Depuis les travaux précurseurs de McNabb [87] et d’Oriani [88], différents auteurs ont modélisé le transport de l’hydrogène dans les matériaux métalliques, à partir des équations de la diffusion [88-91]. Dans ces approches, les équations décrivant le phénomène de diffusion (lois de Fick) sont modifiées pour prendre en compte la sensibilité de la diffusion au gradient de la pression hydrostatique (eq I.16). Le flux d’hydrogène U s’écrit :
U = −-VWXV− -VYRZ
[\ XVW]Z (I.16)
où PH présente la pression hydrostatique (PH = - tr σ/3), DL le coefficient de diffusion de l’hydrogène en volume, CL la concentration d’hydrogène diffusif, et YRRR le volume molaire partiel de l’hydrogène Z
en solution solide [89, 92, 93].
Le piégeage de l'hydrogène par les défauts cristallins (dislocations, lacunes…) est pris en compte en considérant que la concentration totale d'hydrogène est la somme d’une concentration d'hydrogène diffusif CL et d’une concentration d'hydrogène piégé CT d'où C=CL+CT. En supposant que les deux populations d'hydrogène sont en équilibre thermodynamique à chaque instant [88], on obtient la relation:
Kθ_ =1 + θθ>
> (I.17)
où CT =θTNT et CL=θLNL, NL étant la densité de sites interstitiels (égale à 8,46×1028 atome/m3 pour le fer [54, 88, 89]) et NT étant la densité de sites de piégeage. θL et θT représentent respectivement les taux de recouvrement d’hydrogène diffusif et piégé. Pour établir l’équation (I.17), le taux d’occupation des sites interstitiels est supposé faible θL<<1.
D’après la conservation de la masse on a (eq I.18) : `X
`a = −div U
(I.18)
et en supposant ici que seule la déformation plastique génère des pièges (liés phénoménologiquement au piégeage sur les dislocations), alors, l’équation de transport-piégeage de l’hydrogène s’écrit [11, 90] : defdg(P3hg) de ide ij −∇. (-V∇XV) −∇. ledemRRRRn oG ∇]Z# + pGqHqrRsgt̅vwK = 0 (I.19) Le terme en t̅vwK représente l’influence sur la diffusion de la création de piège consécutive à l’accroissement de la déformation plastique, tandis que le terme
34 -vxx
-V =XV+ XGX(1 − pG)
V (I.20)
est associé au ratio entre un coefficient de diffusion apparent Deff (lié à la présence des pièges et à leur taux de remplissage) et le coefficient de diffusion interstitiel DL.
La densité de piège dépend fortement de la variation de déformation plastique dans le matériau, les résultats trouvés dans les études de Kumnick et Jonhson [94] ont été utilisés par Sofronis et al [89] pour permettre d'établir une relation liant le nombre de site de piégeage NT à la déformation plastique équivalente t̅vw (eq. I.21) (avec l'énergie de piégeage dans ce cas est estimée à une valeur de WB = -60 kJ/mol):
yGzt̅vw{ = 10 :. |3 .::vz 7.7}R~•{ (I.21)
La figure I.34 montre en échelle logarithmique l'évolution de NT avec la déformation plastique équivalente étudiée dans les travaux de Krom et Bakker [95].
Figure I.34. variation de nombre de sites de piégeage dans du fer pur en fonction de la déformation plastique équivalente [95].
Les travaux menés par Nguyen [8] au LSPM ont surtout implémenté le couplage diffusion-plasticité-piégeage (équation I.19) dans le code de calcul Abaqus.
Des procédures utilisateurs (UMAT, UMATHT...) ainsi que des outils de post-traitement ont été développé.
Le schéma de résolution de problème couplé mécano-diffusif (Figure I.35) montre le lien entre les procédures. La procédure UMAT permet la détermination de l'évolution de champ mécanique puisque c'est elle qui définit le comportement du matériau. La procédure UMATHT calcule le flux d'hydrogène diffusif dépendant de piégeage et de pression hydrostatique. Ces outils peuvent être utilisés à différentes configurations soit à un calcul de structure macroscopique ou à un agrégat polycristallin. Des études de sensibilité numérique ont été menées mais sans application à des résultats expérimentaux.
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Figure I.35. Schéma de résolution du problème couplé mécanique-diffusion dans Abaqus [8].
Ces procédures ont été testées par Nguyen dans le cas d’un « U-bend test » virtuel. Cet essai utilisé pour mettre en évidence la rupture différée d’un échantillon plié en forme de « U » puis soumis à l’hydrogène par chargement cathodique (Figure I.36).
(a) (b) (c)
Figure I.36. Principe de l'essai de pliage: (a) étape1, test de flexion à trois points, (b) étape2, enlèvement des outils et serrage des boulons, (c) étape3, chargement cathodique en hydrogène [96].
La figure I.37 montre les champs mécaniques et d’hydrogène obtenus, en utilisant une loi d’écrouissage de type Voce virtuelle, les paramètres hydrogène étant ceux de la littérature pour le fer, et dans le cas d’une formulation simplifiée (linéaire) de la relation entre CT et CL, issue des travaux d’Olden [97] :
XG = z49.0 t̅vw+ 0.1{ XV (I.22)
On constate nettement la corrélation entre la distribution de l’hydrogène piégé et la déformation plastique équivalente, ainsi que la pression hydrostatique (négative dans les zones en traction) et l’hydrogène diffusif. On remarque également, avec les paramètres du fer utilisés, que la distribution d’hydrogène est pilotée par l’hydrogène piégé, prédominant par rapport à l’hydrogène diffusif.
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(a) (b)
(c) (d)
Figure I.37. Distribution (a) de la pression hydrostatique, (b) de la déformation plastique équivalente à la fin de l’étape (3) de l’essai de pliage, et distribution de l’hydrogène (c) diffusif et (d) piégé à l’issue du chargement cathodique [8].
Nguyen a de plus appliqué les outils numériques développés à des polycristaux virtuels, en utilisant une loi de plasticité cristalline identifiée par méthode inverse sur le comportement en traction d’un agrégat polycristallin virtuel supposé se comporter comme un volume élémentaire représentatif (VER).
Les simulations étaient effectuées sur un domaine cubique polycristallin, situé au niveau de la face inférieure de l’éprouvette en U. Les grains de ce domaine présentent une distribution aléatoire des orientations cristallines (Figure I.38).
(a)
(b)
Figure I.38. (a) Localisation de l'agrégat polycristallin dans l'éprouvette pliée en U (b) microstructure virtuelle et maillage hexaédrique du polycristal étudié.
La figure I.39 montre la répartition de l'hydrogène diffusif et piégé dans un agrégat de 50 grains ou de 150 grains. Ces résultats illustrent l'hétérogénéité de la concentration de l'hydrogène (diffusible et piégé) induite par l’anisotropie cristalline.
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50 grains 150 grains 50 grains 150 grains
(a) (b)
Figure I.39. Répartition de l'hydrogène diffusif (a) et piégé (b) dans l'agrégat polycristallin en variant le nombre de grains dans le calcul.