Niveaux d’énergie de l’ion Tm 3+ dans une matrice hôte en silice

L’ion Tm3+ dans une matrice de silice possède douze niveaux d’énergie allant du ³H6, le niveau fondamental au 3P2. La Figure 2.1 présente les huit premiers niveaux d’énergie et la longueur d’onde correspondant à l’absorption/émission des niveaux respectifs. Chaque niveau d’énergie est divisé en sous niveaux-niveaux par effet Stark. Chaque sous-niveau est élargi de manière inhomogène par le « champ cristallin » de la silice qui entoure l’ion.

Figure 2.1 : Diagramme énergétique simplifié du Tm³⁺ dans la silice avec les huit premiers niveaux d’énergie et la longueur d’onde correspondant à l’émission (à gauche) et l’absorption

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L’élargissement est différent d’un ion à l’autre. Il en résulte un continuum des niveaux d’énergie. La largeur des niveaux énergétiques du thulium dans la silice peut dépasser 500 cm -1. Les niveaux ³F2 et ³F3 sont très proches, avec un écart de 560 cm^-1, sans compter l’élargissement des niveaux. A température ambiante, l’énergie thermique des phonons est 𝑘_𝐵𝑇/ℎ𝑐 = 273 cm-1 avec 𝑘_𝐵 la constante de Boltzmann, ℎ la constante de Planck et 𝑐 la vitesse de la lumière. Ainsi l’écart entre les deux niveaux est franchi par l’agitation thermique. Ces deux niveaux sont généralement considérés comme un niveau unique ³F2,3.

L’émission laser autour de 2 µm se fait entre le niveau 3F4 et le niveau ³H6. Pour ce faire il faut donc exciter le niveau 3F4. Le temps de vie radiatif du niveau 3F4 est de quelques millisecondes dans une fibre optique (Turri, et al., 2008). Or dans la silice, l’énergie potentiellement élevée des phonons favorise les désexcitations non radiatives et fait chuter le temps de vie du niveau ³F4 à plusieurs centaines de microsecondes.

Pour exciter les ions vers le niveau ³F4, il y a de nombreuses possibilités, cf. Figure 2.1. Il est possible d’exciter directement le niveau ³F4 par absorption d’un photon autour de 1650 nm, ou par désexcitation d’un niveau supérieur vers le niveau ³F4. Figure 2.2 donne un exemple de sections efficaces d’absorption et d’émission pour de la silice dopée Tm3+, avec l’absorption depuis l’état fondamental (GSA) et depuis des niveaux excités (ESA), 3F4 et ³H4 en l’occurrence, d’après (Faure, 2005).

Figure 2.2 : Exemple de sections efficaces de fibre dopée Tm3+. GSA est l’absorption depuis le niveau fondamental ³H4, ESA est l’absorption pas des niveaux excités comme 3F4. D’après

(Faure, 2005)

Si on ne considère que les deux premiers niveaux, ³H6 et ³F4, un ion Tm³⁺ peut être considéré comme un système à trois niveaux grâce à la répartition thermique de la population dans le niveau 3F4 (McCumber, 1964). Cela permet de pomper directement le niveau 3F4 (Solodyankin, et al., 2008)(Engelbrecht, et al., 2008)(Jackson, 2009), on parle de pompage résonnant.

Nous allons détailler les mécanismes de transition énergétique qui permettent l’émission laser autour de 2 µm selon les trois solutions de pompage évoquées.

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Pompage du niveau 3F4 à 1650 nm

Le pompage du niveau ³F4 est possible sur 150 nm autour de 1650 nm, comme le montre la Figure 2.2. Un avantage de pomper à ces longueurs d’onde est le faible défaut quantique, 24 % pour un pompage à 1550 nm. Le défaut quantique est le pourcentage minimal d’énergie perdue entre l’absorption du photon de pompe et l’émission du photon de signal. L’énergie correspondante et dissipée sous forme de chaleur.

Un autre avantage de l’excitation du niveau ³F4 est qu’elle correspond à la bande d’émission des lasers à fibre erbium ou erbium\ytterbium autour de 1550 nm. De tels lasers monomodes permettent de pomper une fibre dopée Tm3+ dans le cœur. Néanmoins l’efficacité expérimentale maximale de pompage est de 50 % environ (Jiang, et al., 2007), ce qui en limite l’utilisation pour de fortes puissances. Le mécanisme de pompe présenté Figure 2.3 ne fait intervenir que l’absorption de photons à 1550 nm.

Figure 2.3 : Mécanisme de pompage à 1550 nm pour l’émission à 2050 nm.

Pompage du niveau 3H5

Le pompage du niveau 3H5 se fait autour de 1220 nm sur une cinquantaine de nanomètres de large d’après la Figure 2.2. Le défaut quantique de cette technique de pompage est plus élevé que la précédente, avec 40 %. Le mécanisme de pompe fait intervenir une désexcitation du niveau ³H5 vers le niveau ³F4 par émission de phonon, voir Figure 2.4 qui est facilité par le faible temps de vie non radiatif du niveau ³H5, 14 µs.

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Le principal problème de cette technique de pompage est le manque de source de pompe efficace et puissante à cette longueur d’onde. Un second problème est le photo-noircissement lié au pompage autour de 1220 nm, comme nous allons le voir au paragraphe 2.3.3. Il y très peu d’exemples de source laser à fibre dopée thulium utilisant cette technique. On peut citer la source de El-Sherif et al. qui est pompée par un laser Nd :YAG émettant à 1319 nm, (très loin du maximum d’absorption) et avec une efficacité expérimentale de 6 % (El-Sherif, et al., 2003).

Pompage du niveau 3H4

Le pompage du niveau ³H4 se fait autour de 793 nm sur 17 nm de large à mi-hauteur. La désexcitation du niveau ³H4 peutse faire par émission de phonon comme présenté Figure 2.5. Le défaut quantique est alors est de 61 %.

Figure 2.5 : Mécanisme de pompage à 793 nm pour l’émission à 2050 nmpar désexcitation par émission de phonon.

Mais il existe un mécanisme non-linéaire qui permet d’augmenter l’efficacité théorique, la relaxation croisée vers le niveau ³F4 (Antipenko, 1984). La relaxation croisée, ou effet « deux pour un », est un effet non linéaire qui permet pour l’absorption d’un photon à 793 nm d’exciter deux ions au niveau ³F4 et idéalement d’émettre deux photons autour de 2 µm, cf. Figure 2.6. On notera ce mécanisme CR2 par la suite.

Figure 2.6 : Mécanismes de pompe à 793 nm pour l’émission à 2050 nm par relaxation croisée vers le niveau ³F4.

Cet effet fait intervenir deux ions proches qui échangent l’énergie nécessaire au passage du niveau ³H4 au niveau ³F4 pour l’ion A, et du niveau ³H6 au niveau ³F4 pour l’ion B, Figure 2.6. Cet effet est particulièrement efficace dans les fibres en silice (qui élargit plus fortement les niveaux énergétiques, facilitant les échanges énergétiques) que dans d’autres types de verre

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comme les verres fluorés (Jackson, 2009). Théoriquement, si on ne prenait en compte que le mécanisme de relaxation croisée, le défaut quantique du pompage à 793 nm pour émettre à 2050 nm serait de 22 %.

Expérimentalement, l’efficacité maximale atteinte avec un pompage à 793 nm est de 61 % (Christensen, et al., 2009). Pour obtenir ces efficacités élevées, il faut favoriser la relaxation croisée vers le niveau ³F4 au dépend de la désexcitation par émission de phonon en rapprochant les ions pour favoriser les échanges énergétiques. Augmenter le dopage en Tm³⁺ du cœur permet de rapprocher les ions. La probabilité d’interaction entre deux ions augmente en 1/𝑑6 avec 𝑑 la distance ente les ions (Förster, 1948)(Dexter, 1953). La relaxation croisée vers le niveau ³F4 est un mécanisme exothermique.

Pour pomper à 793 nm, nous disposons depuis quelques années de diodes lasers AlGaAs/GaAs de forte brillance et qui atteignent jusqu’à 20 W pour les plus puissantes. La première source laser pompée par des diodes de ce type date de 2000 (Hayward, et al., 2000).

Autres mécanismes non linéaires : ETU 1 et 2

En augmentant le dopage, on favorise la relaxation croisée vers le niveau ³F4 mais aussi ses effets antagonistes qui à partir de deux ions excités au niveau ³F4 excitent un ion dans un niveau supérieur (³H4 ou ³H5) et désexcitent un ion dans le niveau fondamental, cf. Figure 2.7. La désexcitation non-linéaire qui excite le niveau 3H5 est appelée ETU1 (d’après Energy Transfert Upconversion), celle qui excite le niveau ³H4 ETU2.

Figure 2.7 : Mécanismes de désexcitation non-linéaires du niveau ³H4. Les sous niveaux Stark des niveaux énergétiques sont détaillés.

Le mécanisme ETU1 est fortement exothermique alors que le mécanisme ETU2 est endothermique (Jackson, 2004). Une température élevée de la fibre dopée favorise l’ETU2 et réduit l’efficacité de l’amplificateur. C’est pour cela qu’un refroidissement de la fibre dopée (passif ou actif) peut être nécessaire. Comme la relaxation croisée ces mécanismes sont aussi favorisés par l’augmentation du dopage.

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2.2.2. Les fibres en silice dopées thulium