Nuclear Reaction Analysis (NRA)

L’analyse par réaction nucléaire – NRA – est basée sur la détection de photons γ ou de particules chargées produits lors de réactions nucléaires entre les particules du faisceau incident et certains noyaux composant l’échantillon à analyser.

Ces réactions, lorsqu’elles sont mises en œuvre avec de « petits accélérateurs », ont en général lieu avec des éléments légers compris entre l’hydrogène et le soufre. En effet pour que se produise une réaction nucléaire, il faut que la particule incidente ait suffisamment d’énergie pour surmonter la barrière coulombienne du noyau cible, barrière dépendant du numéro atomique de l’élément. Les réactions sont, en général, induites par des particules légères (p, d, 3He, 4He) et quelquefois par des particules plus lourdes à condition d’augmenter de manière conséquente leur énergie. Afin de maximiser le taux de détection associé aux éléments légers, l’énergie des particules incidentes est choisie pour avoir une section efficace la plus élevée possible. Cela implique de bien connaitre la

Signal du xénon Signal du silicium Signal du carbone

116 section efficace en fonction de l’énergie de la particule incidente pour la réaction choisie et dans les conditions géométriques de l’expérience.

Dans le cadre cette thèse, la NRA va être utilisée pour doser l’hélium 3 présent dans les échantillons. Une géométrie particulière a été développée pour ce dosage et sera présentée par la suite. Le carbone et l’oxygène ont été dosés par une technique proche de la NRA, la NBS (ou Nuclear Backscattering Spectrometry). Cette technique a été mise en œuvre dans une géométrie de détection identique à la RBS. Dans le cadre de la NBS, la particule incidente est de même nature que la particule détectée.

5.3.2.1. Réaction

He (d, p) α

Afin de quantifier l’hélium 3 dans les échantillons de SiC, la réaction nucléaire entre l’hélium 3 et les deutons [26] notée 3He (d, p) α,a été utilisée. La particularité de cette réaction est l’émission de deux particules pouvant être détectées simultanément: des protons très énergétiques, d’environ 16 MeV et des particules α, d’environ 3 MeV. La réaction est alors notée 3He (d, α) p.

Fig. 2.24 : Schéma de la géométrie NRA utilisée (θ = 20° et θ’ =20°). 200 300 400 500 600 700 800 900 1000 20 30 40 50 60 70 80 Section efficace (mb/sr) Energie (keV)

Fig. 2.25 : Section efficace de la réaction 3He (d, p) [27].

Le faisceau incident est un faisceau de deutons d’énergie égale à 600 keV. La géométrie utilisée est représentée sur la figure 2.24 avec un angle d’incidence θ = 20° et un angle de détection θ’ = 20°. Ces conditions expérimentales ont été déterminées à l’issue du stage de master 2 SYVIC de T. De Echave réalisé en 2015 à l’IPNL et sont résumées ci-dessous. Dans le cadre du stage de T. De Echave, plusieurs géométries ont été testées. L’angle incident θ et l’angle de détection θ’ ont varié de 15° à 30° par pas de 5°. La combinaison 20° / 20° a été retenue comme permettant de maximiser l’intensité du signal obtenu sur les échantillons implantés (3He, 30 keV) tout en limitant le chevauchement entre les signaux des réactions (d, α) sur l’hélium 3 et (d, p) sur l’oxygène. Le choix de l’énergie des deutons incidents a été dicté par plusieurs impératifs. Une convolution optimale entre la section efficace de la réaction (d, p) (Fig. 2.25) et le profil en profondeur d’hélium 3 simulé a été recherchée (Fig. 2.26). En effet, le résultat de cette convolution est directement proportionnel à l’intensité du signal de la réaction. L’énergie permettant, dans la géométrie utilisée, de maximiser

θ θ' Deutons Protons ou α _Détecteur SiC implanté

117 l’intensité du signal détecté est théoriquement égale à 460 keV. Néanmoins, en dessous de 600 keV, la régulation sur l’accélérateur 4 MV de l’IPNL devient problématique. Ainsi une énergie de 600 keV pour les deutons a-t-elle été utilisée pour ces analyses (Fig. 2.26).

0 200 400 600 800 1000 1200 1400 0 10 20 30 40 50 60 70 80

Section efficace 3He(d, p) D

Profil en hélium SiC + deutons 460 keV Profil en hélium SiC + deutons 600 keV

Energie (keV) Section efficace (mb/sr) 0.0 0.1 0.2 0.3 0.4 0.5 0.6

Concentration en hélium (u. a.)

Fig. 2.26 : Convolution entre la section efficace de la réaction 3He (d, p) α et le profil d’implantation en hélium des

échantillons de SiC.

L’utilisation de deutons de quelques centaines de keV permet également de visualiser une réaction nucléaire avec le carbone 12 (12C (d, p) 13C). Cette réaction est utilisée ici comme une référence interne puisque les échantillons contiennent tous du carbone. Comme indiqué précédemment, des réactions entre les deutons et l’oxygène 16 sont aussi visibles (16O (d, p₀) 17O et

16O (d, p₁) 17O). Cependant, la section efficace de ces réactions est très faible et n’intervient qu’en présence d’une grande proportion d’oxygène. Un spectre typique présentant les différentes réactions est présenté sur la figure 2.27.

118 0 2000 4000 6000 8000 10000 12000 14000 0 20 40 60 80 100 120 Nombre de coups Energie (keV) SiC He 1.1017 at.cm-2

Fig. 2.27 : Exemple de spectre expérimental d’un échantillon de SiC implanté en hélium 3. Les signaux des principales réactions sont indiqués.

Les deutons étant des particules légères, leur probabilité de rétrodiffusion sur la surface de l’échantillon est très importante, notamment dans cette géométrie. L’utilisation d’un écran est donc indispensable afin de supprimer le signal provenant des deutons rétrodiffusés. L’écran choisi ici est composé de Mylar (film plastique de poly-téréphtalate d'éthylène) d’une épaisseur de 23 μm.

L’analyse des spectres expérimentaux ne peut pas être effectuée avec le logiciel SIMNRA. A notre connaissance, il n’existe pas de données sur la section efficace de la réaction 3He (d, p) α dans nos conditions géométrique et à l’énergie mise en œuvre dans cette étude. Ainsi avons-nous comparé les spectres entre eux en les normalisant par rapport au signal de carbone (12C (d, p) 13C) présent sur chacun d’entre eux (signal essentiellement dû au carbone présent dans le bulk). La fluence 5.1015 at.cm-2 a été prise comme référence pour quantifier l’hélium aux fluences supérieures. On suppose ainsi un faible relâchement d’hélium à 5.1015 at.cm-2, ce qui est cohérent avec les résultats obtenus par ailleurs sur le 3C-SiC. En effet, Trocellier et al. [28] ont montré que des échantillons polycristallins de 3C-SiC implantés en 3He jusqu’à une fluence de 1.1017 at.cm-2 à température ambiante ne présentent aucun relâchement. La réaction (d, α) est utilisée pour quantifier l’hélium implanté mais aussi pour étudier un éventuel transport ou diffusion de l’hélium durant l’implantation grâce à sa meilleure résolution en profondeur.

5.3.2.2. Nuclear Backscattering Spectrometry

La NBS (pour Nuclear Backscattering Spectrometry) est mise en œuvre dans la même géométrie que la RBS sauf que les particules incidentes induisent une réaction nucléaire avec les noyaux légers de la cible à une énergie bien précise. Les particules créées lors de la réaction nucléaire

Réaction 12C (d, p) 13C Signal des α de la réaction 3He (d, α) p

Signal des protons de la réaction 3He (d, p) α

Réaction 16O (d, p₀) 17O Réaction 16O (d, p1) 17O

119 sont de même nature que les particules incidentes. Dans les cas du carbone et de l’oxygène qui nous intéressent ici, l’énergie incidente est choisie afin de se placer sur un quasi-plateau de la section efficace pour avoir ainsi un taux de réactions le plus important possible sur une large gamme d’énergie. 3000 4000 5000 6000 7000 0 200 400 600 800 1000 1200 Section efficace (mb/sr) Energie (keV) 12C (D, D) 12C a) E_étude = 5700 keV 2000 3000 4000 5000 6000 7000 8000 0 100 200 300 400 500 600 700 800 900 1000 Section efficace (mb/sr) Energie (keV) 16O (D, D) 16O b) E_étude = 7500 keV

Fig. 2.28 : Sections efficaces à 172° des réactions a) 12C (α, α) 12C et b) 16O (α, α) 16O [29].

Pour le carbone, l’énergie incidente est de 5700 keV. La réaction utilisée est 12C (α, α) 12C, avec une résonnance large (300 keV) ayant une section efficace de 580 mb/sr (Fig. 2.28 a)) [29]. Pour doser l’oxygène, on utilise un faisceau incident avec une énergie de 7500 keV. La réaction qui intervient est ¹⁶O (α, α) ¹⁶O avec une section efficace de 800 mb/sr et d’une largeur de 200 keV (Fig. 2.28 b)) [29]. La résolution de ces deux mesures, déterminée avec le logiciel RESOLNRA est de 20 nm dans les conditions expérimentales choisies.