Observation de la dynamique électronique attoseconde dans

dans les molécules

La mesure des phases spectrales permet la visualisation de la dynamique attose- conde des électrons lors du processus de génération d’harmoniques d’ordre élevé. La résolution de l’équation classique de propagation d’un électron dans le champ

CHAPITRE 6. GÉNÉRATION D’HARMONIQUES D’ORDRE ÉLEVÉ DANS LES MOLÉCULES ALIGNÉES

Fig. 6.8: Temps d’émission mesurés dans N2 aligné à 0˚(carrés), 90˚(étoiles),

non aligné (cercles) et dans l’argon (triangles). I_{g´en´eration}= 1.6 1014 W/cm2.

laser montre que les électrons responsables de la génération d’harmoniques sont ionisés à des instants successifs, suivent une trajectoire plus ou moins longue dans le continuum, puis se recombinent avec le noyau à des instants, que l’on appelle instants d’émission te différents en fonction de leur énergie cinétique. De

ce fait, les différents ordres harmoniques sont émis à des instants différents. On sait que deux principales familles de trajectoires quantiques donnent naissance aux harmoniques. Expérimentalement, nous avons sélectionné la trajectoire dite courte, en focalisant le faisceau de génération juste avant le jet moléculaire (Sa- lières et al.,2001). La mesure de la phase spectrale nous permet alors d’étudier la synchronisation des harmoniques (Mairesse et al.,2003). Il est en effet possible de reconstruire les trains d’impulsions attosecondes à partir non pas de l’ensemble du spectre mesuré mais en prenant en compte des groupes d’harmoniques succes- sives (Fig. 6.9). Les impulsions obtenues à partir des harmoniques les plus basses sont émises avant les autres, avec un délai par rapport au champ infrarouge (la courbe en pointillés) de 1500 as environ. Pour chacune des courbes, on peut relier ce délai au temps d’émission moyen du groupe d’harmoniques pris en compte. De ce fait, la mesure des temps d’émission, que l’on obtient directement des me- sures RABITT (à la correction de la phase atomique près, très faible cependant), permet d’étudier directement la dynamique de l’émission.

6.1. MESURE DE PHASE DANS LES MOLÉCULES ALIGNÉES

Fig. 6.9: Profil temporel de l’émission harmonique dans le néon. Les différentes courbes correspondent à une reconstruction prenant en compte un certain groupe de 5 harmoniques consécutives (rouge : H25-33, vert : H35-43, bleu : H45-53, violet : H55-63). La courbe en pointillés représente la valeur absolue de l’amplitude champ infrarouge. Sur la droite sont schématisées les différentes trajectoires électroniques partant et revenant au noyau atomique.

les molécules. Dans un premier temps, nous nous sommes intéressés aux impul- sions attosecondes obtenues en prenant en compte la totalité du spectre (Wabnitz et al., 2006). Les trains d’impulsions que nous avons obtenus dans l’azote et l’ar- gon sont très semblables, et ce pour deux raisons : tout d’abord nous ne pouvions observer que le début du saut de phase. Ensuite, et cela concerne aussi les me- sures plus récentes, le saut de phase est situé principalement dans la coupure. De ce fait, l’amplitude des harmoniques du saut est faible, et ces ordres n’ont que peu d’influence sur les trains d’impulsions. Pour ces raisons, nous avons décidé d’effectuer deux reconstructions temporelles : en prenant en compte les ordres faibles, situés avant le saut de phase, puis en prenant en compte uniquement les ordres élevés, incluant le saut de phase.

Tout d’abord, intéressons nous à l’effet d’un saut de phase de π sur le profil tempo- rel de l’émission. La figure6.10résume les conséquences d’un tel saut en prenant l’exemple de quelques cas très simples. Pour ces calculs, nous avons considéré un spectre constant, d’amplitude égale à 1 (Fig. 6.10(a)). Nous comparons trois phases spectrales différentes : une phase constante (carrés), une phase présentant un saut de π localisé sur l’ordre 23 (triangles) et une phase avec un saut de π étalé entre les ordres 23 et 29 (Fig.6.10(b)). La reconstruction de l’émission dans le domaine temporel des harmoniques 15 à 21 donne la même chose dans les trois cas, les caractéristiques spectrales de nos trois exemples étant identiques dans ce

CHAPITRE 6. GÉNÉRATION D’HARMONIQUES D’ORDRE ÉLEVÉ DANS LES MOLÉCULES ALIGNÉES

Fig. 6.10: Visualisation de l’effet d’un saut de phase de π sur les impulsions atto- secondes. (a) Amplitude des harmoniques. (b) Phase des harmoniques (carré : phase constante, triangles : saut de phase brutal à l’harmonique 23, cercles : saut de phase étalé des harmoniques 23 à 29). La zone colorée correspond aux ordres harmoniques pris en compte pour le calcul des impulsions temporelles. (c) Reconstruction des im- pulsions attosecondes (noir : phase spectrale constante, bleu : saut de phase brutal, rouge : saut de phase étalé).

domaine. Il en est autrement des harmoniques contenant le saut de phase (Fig.

6.10(c)). La courbe noire correspond au cas parfait, c’est donc un train d’impul- sions limitées par transformée de Fourier. Si on prend en compte un saut de π brutal (courbe bleue), on observe que l’impulsion de dédouble : des interférences destructives la creusent en son centre, et elle s’élargit (si notre saut de phase était situé au centre de notre bande spectrale, on obtiendrait dans le domaine temporel deux impulsions parfaitement distinctes). Dans le cas d’un saut étalé sur plusieurs ordres, l’impulsion obtenue est retardée par rapport au cas idéal. De plus, on aperçoit l’apparition d’une petite pré-impulsion. Dans ces simulations deux éléments importants de la génération d’harmoniques ont été négligés : le fait que l’amplitude des harmoniques du saut soit très faible du fait de leur apparte- nance à la zone de la coupure, et la dérive de fréquence intrinsèque au mécanisme de la génération d’harmonique.

Nous avons ensuite effectué cette même reconstruction à partir des amplitudes et des phases harmoniques que nous avons mesurées dans les quatre gaz étudiés. Dans le cas du dioxyde de carbone, le saut de phase commençant à l’harmonique 23, nous avons séparé le spectre en deux parties : de l’harmonique 15 à l’har-

6.1. MESURE DE PHASE DANS LES MOLÉCULES ALIGNÉES

monique 21, puis de l’harmonique 23 à l’harmonique 29 (Fig. 6.11(a)). Les deux trains d’impulsions générés dans le krypton sont décalés l’un par rapport à l’autre d’une durée de 350 as environ. Ce délai est le reflet de la dynamique électronique lors des deux premières étapes de la génération d’harmoniques, l’ionisation tunnel et l’accélération dans le continuum, comme nous l’avons déjà mentionné (c’est la signature temporelle du chirp atto). Le cas des molécules de CO2 alignées à 0˚est

plus intéressant. En plus d’un décalage identique à celui observé dans le krypton, l’impulsion provenant des ordres contenant le saut de phase présente un retard supplémentaire de 250 as environ, valeur qui correspond à celle trouvée par le cal- cul simple de la figure6.10. De plus, on constate la présence d’une pré-impulsion juste avant l’impulsion principale. Malgré les réserves émises plus haut sur la simplicité du calcul "idéal", il semble donc que ses conclusions soient vérifiées dans la pratique. Enfin, lorsque l’on aligne le CO2 à 90˚, ce délai supplémentaire

disparaît : on retrouve uniquement le délai dû à la dynamique électronique des premières étapes.

La figure 6.11(b) représente quant à elle les résultats obtenus dans l’azote et l’argon. Comme le saut de phase commence ici à l’ordre 25, les deux groupes d’harmoniques utilisés sont : H17 à H23 et H25 à H31. Dans le cas de l’azote aligné à 0˚, on retrouve le décalage temporel entre les deux trains d’impulsions dû à la fois à la dérive de fréquence intrinsèque au processus de génération et aux interférences destructives. Par contre, lorsque les molécules sont tournées de 90˚, les impulsions de haute énergie restent synchronisées avec celles générées à 0˚, contrairement à ce qui se passe avec le CO2. On retrouve le fait que l’effet

d’interférence dans l’azote n’est pas dépendant de l’orientation.

Quel est l’effet de l’orientation des molécules par rapport au champ laser sur la dynamique électronique ? Dans un premier temps, nous reprenons le calcul simplifié de la figure6.10. L’amplitude des harmoniques est maintenue constante pour tous les ordres. La phase est fixée égale à zéro avant le saut de phase (nous négligeons la dérive de fréquence atto). Le saut de phase est étalé sur plusieurs ordres harmoniques, et est calculé d’après la figure 6.7. La figure 6.12 montre alors que lorsque l’angle des molécules augmente, les impulsions attosecondes sont de moins en moins retardées par rapport au cas où le saut de phase est absent. Afin d’étudier l’évolution de ce retard en fonction de l’orientation lors de la génération d’harmoniques dans CO2 et N2, nous définissons un délai ∆t

comme étant égal à la différence entre les instants des maxima des impulsions obtenues avec les harmoniques basses et celles générées par les harmoniques du saut de phase. Dans le cas des gaz rares, krypton et argon, ∆t est le reflet des deux premières étapes du mécanisme de génération. Aux éclairements considérés,

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Fig. 6.11: Profil temporel de l’émission harmonique dans CO2 (a) et N2 (b).

Pointillés : émission des harmoniques avant le saut (H15 à 21 pour (a), H17 à 23 pour (b)). Traits pleins : émission des harmoniques du saut (H23 à 29 pour (a), H25 à 31 pour (b)).

Sur les courbes rouges, les molécules sont alignées parallèlement à la polarisation du champ laser de génération, perpendiculairement pour les courbes bleues. Les courbes noires représentent les gaz rares partenaires (krypton (a) et argon (b)).

6.1. MESURE DE PHASE DANS LES MOLÉCULES ALIGNÉES

Fig. 6.12: Reconstruction des impulsions attosecondes en fonction de l’orientation des molécules. Pour ces calculs, l’amplitude et la phase des harmoniques sont sem- blables à la figure6.10. L’évolution du saut de phase est calculée d’après les mesures de la figure 6.7. Noir : sans saut de phase (90˚), rouge : 0˚, bleu : 30˚, vert : 60˚.

ainsi que pour les groupes de 4 harmoniques que nous utilisons, ∆tkrypton ≈

∆targon ≈ 350 as. Nous avons effectué des mesures tous les 10˚. La figure 6.13

présente l’évolution de ∆t en fonction de l’angle, pour CO2 (a) et N2 (b). Les

deux lignes pointillées correspondent respectivement au krypton et à l’argon. Ces deux valeurs sont légèrement différentes car ces deux mesures ont été prises à des éclairements sensiblement différents. Dans le cas du CO2, le délai supplémentaire

varie de 150 as environ à 0˚à 0 as lorsque les molécules sont perpendiculaires à la polarisation du champ de génération. L’effet de retard des électrons dû aux interférences diminue donc avec l’angle : lorsque les molécules sont alignées à 90˚, elles se comportent de ce point de vue comme des atomes. Dans l’azote le comportement est tout autre : ∆tN2 reste sensiblement constant quel que soit

l’angle d’orientation (Fig. 6.13(b)).

La notion de trajectoire électronique, qui reste une notion classique, n’est dans le cadre de nos études plus applicable. En effet, le phénomène d’interférences est purement quantique. Le retard supplémentaire observé est une conséquence du saut de phase, et ne peut être expliqué par un allongement de la trajectoire des électrons. Nous pouvons cependant, grâce aux mesures des phases relatives,

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Fig. 6.13: Evolution du ∆t en fonction de l’angle dans les différents gaz. Les lignes pointillées correspondent aux gaz rares, krypton en (a) et argon en (b). (a) ∆tCO2. (b) ∆tN2.

étudier la dynamique électronique dans les molécules en champ fort à l’échelle at- toseconde. Nous avons montré que, dans les molécules, nous avions accès par ces mesures à deux informations : la dynamique électronique lors des étapes d’ionisa- tion tunnel et d’accélération dans le champ laser, communes aux atomes et aux molécules, et à la dynamique électronique lors de la recombinaison, qui se traduit par un délai dans l’émission des harmoniques du saut, dépendant de l’orientation des molécules dans le cas de CO2.

En conclusion, nous avons pu observer sur les spectres harmoniques générés dans N2 et CO2 la présence de minima, dus au phénomène d’interférences quantiques

lors de l’étape de recombinaison prévu par le modèle à deux centres émetteurs (chapitre 4.2.2). De plus, nous avons mis en évidence la présence d’un saut de phase qui débute à la position du minimum spectral. Ce saut de phase prouve le phénomène d’interférences. Les caractéristiques spectrales de l’émission har- monique dans CO2 dépendent de l’orientation des molécules par rapport à la

polarisation du champ laser de génération. Par contre, ce n’est pas le cas dans l’azote. Il faut noter que dans le cas de l’azote, l’orbitale suivante est très proche de l’état fondamental (1.4 eV), et présente une symétrie différente. Il paraît diffi- cile dans ce cas d’appliquer le modèle à deux centres émetteurs.Patchkovkii et al.