Position en fréquence des résonances magnétiques

III.2.1 Ajustement de courbes lorentziennes

Dans ce paragraphe, nous décrivons une méthode permettant de calculer précisément la position des pics de résonance à l’intérieur d’un spectre. La Figure III.3

présente un zoom sur une résonance d’un spectre analogue aux précédents, prenant en compte le signal reçu sur 10 × 10 pixels. L’ajustement d’un couple de lorentziennes (cf.

Chap. I § I.5.3), distantes de ~œ•== 3 MHz, permet de rendre compte de l’interaction hyperfine entre le spin électronique du centre NV et le spin nucléaire de l’atome d’azote. Cependant, bien qu’une unique lorentzienne ne s’ajuste pas aussi bien aux données, on constate expérimentalement que le fit renvoie la position avec la même précision. Dans ce paragraphe, nous approximons chaque résonance à une lorentzienne unique, telle que présenté Figure III.3.

Figure III.3 : Résonnance sur un spectre de luminescence, ajustement de lorentziennes.

Soit lor(x) =_V…g^V _n une courbe lorentzienne d’amplitude unité, W la valeur de la ligne de base du spectre à traiter, le contraste de la raie ODMR (cf. Chap. I § I.5.2) : Δ~ est la largeur à mi-hauteur de la courbe, et ~ est la position de cette courbe. On peut alors écrire la fonction d’ajustement ¶ó(~) :

¶ó(~) = W &1 − ' ⋅ (lor É^{~ − ~}_{Δ~ Ê)}

* +V

,, ^(III.3)

où la somme s’effectue sur les huit résonances ODMR présentes dans le spectre. Soit : - ~! la fréquence de la transition |wx = 03 → |wx = −1⟩ ; - ~… celle de la transition |wx = 03 → |wx = +1⟩ ; - ~_û =^-Ø.…-_Ø/ U ; - †~ = ~… ~!. Fréquence micro-onde ~ (GHz) L u m in e sc e n c e S u .a . Données brutes

Ajustement d’une lorentzienne Ajustement de deux lorentziennes

III.2 Position en fréquence des résonances magnétiques

Nous faisons le choix de regrouper les raies ODMR deux à deux, pour faire apparaître la distance D~ directement dans la fonction d’ajustement. C’est cette grandeur qui est, en première approximation, proportionnelle à la valeur absolue de la projection du champ magnétique sur l’axe. De ce fait :

~! = ~û−¹_{2 †~ et ~}… = ~ûd¹_{2 D~ .} ^(III.4) Enfin, le contraste et la largeur à mi-hauteur 0~ sont imposés identiques pour les deux raies ODMR d’une même classe de centres NV. On obtient :

¶ó(~) = W 11 ' ⋅ (lor É^{~ ~}_{Δ~ Ê d lor É}^{! ~ ~}_{Δ~ Ê)}^…

+ ,ò,R,

2. ^(III.5) Désormais, la somme s’effectue uniquement sur les quatre axes de symétrie du diamant, notés Í , · , O et I (cf. Fig. III.4.b) et choisis tel que :

†~ †~ò †~R †~ . ^(III.6)

Figure III.4 : Un spectre, quatre projections du champ magnétique.

a Spectre de luminescence en un pixel de l’image. En trait plein : le fit par la fonction ¶ ~). On attribue les couples de raies ODMR à chaque classe de centres NV.

b) Représentation des quatre axes où l’on mesure les projections du champ magnétique. c) Définition des paramètres des lorentziennes de la fonction d’ajustement.

Chapitre III

Cartographie de champ magnétique

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L’ajustement de cette courbe permet de fixer ces dix-sept paramètres : W , les , les Δ~ , les 0~ et les ~û.

Le fit est implémenté en C++ dans le programme d’acquisition. Nous utilisons la bibliothèque minlm de alglib22, basée sur la méthode de Lavenberg et Marquardt [63, 64]. Elle est fondée sur le calcul de l’écart quadratique moyen entre la fonction de fit ¶(~) et les données expérimentales, et sur celui de la jacobienne de la fonction.

Nous avons constaté expérimentalement que le fit est assez robuste. Il requiert néanmoins trois conditions :

- la présélection des dix-sept paramètres d’ajustement doit être relativement proche des valeurs finales. En particulier, il faut que les couples de raies soient attribués de manière non ambigüe. Dans le cas contraire, l’algorithme risque de placer plusieurs raies en une seule, et d’en oublier d’autres. Une présélection de ces paramètres est enregistrée dans un fichier interfacé ;

- les raies ODMR doivent sortir au moins légèrement du bruit. En pratique, le rapport signal sur bruit doit être au moins deux fois supérieur à l’inverse du contraste de raie. Pour une acquisition sans moyennage (pour une rampe de fréquence unique), on a ^h

ƒt 100 (cf. § II.5.2), tandis que les raies ODMR ont des contrastes ≈ 1 %. (cf.

§ III.4.4). De cette manière, le moyennage de quatre rampes d’acquisition (ou la prise de quatre images par échantillonnage de fréquence (cf. § III.1.3) est suffisant pour extraire les positions des lorentziennes de manière fiable ;

- l’échantillonnage ~ž doit être suffisant pour qu’au moins deux ou trois mesures soient possibles dans une raie ODMR. Pour une largeur de raie d’environ 0~ = 7 MHz (cf. § III.4.1), un échantillonnage ~ž = 2 yÇ¥ suffit.

Il en résulte que pour un spectre de ~h= ¯ = 300 MHz d’excursion en fréquence ( _üRQ = 150), la durée minimale d’acquisition pour que les données puissent être traitées par l’algorithme d’ajustement de lorentzienne se déduit de l’Équation (III.2) :

min ñŸi) = 600 ms, ^(III.7)

où l’on a choisi :

üRQ = 150, R$ = 1, ‘ û= = 4 et = 1 ms. ^(III.8) La durée d’exécution de l’algorithme d’ajustement varie fortement avec le nombre d’échantillons _üRQ de la rampe de fréquence, le nombre de paramètres à ajuster23 et, bien évidement, avec les performances de l’ordinateur utilisé. Typiquement, pour _üRQ = 601, le fit de l’ensemble des paramètres pour un spectre donné dure environ _{3 i} = 25 ms. Le fit d’une image de 100 × 100 pixels durera donc 40 min environ. On peut choisir de maintenir fixe un ou plusieurs paramètres d’ajustement, pour optimiser le temps de calcul sur les paramètres d’intérêts : le fit fonctionne encore

22 www.alglib.net.

III.2 Position en fréquence des résonances magnétiques

parfaitement si seuls W et le Δ~ sont libres. Cependant, les résultats que nous montrons ici sont tous issus de l’ajustement des dix-sept paramètres.

La précision des résultats de la routine d’ajustement en terme de sensibilité magnétique est discutée paragraphe III.4.2.

III.2.2 Parcours de l’ensemble des données brutes

Il nous faut maintenant parcourir l’ensemble de l’image de spectre afin d’extraire, pour chaque pixel de coordonnées (Þ′, ß′), les valeurs de †~ (Þ′, ß′), †~ò(Þ′, ß′), †~R(Þ′, ß′) et †~ (Þ′, ß′). Par ailleurs, afin que la routine d’ajustement ne se « perde » pas si les paramètres sont très variables, il nous faut réutiliser les résultats de l’ajustement en tant que présélection pour le fit suivant, et ainsi parcourir l’image de proche en proche. La première solution implémentée est présentée Figure III.5.a.

Figure III.5 : Parcours de l’image de spectre.

a) Parcours en partant du coin en haut à gauche. Chaque case du tableau représente un pixel de l’image. Le sens de parcours est donné par l’ordre croissant des numéros : l’image est parcourue colonne par colonne, en commençant par la colonne rouge, puis la colonne orange, puis la jaune, etc.

b) Parcours en partant du centre de l’image. On commence par le carré central rouge, puis on ajoute les pixels adjacents en orange, dans l’ordre des numéros. S’en suivent les pixels jaunes, toujours dans l’ordre croissant. Par souci de lisibilité, on recommence la numérotation à 1 pour chaque couronne : 5• x est traité après 5, mais avant 6. Puis vient 6• x, etc.

L’image est parcourue colonne par colonne. L’inconvénient majeur de cette méthode est que le point de départ se trouve dans un coin de l’image, c’est-à-dire généralement à l’endroit où la puissance de pompe est plus faible et où les données sont noyées dans le bruit. Même dans le cas où les premiers pixels sont correctement traités, la routine d’ajustement risque de se perdre chaque fois qu’elle traite des pixels en bordure. Une fois la routine perdue, les résultats seront erronés pour tous les pixels traités ultérieurement.

Une seconde solution, présentée Figure III.5.b, a été imaginée. Les neufs pixels du centre de l’image (en rouge) sont traités en premier, afin de profiter au maximum des

Chapitre III

Cartographie de champ magnétique

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zones largement éclairées. On utilise alors une présélection manuelle des paramètres d’ajustement pour ces neufs pixels. Puis la première couronne (en orange) est traitée, dans l’ordre croissant des numéros de la Figure III.5.b. Ce parcours permet d’utiliser les résultats de trois pixels plus proches voisins déjà traités comme présélection pour l’ajustement suivant. De cette manière, la routine d’ajustement demeure très robuste sur l’ensemble de l’image, sauf lorsque la puissance de pompe diminue trop drastiquement dans les coins.

La Figure III.6.b présente les quatre projections du champ magnétique ‚ , ‚_ò, ‚_R et ‚ ainsi obtenues en fonction des coordonnées (Þ′, ß′). Les signes respectifs des ‚ restent à déterminer.