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3.3 Méthodes analytiques

3.3.2 Détermination des activités 226 Ra et 228 Ra par spectrométrie gamma bas niveau

3.3.2.2 Présentation de LAFARA

LAFARA est le LAboratoire de mesure des FAibles Radioactivités (van Beek et al., 2013). Le laboratoire est situé à Ferrières en Ariège, à une heure de voiture de Toulouse, dans un tunnel appartenant à EDF. Pour détecter les faibles radioactivités, il faut limiter le bruit de fond des détecteurs. Cela passe premièrement par l’installation des détecteurs en souterrain pour se

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protéger des rayonnements cosmiques comme cela a été fait à Modane, Gran Sasso et à l’AIEA de Monaco notamment. Les détecteurs sont ensuite placés dans des châteaux de plomb pour protéger des rayonnements ambiants, notamment l’émanation de la roche. Le bruit de fond des détecteurs peut également être limité en diminuant le taux de radon dans la salle de mesure (notamment le 222Rn qui génère des descendants émetteurs gamma). Le radon est un gaz qui peut facilement parvenir au plus près des instruments de mesures. Enfin, les matériaux utilisés dans les détecteurs et les matériaux de conditionnement des échantillons sont choisis pour leurs faibles niveaux de radioactivité.

Jusqu’en juillet 2016, LAFARA hébergeait deux spectromètres gamma, un de type puits (diamètre du puits, 15 mm) et un de type semi-planaire (van Beek et al., 2013). Ces détecteurs étaient situés dans un préfabriqué de 8 m² placé à 100 m de l’entrée du tunnel, sous 85 mètres de roche (220 m équivalent eau). Cette couche de roche protège les détecteurs du rayonnement cosmique et permet donc d’obtenir un très bas bruit de fond. La mesure des très faibles radioactivités est alors possible dans ce laboratoire.

A partir de 2016, le LAFARA s’est développé via le projet SELECT pour « Sélection de matériaux « bas niveau » au laboratoire souterrain LAFARA pour la fabrication d’instruments et d’équipements de mesure nucléaire ultra-performants ». Ma thèse s’inscrit dans ce projet et a été financée par l’Europe et la région Occitanie Pyrénées-Méditerranée (FEDER). Le projet SELECT consiste en un partenariat public/privée. Les aménagements du LAFARA ont pour but de donner une plus grande autonomie au laboratoire souterrain et de limiter les visites au changement d’échantillons.

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Figure 3.5 : Photos représentant l'entrée du tunnel, et l'intérieur du tunnel (à l’entrée et devant le préfabriqué accueillant les détecteurs à partir de 2016)

Un nouveau préfabriqué de 22 m² plus 7 m² de bureau/sas a remplacé l’ancienne structure (Figure 3.6). Ce préfabriqué pourra permettre in fine l’accueil de 8 spectromètres gamma bas bruit. Un autre préfabriqué, plus petit, est installé et accueille le système de traitement de l’air (CTA). Contrairement à ce qui existait avant 2016, l’air entrant dans le préfabriqué est désormais traité. La température et l’hygrométrie sont ainsi contrôlées. De plus une filtration sur charbon actif a été mise en place (sur trois cuves en séries, Figure 3.5) afin d’éliminer le radon contenu dans l’air qui pourrait altérer les mesures. Le taux de radon moyen dans la salle de mesure est de 30 Bq m-3, le traitement de l’air n’a pour l’instant pas fourni les résultats attendus puisque ce taux de radon n’a pas significativement diminué. Le traitement de l’air sur

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charbon actif devrait permettre d’obtenir un taux de radon inférieur à 5 Bq m-3 dans la salle de mesure.

Figure 3.6 : Schéma montrant la nouvelle salle de mesure du LAFARA. a : emplacement du détecteur SP (château de plomb et passeur automatique) ; b. Emplacement du château de plomb anciennement utilisé pour le détecteur de type puits (diamètre du puits 15 mm) et c. emplacement des quatre nouveaux châteaux de plomb accueillant les détecteurs P21, et le détecteur CX. Un de ces châteaux est actuellement vide est accueillera prochainement le détecteurs P32.

En septembre 2018, 4 détecteurs sont disponibles au LAFARA, le détecteur semi-plan (SP) de l’ancienne structure a été conservé alors que le détecteur de type puits a été remplacé par un détecteur de type coaxial (CX). A ces deux détecteurs s’ajoutent deux détecteurs de type puits (diamètre du puits, 21 mm ; P21). Un troisième détecteur de type puits est attendu (diamètre du puits, 32 mm ; P32). Les caractéristiques techniques des différents détecteurs en service en septembre 2018 sont données dans le tableau 3.4. Un spectromètre gamma est défini par la taille de son cristal de germanium, son efficacité relative et sa résolution.

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Tableau 3.4 : Caractéristiques des différents spectromètres gamma du LAFARA

Nom (Fabricant) Type Taille du cristal (cm3) Efficacité relative Résolution à 122 keV Résolution à 1332 keV CX

(MIRION Technologies) Coaxial 230 53% 0.95 1.97

P21-1 (MIRION Technologies) Puits 21mm 425 105% 0.75 1.85 P21-2 (MIRION Technologies) Puits 21mm 425 107% 0.75 1.80 SP (AMETEK/ORTEC) Semi- planaire 183 54% 0.72 1.72 P32 (MIRION Technologies) Puits 32mm 450 en cours de livraison

Les détecteurs sont maintenant refroidis par des cryogénérateurs électriques (Figure 3.7) (Cryo-Pulse 5+). Le détecteur SP qui a été conservé a été modifié pour être également refroidi par le même type de cryogénérateur. Le refroidissement est donc électrique et le LAFARA n’a plus besoin d’être approvisionné en azote liquide pour fonctionner.

Tous les détecteurs sont placés dans des châteaux de plomb qui permettent de limiter l’impact des rayonnements ambiants sur les détecteurs. Le château de plomb protégeant le détecteur SP a été conservé (150 mm d’épaisseur) et est décrit dans van Beek et al. (2013). Les quatre nouveaux détecteurs ont pris place dans des châteaux de plomb plus important (Figure 3.7). Ces châteaux sont composés d’une couronne extérieure de 150 mm de plomb FA (Faible Activité : <50 Bq/kg). A l’intérieur de cette première couronne se trouve une couronne de 50 mm de plomb TFA (Très Faible Activité : < 10 Bq/kg). Une couronne de 7 mm de cuivre hyper pur (Cuivre C2 OFHC (Oxygen Free High Conductivity), certifié à 99.96 %, appellation ISO Cu- OFE) se trouve à l’intérieur de ces châteaux de plomb. Le cuivre permet de limiter les rayonnements gamma potentiellement émis par le 210Pb contenu dans les couronnes de plomb. Enfin une couronne de 5 mm de plexiglas (très faiblement radioactif) permet de combler le vide entre la couronne de cuivre et le détecteur afin de limiter l’impact du radon. Finalement le couvercle du château vient se refermer au plus près de l’échantillon afin de limiter le volume d’air (potentiellement porteur de 222Rn) à l’intérieur du château.

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Ces aménagements ont permis d’obtenir un bruit de fond de 2.4 coups par minute sur l’intervalle 30 - 1500 keV (mesuré sur le P21). A titre de comparaison, le bruit de fond du LAFARA avant 2016 était de 5.6 coups par minute pour le détecteur puits et 4.4 coups par minute pour le détecteur semi plan (van Beek et al., 2013). Le traitement du radon n’étant pas encore optimal, le bruit de fond sera encore plus faible dans un futur proche.

Un nouveau passeur automatique a été conçu en collaboration avec 2Ei. Il permet d’alimenter quatre détecteurs en échantillons. Le bras du passeur va chercher les échantillons disposés dans des magasins propres à chaque détecteur (Figure 3.7). Le magasin du détecteur CX permet de stocker 50 échantillons, le magasin du P32 permet d’en stocker 90 alors que les magasins des détecteurs P21 permettent de stocker 110 échantillons. Ce grand nombre d’échantillons pouvant être stockés au LAFARA devrait permettre à terme de limiter les allers- retours au laboratoire et de lancer de longues séries de comptage. Le bras du passeur est équipé d’une ventouse (pompe à air) qui permet de prélever les échantillons et de les placer sur le détecteur dans le château de plomb. Ces châteaux de plomb s’ouvrent à l’aide d’un vérin hydraulique piloté par le passeur. Le détecteur SP fonctionne toujours avec le passeur automatique d’échantillons (ORTEC/AMETEK) décrit dans van Beek et al. (2013). Le magasin du détecteur SP ne permet de stocker que 20 échantillons.

Figure 3.7 : Spectromètres gamma bas-bruit et leurs équipements (passeur automatique, cryogénérateur, château de plomb et magasins) installés au LAFARA

Tous les détecteurs sont pilotés par le logiciel APEX-GAMMA. Ce logiciel développé par CANBERRA permet de piloter à distance les détecteurs et les passeurs. Les échantillons et

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séquences d’analyses sont créés sous le logiciel. Les calibrations en énergie et en efficacité (section 3.3.2.4) sont également réalisées à l’aide de ce logiciel. Ce dernier permet de suivre les comptages et enfin de faire l’analyse des échantillons comptés. Ce logiciel se pilote via un réseau et toutes ces fonctions sont donc accessibles depuis Toulouse sans se déplacer au LAFARA.

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