissante de collisions telles que celles entre ´electrons de conduction, ph´enom`ene que nous avons n´eglig´e ici. Nous aurons l’occasion de revenir sur ce point lors du chapitre suivant. De surcroˆıt, `a ces ´echelles de temps, le couplage ´electron- phonon peut lui aussi, devenir non-n´egligeable. Dans ce cas, l’´el´evation de temp´erature du r´eseau devrait ´egalement ˆetre prise en compte. Ceci pourrait par exemple ˆetre r´ea- lis´e via un mod`ele `a deux temp´eratures. Ce mod`ele paraitrait en r´ealit´e tout d´esign´e puisqu’au vu des temps caract´eristiques impliqu´es, l’´equilibre thermique devrait ˆetre assur´e pendant toute la relaxation, rendant possible l’utilisation d’une distribution de Fermi-Dirac pour d´ecrire la population de la bande de conduction.
4.4
Conclusion
Nous avons r´ealis´e une exp´erience de spectroscopie d’absorption r´esolue en temps appliqu´ee `a l’irradiation d’un ´echantillon de saphir par une impulsion laser ultra-br`eve, et ce, pour plusieurs expositions ´energ´etiques. Cette exp´erience avait pour but d’´etudier deux aspects de l’interaction laser-mati`ere. D’une part, il s’agissait d’´etudier l’absorp- tion des photons par les ´electrons de conduction g´en´er´es lors de l’excitation, et d’autre part, la dynamique de relaxation du solide apr`es ladite excitation. Nous avons pu tirer
plusieurs observations `a partir des mesures effectu´ees ainsi que de leur mod´elisation : • Les spectres d’absorption obtenus ne suivent pas la loi en 1/(1+ω2τ2) pr´edite par
le mod`ele de Drude. Celui-ci ne permet donc pas de rendre compte de l’´evolution de la section efficace d’absorption `a un photon dans la bande de conduction. A la place, un maximum d’absorption apparaˆıt autour de 610nm. Ce pic d’absorption a ´et´e attribu´e `a la pr´esence d’une transition entre les deux premi`eres bandes de conduction.
• Les mesures de d´eclins correspondant `a la relaxation du solide pr´esentent une ci- n´etique complexe dont il est impossible de rendre compte `a l’aide d’un ajustement exponentiel1.
• Un mod`ele ph´enom´enologique de la relaxation a donc ´et´e mis au point en par- tant de plusieurs observations exp´erimentales comme la tr`es grande mobilit´e des ´
electrons de conduction dans le saphir ou encore l’existence de STE. Ce mod`ele d´ecrit le processus de relaxation en deux ´etapes : une premi`ere relaxation via la formation de STE suivant une cin´etique bimol´eculaire puis la recombinaison de ces STE suivant cette fois, une cin´etique exponentielle.
• Les ´equations correspondantes ont ´et´e int´egr´ees au mod`ele MRE, que nous avons d´ej`a utilis´e et qui rend compte avec succ`es de l’´etat d’excitation du saphir. Il a alors ´et´e possible de reproduire cette cin´etique complexe de relaxation de ma- ni`ere quantitative au moins pour les hautes ´energies d’impulsions. L’´evolution des populations ´electroniques en fonction du temps a alors pu ˆetre calcul´ee. Nous avons par ailleurs expos´e les limites du mod`ele. Celui-ci est en effet incapable de reproduire certains r´esultats obtenus lors d’exp´eriences d’interf´erom´etrie fr´equentielle r´esolue en temps `a deux impulsions pompes. Nous avons alors expos´e quelle pour- rait ˆetre la source du d´esaccord entre exp´erience et mod´elisation. En particulier, il est apparu qu’il ´etait possible que le mod`ele ne soit plus valide lorsque des densit´es d’exci- tation importantes sont atteintes comme c’est le cas `a l’approche du seuil de dommage du mat´eriau. Nous allons voir si cette tendance se confirme lors de l’´etude sur les seuils d’ablation men´ee au chapitre suivant.
Ablation d’un mat´eriau di´electrique
induite par impulsions lasers
ultra-br`eves
5.1
Introduction
Dans le chapitre 1, nous avons d´efini l’ablation par tout enl`evement de mati`ere du solide. Comme nous l’avions soulign´e alors, la d´etermination du seuil en exposition ´energ´etique de ce ph´enom`ene est d’une importance cruciale tant pour des raisons fon- damentales que pour une multitude d’applications. Quel ph´enom`ene est responsable de cette ´ejection de mati`ere ? Comment optimiser la tenue au flux d’un mat´eriau ? Ou au contraire, comment mieux usiner un mat´eriau ? Voil`a autant de questions dont les r´eponses d´ependent en partie de la d´etermination du seuil d’ablation et de ses causes. Une donn´ee importante pour la mod´elisation de l’ablation est celle du crit`ere physique choisi. Deux tendances majeures se d´egagent de la litt´erature, un crit`ere de densit´e critique [97, 35, 58] ou un crit`ere de densit´e d’´energie critique d´epos´ee (ou de mani`ere ´equivalente, une temp´erature critique pour le r´eseau) [16, 83, 67]. La difficult´e princi- pale de cette question r´eside dans la s´eparation des diff´erents ph´enom`enes ayant lieu pendant comme apr`es la propagation de l’impulsion. En particulier, la quantification de leur importance relative est une tˆache essentielle pour arriver `a apporter une r´eponse convaincante `a ce probl`eme. D’autre part, il existe, au-del`a de cet obstacle, d’autres difficult´es d’ordre exp´erimental. En effet, la mesure du seuil d’ablation d´epend en par- tie de la qualit´e de l’´echantillon : son ´etat de surface [121], comme la concentration de d´efauts pouvant y ˆetre initialement pr´esents. Notons tout de mˆeme que ce dernier point semble perdre son importance `a mesure que la dur´ee de l’impulsion chute. C’est en tous cas ce que sugg`ere le passage d’un r´egime stochastique `a un r´egime d´eterministe pour l’endommagement lorsque la dur´ee d’impulsion descend sous les 100f s [122]. Pour ten- ter de trancher le d´ebat concernant le crit`ere physique d’ablation, nous allons prendre un parti peu commun dans la litt´erature. Il va s’agir d’effectuer la mesure de seuils d’ablation pour plusieurs dur´ees d’impulsions en utilisant l’exp´erience d’interf´erom´e- trie fr´equentielle `a notre disposition. L’id´ee est ici de mesurer les mˆemes observables que pr´ec´edemment (d´ephasage et absorption) et d’appliquer le mˆeme mod`ele MRE que pr´ec´edemment. Alors, si les r´esultats exp´erimentaux sur les observables optiques sont
reproduits, nous utiliserons les donn´ees produites par le mod`ele pour voir si l’un ou l’autre crit`ere d’ablation ´emerge naturellement.