MODELE ELSEPA

Nous avons présenté l’articulation de l’approche des ondes partielles. Néanmoins, ce n’est pas suffisant pour décrire les interactions Coulombiennes élastiques. Il faut à cela ajouter le potentiel d’interaction 𝑉(𝑟) correspondant.

Salvat et al. [50], [51] ont proposé une expression de 𝑉(𝑟) particulièrement détaillée : 𝑉(𝑟) = 𝑉_st(𝑟) + 𝑉_ex(𝑟) + 𝑉_cp(𝑟) + 𝑉_abs(𝑟) _{(2. 68)} Avec 𝑉_st(𝑟) le potentiel électrostatique, 𝑉_ex(𝑟), le potentiel d’échange (qui traduit la possibilité que l’électron incident prenne la place d’un électron atomique), 𝑉_cp(𝑟), le potentiel de

corrélation-polarisation (qui exprime l’effet réciproque du projectile sur le charge de la cible) et 𝑉_abs(𝑟) le potentiel d’absorption (qui intègre la possibilité que l’électron incident interagisse non pas avec l’atome mais avec l’un de ses électrons atomiques en l’excitant ou en l’ionisant).

Page 103 Chapitre 2 Les expressions de tous ces potentiels sont présentées dans les travaux de Salvat et al. mais arrêtons-nous sur les potentiels électrostatique et d’absorption. Nous avons cherché à en améliorer les descriptions.

Commençons par le potentiel électrostatique total du système 𝑉_st(𝑟) qui prend la forme suivante :

𝑉_st(𝑟) = −𝑒 [φ_n(r) + φ_e(𝑟)] _{(2. 69)} Avec φ_n(r) le potentiel électrostatique du noyau et φ_e(𝑟), celui du cortège électronique.

Sous l’hypothèse d’un noyau concentré en un seul point, on retrouve la forme bien connue du potentiel :

φ_n(r) =^𝑍𝑒

𝑟 (2. 70)

La même hypothèse ne peut évidemment pas s’appliquer au cas des électrons liés aux noyaux et il nous faut alors résoudre l’équation de Poisson :

∇2φ_e(𝑟) = −4𝜋ρ_e(𝑟) _{(2. 71)}

Avec ρ_e, la densité électronique. Les auteurs de ELSEPA proposent plusieurs formulations, plus ou moins précises, de ρ_e allant de la formule analytique de Thomas-Fermi-Molière à la

résolution numérique de Dirac-Fock. Nous nous sommes alors questionnés sur la possibilité d’améliorer la description de ρ_e en passant par les codes DFT que nous avons mentionnés précédemment lors de la discussion sur les moyens d’obtenir l’OELF d’un matériau. En effet, comme son nom l’indique, toute la théorie de la fonctionnelle de la densité se base sur la détermination de la densité électronique du système étudié.

Les figures suivantes comparent l’approche DFT et le modèle de ELSEPA pour des atomes de silicium et de tungstène.

Chapitre 2 Page 104

FIGURE 2. 23 : COMPARAISON DES DENSITES ELECTRONIQUES CALCULEES PAR DFT ET CELLES UTILISEES PAR ELSEPA POUR UN ATOME DE SILICIUM (FIGURE DE GAUCHE) ET UN ATOME DE TUNGSTENE (FIGURE DE DROITE)

Comme nous le constatons, les différences sont minimes. Sur les calculs des probabilités d’interaction, l’usage de la DFT pour définir la densité électronique n’apporte rien de notable par rapport au modèle de ELSEPA.

Regardons maintenant la définition du potentiel d’absorption (qui intègre donc l’influence des interactions Coulombiennes inélastiques sur les interactions Coulombiennes élastiques) proposée par les auteurs de ELSEPA.

𝑉_abs(𝑟) = −𝑖 ^ℏ₂𝐴_abs𝑣_L𝜌_𝑒𝜎_{in (2. 72)} Avec 𝑣_L la vitesse du projectile dont l’énergie est affectée par les potentiels du système, 𝜎_in les sections efficaces totales des interactions Coulombiennes inélastiques et 𝐴_abs un facteur

de correction.

Pour définir les sections efficaces totales de collisions binaires, les auteurs de ELSEPA emploient le modèle diélectrique de Lindhard. Or comme nous l’avons vu dans notre étude comparative des modèles diélectriques, pour une description raffinée des interactions Coulombiennes inélastiques, avec ses composantes collisions binaires et plasmon, le

r (u.a.) r (u.a.)

𝜌𝑟

2

𝜌𝑟

Page 105 Chapitre 2 modèle de Mermin est à préférer. Néanmoins, comme le souligne les auteurs de ELSEPA, le potentiel d’interaction qu’ils emploient est un potentiel local. Et ils ne savent pas comment intégrer l’effet des interactions plasmons dans leur formulation. Aussi restreignent-ils les interactions Coulombiennes inélastiques aux collisions binaires. Mais de fait, leur description du potentiel d’absorption est incomplète. Et pour corriger cela, ils ont introduit ce facteur correctif, 𝐴_abs, afin de renforcer le canal des interactions Coulombiennes inélastiques, pour feindre l’apport des interactions plasmons. Ils suggèrent de fixer 𝐴_abs∼ 2.

Toutefois, comme nous l’avons vu dans notre étude comparative des modèles diélectriques, la contribution du plasmon est plus ou moins marquée suivant l’énergie incidente. Comme nous l’avons déjà mentionné, le modèle de Lindhard ne traite pas le plasmon (c’est pourquoi il a été choisi par les auteurs de ELSEPA), à l’inverse du modèle de Mermin. Mais connaissant l’OELF d’un matériau, il nous est tout à fait possible de comparer les sections efficaces des interactions Coulombiennes inélastiques obtenues par ces deux modèles. Ce rapport pourrait être un moyen de déterminer 𝐴_abs de manière moins arbitraire. De plus, cela nous permettrait également d’intégrer une dépendance en énergie de ce paramètre : 𝐴_abs→ 𝐴_abs(𝐸). La figure suivante illustre cette idée dans le cas d’un matériau de silicium.

FIGURE 2. 24 : RAPPORT DES SECTIONS EFFICACES 𝝈_𝐢𝐧 CALCULEES AVEC LE MODELE DE LINDHARD UTILISE DANS ELSEPA ET NOTRE MODELE INEL ASTIQUE. LES AUTEURS FIXENT 𝑨_𝐚𝐛𝐬= 𝟐 PAR DEFAUT.

Chapitre 2 Page 106 On remarque ici, et sans surprise, que le modèle de Lindhard sous-estime systématiquement les sections efficaces totales par rapport au modèle de Mermin. Le rapport entre leurs résultats varie entre ∼ 1.25 et ∼ 2.5. Rappelons que les auteurs de ELSEPA recommandent de fixer 𝐴_abs = 2, ce qui, comme nous venons de le voir, correspond globalement au rapport

moyen des modèles de Mermin et Lindhard.

3.1.3 COMPARAISON DES MODELES

Outre les modèles de McKinley et Feshbach et de ELSEPA, on peut trouver des bases de données de sections efficaces totales et différentielles décrivant les diffusions élastiques Coulombiennes électron-matériau. Notons par exemple la base de données IOFFE. Toutefois, à la différence de ces bases de données, les modèles que nous proposons ici ont l’avantage (non négligeable) de fournir toutes les clefs pour les reproduire et les améliorer. Comparons-les afin d’en déterminer la validité (voir figures suivantes).

Page 107 Chapitre 2

FIGURE 2. 25 : COMPARAISON DES MODELES DE DIFFUSION ELASTIQUE PRESENTES ICI (MCKINLEY ET FESHBACH ET ELSEPA) ET DE LA BASE DE DONNEES IOFFE

Nous constatons qu’à 10 keV, tous les modèles semblent converger. Ensuite, plus l'énergie incidente diminue, plus les différences sont marquées. Le comportement du spectre angulaire est ainsi très différent suivant le modèle employé pour les basses énergies. Ce faisant, la description du parcours des électrons dans ces gammes d'énergies en sera tout autant perturbée. Regardons quelles conséquence cela peut avoir sur les pouvoirs d'arrêt associés aux phénomènes de diffusions élastiques (voir figure suivante).

FIGURE 2. 26 : COMPARAISON DES POUVOIRS D’ARRET ELASTIQUE CALCULES AVEC LE MODELE DE MCKINLEY ET FESHBACH ET PAR L’APPROCHE DES ONDES PARTIELLES AVEC LE POTENTIEL DE ELSEPA

Chapitre 2 Page 108 De la même manière, des différences notables apparaissent en-dessous de la dizaine de keV mais au-delà, les modèles sont en très bon accord.