Microscopie confocale

A.2 Choix de la pupille intermédiaire ... 118 A.3 Résolution spatiale ... 118 B. Interférométrie de Hanbury Brown et Twiss ... 120

B.1 Fonction d’autocorrélation en intensité g(2) ... 120 B.2 Dispositif expérimental ... 120 B.3 Critère d’unicité ... 121 C. Modélisation du centre NV ... 122

C.1 Modèle général ... 122 C.2 Résolution d’un modèle simplifié ... 124 C.3 Calcul de la polarisation du système ... 126 C.4 Polarisation en l’absence de micro-onde... 128 C.5 Cas de la magnétométrie ... 129 C.6 Cas de l’analyse de spectres ... 130 C.7 Transition à 1 042 nm ... 131

Annexes

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A. Microscopie confocale

Nous présentons ici le montage de microscopie confocale [71] que nous avons réalisé pour l’étude de la physique des centres NV uniques (cf. Chap. I § I.3), et pour la caractérisation de nos échantillons de diamants contenant des ensembles de centres NV (cf. Chap. II § II.1). La Figure A.1.a montre le montage optique du dispositif. L’excitation optique des centres NV est obtenue par un faisceau de pompe à la longueur d’onde 6= = 532 nm. La luminescence de l’échantillon, due aux centres NV dans notre cas, est collectée par l’objectif de microscope puis transmise par une lame dichroïque, laquelle permet de séparer le signal de pompe de la luminescence des centres NV. Une pupille, dite « confocale », sélectionne le signal lumineux utile pour améliorer le rapport signal à bruit de la mesure. Par ailleurs, un filtre, qui ne laisse passer que les longueurs d’onde supérieures à 585 nm, réduit la plage du spectre lumineux à la seule bande d’émission du centre NV (cf. Chap. I § I.3). Finalement, le signal transmis est envoyé sur une photodiode à avalanche en mode de comptage de photons. Elle mesure l’intensité du signal de luminescence transmis.

Figure A.1 : Montage de microscopie confocale.

A Microscopie confocale

A.1 Volume d’excitation éclairé

Le faisceau de pompe est focalisé sur l’échantillon par l’objectif de microscope. Un système afocal composé de deux lentilles permet de faire coïncider exactement le diamètre (2qV) du faisceau d’excitation35 avec le diamètre (¹¬òó) de la pupille de l’objectif de microscope. De cette manière, le diamètre de la tâche d’Airy sur le plan focal objet du microscope vaut :

2q = 0,81 ⋅_Æ⁶⁼

¬òó. (A.1)

Le facteur 0,81 provient du fait que l’on considère un dispositif de microscopie confocale, dont la résolution est légèrement améliorée par rapport à celle du microscope classique. La longueur de Rayleigh associée correspondante vaut :

¥ = s ⋅^q₆^U

= . (A.2)

Les dimensions de la tache de diffraction ne sont que peu modifiées par le passage dans le diamant. En effet, selon les lois de la réfraction de Snell-Descartes, l’ouverture numérique est inchangée par le changement d’indice. Par ailleurs, l’aberration sphérique, introduite par l’interface plane, peut être négligée, dans la mesure où l’on considère des centres NV très proches de la surface.

Ici, nous utilisons un objectif à immersion X60 à forte ouverture numérique. Il s’agit de celui décrit Chapitre II (§ II.2), également utilisé pour le dispositif d’imagerie magnétique. Les grandeurs relatives à cet objectif sont rappelées

Tableau A.1. Ces grandeurs, q et ¥ , diffèrent de ¹ et I décrites Chapitre II (§ II.2) du fait que l’on considère ici un dispositif de microscopie confocale.

Objectifs à immersion

Grossissement commercial ö¬òó 60

Ouverture numérique Æ ¬òó 1,35

Indice d’immersion _¬òó 1,48

Distance de travail totale HI¬òó (μm) 320

Tache de diffraction à þ ê

Diamètre 2q (nm) 321

Profondeur de champ ¥ (nm) 151

Tableau A.1 : Grandeurs relatives aux objectifs de microscopes.

Annexes

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A.2 Choix de la pupille intermédiaire

La pupille intermédiaire est conjuguée avec le foyer du microscope par l’intermédiaire d’une lentille, de sorte que le faisceau soit collimaté entre ces deux optiques36. La Figure A.1.b présente le trajet des rayons lumineux et montre comment la pupille limite la transmission de la photoluminescence à un petit volume, dit « volume sondé ». De cette manière, seul le signal provenant de zone d’intérêt est détecté, limitant ainsi le bruit de fond.

Nous souhaitons que la quasi-totalité du signal provenant du foyer de l’objectif soit transmise. Le diamètre de la pupille ¹8-= doit donc être juste supérieur à la taille de la tache de diffraction d’un point source au foyer objet de l’objectif, sur le plan image de la lentille :

¹8-= ≥ 2 ⋅ 1,22⁶_¹^9-û

¬òó ⋅ ¶9^ô

¹8-= ≥ 72 μm _{30 μm pour l}^{pour l'objectif à air}_{'objectif à immersion,}

(A.3)

où l’on prend 6_9-û = 700 nm, la longueur d’onde de la luminescence observée, et ¶₉^ô = 100 mm, la focale de la lentille. On dispose d’une pupille de diamètre ¹_8-== 50 μm bien adaptée à l’objectif à immersion. Un raisonnement d’optique géométrique (cf. Fig.

A.1.b) permet de calculer les dimensions du volume sondé. La dimension transversale I_{ñm ¯x} vaut :

I_{ñm ¯x}= ¹_8-=⋅^¶¬òó

ô

¶₉^ô

I_{ñm ¯x}= ^{1,3 μm pour l}'objectif à air

2,0 μm pour l'objectif à immersion.

(A.4)

La dimension longitudinale I_9Ÿ¯‰ vaut : I_9Ÿ¯‰ = 2 ⋅^¶¬òó

ô U

¶₉^{ô ⋅} ¹_8-= ¹_¬òó

I_9Ÿ¯‰ = ^{1,3 μm pour l}'objectif à air

1,5 μm pour l'objectif à immersion.

(A.5)

A.3 Résolution spatiale

Une platine de translation permet des déplacements de l’échantillon étudié sur des distances nanométriques, très petites devant les résolutions optiques. Un balayage en Þ, ß donne une image détaillée de la photoluminescence de l’échantillon. En effet, lorsqu’un fluorophore arrive dans le spot d’excitation décrit Paragraphe A.1, il émet de la luminescence, laquelle est alors captée par l’objectif de microscope puis transmise au

A Microscopie confocale

détecteur par la pupille confocale et par le filtre de sélection. La tache focale du spot d’excitation étant plus petite que le volume sondé, l’image d’une source ponctuelle de photoluminescence donnera exactement l’image spot d’excitation décrite Paragraphe A.1. Les dimensions du volume sondé n’affectent donc pas la résolution spatiale du microscope, mais uniquement le rapport signal à bruit de la mesure, en ne sélectionnant que le signal d’intérêt. La Figure A.2 présente l’image d’un centre NV unique au sein d’un diamant massif. Cela nous permet de vérifier expérimentalement les grandeurs données

Tableau A.1. L’unicité du centre NV observé est assurée par le montage de Hanbury Brown et Twiss, décrit Annexe B.

Figure A.2 : Image de photoluminescence d’un centre NV unique dans un échantillon de diamant massif.

a) Balayage dans les directions (Þ, ß). b) Balayage dans les directions (ß, ¥).

On constate que la dimension de la coupe transversale (cf. Fig. A.2.a) correspond effectivement à la tache focale précédemment décrite.

Les dimensions de la coupe longitudinale sont plus complexes à interpréter. Il faut considérer qu’au-delà de la longueur de Rayleigh, l’intensité lumineuse d’excitation ne diminue qu’en _ã^V_n à mesure que l’on s’éloigne du point focal. Le centre NV, décalé sur l’axe (¥) par rapport au foyer de l’objectif, reste tout de même éclairé et émet un signal de fluorescence en partie transmis par la pupille. Une quantité proportionnelle à _ã^V_n est également transmise par la pupille. Enfin, du fait du passage dans un milieu d’indice élevé, une translation en (¥) de 1 nm dans l’air correspond à un déplacement du volume sondé de 2,4 nm : il faut donc rajouter un facteur 2,4 dans la direction ¥ .

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