Observations expérimentales et caractérisation des boucles de dislocation <a>

La caractérisation des boucles de dislocation induites par l’irradiation dans les alliages de zirconium a longtemps été la source de désaccords au sein de la communauté scientifique. En 1979, une étude collaborative, ou « Round-Robin », rassemblant plusieurs laboratoires de pays différents, est organisée afin de lever l’incertitude concernant la caractérisation des défauts d’irradiation [43].

II.4.1.1. Caractérisation des boucles de dislocation <a> sous irradiation aux neutrons

Les études réalisées lors de ce « Round Robin » ont été menées sur des échantillons de zirconium pur et d’un alliage, le Zircaloy-2 (Zy-2), pour des températures allant de 250 à 400°C et pour une fluence maximale de 1.1025 _n.m-2_{. Les résultats obtenus ont démontré que les défauts induits par l’irradiation}

aux neutrons sous de telles conditions étaient exclusivement des boucles de dislocation <a> parfaites. Aucune boucle à composante <c> n’a été observée. Les boucles <a> sont observables pour de faibles fluences dès 2.1023 _n.m-2 _{sous la forme de « black dots », et ont un vecteur de Burgers de type <a>,}

𝑏⃗ = 1 3⁄ < 112̅0 >. Northwood et al. [44] démontrent que des boucles présentant les trois types de vecteurs de Burgers <a> cohabitent au sein de la microstructure en proportions égales. Dans le cas où le vecteur de Burgers est strictement perpendiculaire au plan d’habitat de la boucle, celle-ci est considérée comme purement coin. Jostsons et al. [45] démontrent que les boucles <a> ne sont pas strictement contenues dans les plans prismatiques {101̅0}, mais sont réparties entre les plans prismatiques de première espèce {101̅0} et les plans de type {112̅0}. Le plan d’habitat des boucles est de plus généralement incliné vers les plans pyramidaux de première espèce π1 avec une majorité des

boucles contenues dans des plans proches de plans {101̅0} [45], [46].

b b a) a') b) b') Boucle <c> Boucle <a>

II. Les effets de l’irradiation sur la microstructure des alliages de zirconium

Figure I-11. Distribution des normales aux plans d’habitats des boucles de dislocation <a> relevées dans du zirconium pur irradié à une fluence de 1,4.1020 _n.cm-2 _{et recuit 1h à 490°C [45].}

Les normales aux plans d’habitat des boucles sont de plus inclinées d’un angle de 15 à 35° par rapport à la direction <101̅0> [43]. Les vecteurs de burgers <a> ne sont donc pas strictement perpendiculaires aux plans d’habitat des boucles et ces dernières ne sont donc pas purement coins. Kelly et Blake [46] proposent une cartographie de la distribution en « ailes de papillon » des normales aux plans d’habitats des boucles. Cette cartographie permet, en connaissant le plan d’habitat des boucles, d’identifier leur vecteur de Burgers.

Figure I-12. Distribution en « ailes de papillon » des normales aux plans d’habitat des boucles de dislocation <a> [46]. [ ] [ ] ( Boucle lacunaire Boucle interstitielle [ ] [ ] [ ] [ ] [ ] [ ] [ ] [ ] [ ] [ ] [ ] [ ] Boucles avec Boucles avec Boucles avec

Le caractère interstitiel ou lacunaire des boucles de dislocation a été étudié sous irradiation aux neutrons. Il existe de façon générale une différence d’interaction élastique (EID) entre les défauts ponctuels et les dislocations [47]. Compte tenu de leur volume de relaxation plus élevé, les interstitiels interagissent plus avec les dislocations que les lacunes. Cela induit un flux net d’interstitiels plus élevé que celui des lacunes vers les boucles. Ainsi, les boucles lacunaires, qui absorbent plus d’interstitiels que de lacunes, ne peuvent pas croître et disparaissent. Seules les boucles interstitielles seraient donc susceptibles de grandir au sein de la microstructure. Cependant, plusieurs auteurs montrent une cohabitation de boucles interstitielles et de boucles lacunaires dans la microstructure irradiée aux neutrons de 200°C à 400°C [44]–[46]. Jostsons et al. [45] observent un effet de la température sur la proportion des boucles, se traduisant par une diminution du nombre de boucles interstitielles et une augmentation de la proportion en boucles lacunaires quand la température augmente. La nucléation et la croissance de boucles lacunaires sous irradiation aux neutrons pourrait s’expliquer par la DAD (cf §II.2), qui introduit la notion d’anisotropie de diffusion. Les puits de la microstructure ne sont plus nécessairement biaisés en faveur des interstitiels, mais l’interaction préférentielle des défauts ponctuels, lacunes ou SIAs, avec les puits de la microstructure dépend de l’orientation cristallographique et de l’environnement de ces derniers [48], [49]. Ce modèle permet de bien expliquer la croissance des boucles de dislocation <c>, mais ne permet pas d’expliquer la croissance des boucles <a> de nature lacunaire. De nombreuses hypothèses ont été proposées, notamment par Griffiths et al. [50], pour expliquer ce phénomène. Une synthèse de ces hypothèses est proposée par Onimus et Béchade [29].

Jostsons et al. [45] se sont également intéressés à la forme des boucles, qui dépend de leur nature interstitielle ou lacunaire. En étudiant l’évolution du rapport b/a de la longueur des axes des boucles (avec a le grand axe et b le petit axe) dans du zirconium pur irradié à 395°C, ils démontrent que, si les boucles interstitielles présentent une géométrie circulaire, les boucles lacunaires sont elliptiques. Le rapport d’ellipticité b/a diminue avec la taille des boucles d’une valeur d’environ 0,8 pour des boucles de diamètre égal à 20 nm à 0,6 pour des boucles supérieures à 100 nm. Les petites boucles lacunaires peuvent donc être considérées comme quasi-circulaires.

Figure I-13. Evolution des ellipses des boucles de dislocation <a> en fonction du diamètre des boucles et de leur nature [45]. 0 0,2 0,4 0,6 0,8 1 1,2 0 40 80 120 160 200 240 b/ a 2a (nm) (9) _{(32) (41) (24) (19) (14)} (9) (2) (38) (49) (79) (35) (71) (51) (27) Interstitial Vacancy

II. Les effets de l’irradiation sur la microstructure des alliages de zirconium

II.4.1.2. Caractérisation des boucles de dislocation <a> sous irradiation aux particules chargées

Les irradiations aux particules chargées (électrons et ions) étant souvent utilisées pour simuler l’irradiation neutronique, il est nécessaire de s’assurer que les défauts engendrés par ces irradiations sont représentatifs d’une microstructure irradiée aux neutrons.

Plusieurs analyses des boucles de dislocation <a> ont été réalisées après irradiation aux électrons [50]– [56] dans le cas d’échantillons de zirconium pur et d’alliages de zirconium. Les irradiations aux électrons, entraînant uniquement la création de paires de Frenkel isolées, permettent de s’affranchir de l’effet des cascades de déplacements sur la formation des défauts d’irradiation. Le caractère interstitiel ou lacunaire des boucles de dislocation formées par irradiation aux électrons a fait l’objet de nombreuses controverses. En effet, Carpenter et Watters [52] ont démontré qu’après l’irradiation aux électrons de zirconium pur à 450°C, les boucles de dislocation <a> analysées étaient toutes de nature interstitielle. Cependant, Griffiths et al. [50] ont observé pour des irradiations, sur zirconium pur allant de 400 à 450°C, une microstructure plus proche de celle observée après irradiation aux neutrons, composée de boucles interstitielles et de boucles lacunaires. Seules quelques études ont été menées dans le cas des alliages de zirconium. Hellio et al. [55] rapportent que pour un alliage de Zr- 1760 ppm O, et pour des températures d’irradiation supérieures à 500°C, les boucles de dislocation sont toutes de nature interstitielle. Le même constat est effectué par Nakamichi et al. [56] pour des alliages de types Zircaloys et pour une température proche de 500°C.

Aucune analyse de la nature des boucles de dislocation après irradiation aux ions lourds n’a actuellement été reportée [55], [57], [58]. La création des défauts lors des irradiations aux ions étant engendrée par des cascades de déplacements, il est généralement attendu une microstructure similaire à celle observée après irradiation aux neutrons.