COMPOSITION DE L'EQUIPE
3. LES ARCHIVES GLACIAIRES
Ces études trouvent leur motivation dans deux grands axes de recherche: o le rôle des émissions anthropiques sur les cycles biogéochimiques, o la relation "Cycles Biogéochimiques/Atmosphère/Climat".
3.1. Les carottes de glace polaire 3. 1. 1. EPICA
(M. De Aneelis)
Dans le cadre du projet EPICA (European Project for Ice Coring in Antarctica) dont la 3'eme phase débute, 6 laboratoires européens collaborent à l'analyse par chromatographie ionique de la carotte extraite au Dôme C (Antarctique central, 3233m d'altitude). Une lamelle de glace de 55 cm tous les 2.75 m est attribuée à chacun des 5 laboratoires. Cette coopération concerne les ions F-, MSA, Cl-, N03-, SOQ-, Na+, NH4+, K+, Mg++ et Ca++. Elle doit permettre d'obtenir pour la 1ère fois en Antarctique et ce sur plusieurs cycles climatiques les profils continus à haute résolution de ces ions, puis, en les comparant aux données d'autres sites ayant des caractéristiques différentes (Vostok en Antarctique, GRIP, NGRIP et Renland au Groenland) de mieux comprendre les causes des variations observées en terme de source, de transport mais aussi de puits, cette dernière notion incluant notamment les effets post-déposition éventuels et leurs fluctuations dans le temps. Le LGGE est par contre seul en charge de la mesure des carboxylates (CH3COO", HCOO- et C2O4"). La carotte actuellement extraite a une longueur de 788 m et couvre les derniers 45 ka. L'intercomparaison de nos résultats (548 échantillons) avec ceux de nos partenaires ainsi que, pour certains ions (CI-, N03�, Na+, NH4+, Ca++), avec des mesures effectuées en continu sur le terrain s'est révélée satisfaisante.
Les changements de la fraction non marine de Ca++ (aérosol continental éolien), de Na+ (aérosol marin primaire) et du MSA (activité biogénique marine) sont en accord avec les résultats obtenus antérieurement sur la carotte de 905 m prélevée en 1978. Contrairement à l'apport éolien, l'apport marin primaire augmente pendant l'Antarctic Cold Reversai, ce qui pourrait s'expliquer par un climat plus humide sur la Patagonie à cette époque. Enfin, les fluctuations de F- à la fin de la transition glaciaire/interglaciaire (pic atteignant 100 fois le bruit de fond) suggèrent que l'activité volcanique locale a pu être renforcée par l'isostasie.
L'étude des acides carboxyliques et de l'ammonium sur les carottes du Groenland avait montré que ces espèces sont très sensibles à la contamination gazeuse (Legrand and De Angelis, 1996]. Nous disposions initialement de 2 séries d'échantillons d'EPICA préparés pour les mesures communes aux 5 laboratoires: la première série (0 à 580 m) provenait de lamelles prélevées sur l'extérieur de la carotte stockées dans des gaines en polyéthylène et décontaminées mécaniquement, la deuxième (580 à 788 m) provenait de lamelles plus larges situées à l'intérieur de la carotte, au centre desquelles les échantillons étaient prélevés par fusion. Un examen critique des résultats a montré qu'aucun de ces échantillons ne convenait pour CH3COO-, HCOO-, et NH4+ (contamination extérieure résiduelle, contamination gazeuse) et que seule la deuxième série était fiable pour C204-- (qui n'est pas sensible à la contamination gazeuse). Nous avons donc préparé entre 0 et 580 m une troisième série de 100 échantillons (décontamination mécanique et découpe de lamelles stockées dans des feuilles d'aluminium suivies, pour chaque échantillon, de 3 rinçages). Nous avons ainsi obtenu, sur les derniers 29 ka, des profils fiables de NH4+ et de CH3COO- où les concentrations varient de quelques dixièmes de ppb (Holocène) à 1 ou 2 ppb (LGM), HCOO- étant en limite de sensibilité (- 0.2 ppb) et ne montrant pas de tendance significative. Contrairement à ce qui a été observé au Groenland, CH3COO- et NH4+ augmentent en période glaciaire et sont significativement corrélés à Na+ (r = 0.68), suggérant une source essentiellement océanique pour l'acétate. Nous devons améliorer notre seuil de sensibilité pour HCHO afin de confirmer ou d'infirmer l'absence de tendance glaciaire/ interglaciaire. Les teneurs en C204-- sur les derniers 45 ka augmentent en période froide et suivent celles de N0-, la corrélation étant particulièrement remarquable sur les derniers 29 ka (r = .93). La seule origine potentielle de Cz04 - évoquée jusqu'à présent pour l'Antarctique (région côtière) était la production locale ornithogénique [Legrand et al., 1998]. La corrélation avec N03 suggère l'existence ici d'une source continentale et/ou d'un piégeage de cette espèce sur l'aérosol continental.
3.1.2. VOSTOK
(M. de Angelis, collaboration avec les équipes "Climat" et "Rhéologie ")
Nos études récentes de la carotte de Vostok se sont focalisées sur la partie basse de la carotte. De la surface à 3310 m de profondeur, l'enregistrement n'est pas perturbé et couvre les derniers 420 000 ans. De 3263 à 3538 m (profondeur finale du forage) on observe de la glace accrétée formée par regel de l'eau du lac sous-glaciaire. Entre ces 2 types de glace, on trouve de la glace de glacier remaniée par des phénomènes dynamiques, comme en témoigne la présence de couches inclinées de cendres volcaniques.
L'étude des ions majeurs, microparticules (concentration et distribution en taille) et isotopes stables dans la glace perturbée a permis de distinguer 2 zones:
o De 3350 à 3450 m de profondeur, les concentrations en ions majeurs et microparticules ont des valeurs intermédiaires entre celles observées en période interglaciaire et durant les extrema glaciaires. Il a été possible de mettre en évidence, à l'intérieur de ce premier niveau, une alternance de sous couches semblant correspondre à des climats plus ou moins froids, ce qui pourrait être la trace d'un 5ième cycle glaciaire,
o De 3450 à 3538 m, on trouve de grosses particules, atteignant parfois 30Nm, qui proviennent du socle rocheux. La texture de cette glace et sa fabrique suggèrent qu'elle correspond à une zone de cisaillement et que les particules ont pu être entraînées sur des épaisseur atteignant 90 m lorsque le glacier frottait sur le socle en amont du lac.
L'analyse par chromatographie la partie de la carotte comprise entre 3538 et 3611 m de profondeur, composée de gros cristaux de glace d'accrétion pouvant atteindre plusieurs dizaines de cm indique une composition complètement différente de celle de la glace de glacier: certaines teneurs s
s'effondrent (NO3" et MSA), d'autres augmentent de façon très importante. Les teneurs de S04--, cr,
Na+, Ca""~\ Mg"1"*" qui étaient en moyenne de 145, 65, 40, 10 et 7 ppb dans la glace de glacier, atteignent dans cette glace d'accrétion, plusieurs centaines de ppb, voire plusieurs ppm. Deux niveaux, épais de quelques mètres et centrés autour de 3540 m et 3590 m, ainsi que la glace située au dessous de 3609 m ont des concentrations extrêmement faibles (total des ions de l'ordre de quelques dizaines de ppb, soit 10 fois plus faible que dans la glace de glacier) et correspondent vraisemblablement à de la glace de regel « pure », c'est à dire composée de frazil consolidé par l'eau du lac. Partout ailleurs la teneur
totale en ions reste 5 à 50 fois supérieure à ce qu'on observe dans la glace de glacier, les impuretés solubles étant essentiellement constituées de NaCI, CaS04 ou MgS04 avec des traces importantes de fluor. Cette signature, très différente de celle de la glace de glacier ayant ou non frotté sur un socle granitique, suggère l'existence d'un sol de type évaporitique au voisinage du lac sous-glaciaire, ainsi que la présence, en amont du lac principal, de lacs de petite profondeur, l'alternance couche de glace pure/couche chargée provenant du passage successif du glacier au dessus de surfaces liquides et de dépôts évaporitiques.
3.2. Les carottes Alpines (M. Legrand, S. Preunkert)
L'étude des archives glaciaires couvrant les 200 dernières années dans l'hémisphère Nord trouve sa motivation dans notre connaissance encore insuffisante des inventaires d'émissions anthropiques et de leurs impacts sur la capacité oxydante de l'atmosphère et le forçage climatique par l'aérosol atmosphérique. L'étude des carottes du Groenland a montré que les régions de hautes latitudes Nord sont depuis plusieurs décennies perturbées par les émissions anthropiques de SO2, l'examen approfondi de ces enregistrements montrant que les USA et l'Europe avaient contribué à ce changement. Les enregistrements de sulfate au Groenland peuvent donc permettre de contraindre l'évolution passée des émissions de S02 de ces 2 pays, moyennant une bonne simulation du transport atmosphérique vers ces régions de hautes latitudes. Malheureusement, à l'heure actuelle, les modèles de transport ne reproduisent qu'imparfaitement le transport des polluants vers les hautes latitudes Nord. Ceci motive l'étude d'archives glaciaires extraites de sites plus intimement liés aux sources d'émissions.
L'Europe de l'Ouest et le Nord Est des USA sont les 2 régions de l'hémisphère Nord où l'impact des aérosols soufrés sur le climat est le plus important. Une des incertitudes majeures dans l'évaluation de ce forçage reste, pour le cas des sulfates, leur distribution spatiale. Les données n'étant pas suffisantes pour évaluer le forçage radiatif, celui-ci est estimé à partir de distributions de sulfate simulées par des modèles de chimie-transport. L'intercomparaison des modèles les plus récents montre encore des divergences d'un facteur 2 à 3 sur les distributions simulées. Ceci motive l'examen du potentiel que représente la glace des Alpes. Avec pour objectif général la reconstitution de l'histoire de la pollution en Azote, Soufre, et Halogènes à l'échelle de l'Europe au cours des 200 dernières années, un travail a été réalisé dans le cadre du projet Européen ALPCLIM (1998-2001).
Avec une accumulation annuelle de neige de plus de 2 m d'eau, le site du Col du Dôme (CDD) permet l'examen saisonnier de la chimie de la précipitation à plus de 4000 m d'altitude en Europe et ce au moins sur les 75 dernières années [Preunkert, et al., 2000]. L'augmentation des teneurs estivales en sulfate (un facteur 10 entre la période préindustrielle et les années 80, Figure 2.2) est très bien corrélée aux émissions passées de S02 d'une partie de l'Europe de l'Ouest (700-1000 km autour des Alpes dont la France, l'Italie, l'Espagne et la Suisse) en liaison avec la convection depuis la couche limite vers la troposphère libre à cette saison. L'étude des couches d'hiver (Figure 2) montre par contre une pollution plus modérée (un facteur 4 entre la période préindustrielle et maintenant) de la troposphère libre mais prenant place à une plus grande échelle (Europe de l'Ouest, Europe de l'Est et ex. URSS) [Preunkert et al 2001 a]. En utilisant les observations atmosphériques mises en place depuis 2 ans à l'Observatoire Vallot (Figure 2.3), nous avons pu inverser ces données « glace » en concentrations atmosphériques de sulfate à 4000 m au dessus de l'Europe. Ces données indiquent une surestimation d'un facteur 2 environ des teneurs simulées pour cette altitude par les modèles globaux alors que ces mêmes modèles tendent à sous-estimer les concentrations en surface. Associées aux mesures de sulfate obtenues dans les stations EMEP situées autour des Alpes à plus basse altitude, ces données représentent une contrainte forte pour la distribution verticale du sulfate simulée par les modèles et par là même pour l'évaluation du forçage radiatif et son évolution passée au dessus de l'Europe depuis le début du 20'ème siècle [Preunkert et al., 2001a].
Figure 2.2. Evolution des teneurs en sulfate (été en rouge, hiver en bleu) comparées aux inventaires d'émissions anthropiques de SO, (en tireté) pour différentes régions sources en Europe. Adapté de Preunkert, Legrand and
Wagenbach (JGR, in press, 2001 a).
Avec une accumulation annuelle de neige de plus de 2 m d'eau, le site du Col du Dôme (CDD) permet l'examen saisonnier de la chimie de la précipitation à plus de 4000 m d'altitude en Europe et ce au
moins sur les 75 dernières années [Preunkert, et al., 2000]. L'augmentation des teneurs estivales en
sulfate (un facteur 10 entre la période préindustrielle et les années 80, Figure 2.2) est très bien
corrélée aux émissions passées de S02 d'une partie de l'Europe de l'Ouest (700-1000 km autour des
Alpes dont la France, l'Italie, l'Espagne et la Suisse) en liaison avec la convection depuis la couche
limite vers la troposphère libre à cette saison. L'étude des couches d'hiver (Figure 2.2) montre par
contre une pollution plus modérée (un facteur 4 entre la période préindustrielle et maintenant) de la
troposphère libre mais prenant place à une plus grande échelle (Europe de l'Ouest, Europe de l'Est et
ex. URSS) [Preunkert et al 2001a]. En utilisant les observations atmosphériques mises en place
depuis 2 ans à l'Observatoire Vallot (Figure 2.3), nous avons pu inverser ces données « glace » en
concentrations atmosphériques de sulfate à 4000 m au dessus de l'Europe. Ces données indiquent une
surestimation d'un facteur 2 environ des teneurs simulées pour cette altitude par les modèles globaux
alors que ces mêmes modèles tendent à sous-estimer les concentrations en surface. Associées aux
mesures de sulfate obtenues dans les stations EMEP situées autour des Alpes à plus basse altitude, ces
données représentent une contrainte forte pour la distribution verticale du sulfate simulée par les
modèles et par là même pour l'évaluation du forçage radiatif et son évolution passée au dessus
de l'Europe depuis le début du 20'ème siècle [Preunkert et al., 2001 a].
Figure 2.3. Evolution saisonnière des teneurs atmosphériques en sol et NHQ' à l'Observatoire Vallot (4450 m) à l'aide d'un collecteur automatique d'aérosol fonctionnant sur panneaux solaires et dans les couches de neige
déposées au CDD durant la période correspondante. Adapté de Preunkert, Wagenbach, and Legrand [Atmos.
Environ., in press, 2001b].
Ces études montrent par ailleurs que les teneurs en fluor ont très rapidement augmenté dans les années
30, passant par un maximum vers 1970, pour redescendre nettement entre 1975 et 1980 (Figure 2.4).
La tendance est donc ici très différente de celle du sulfate qui commence à augmenter de manière
importante après guerre. Ceci met en évidence une composante anthropique qui contrairement à ce
que nous avions vu au Groenland n'est pas liée à la combustion du charbon [De Angelis and Legrand,
1994]. Nous avons pu attribuer cette tendance dans les Alpes aux rejets de fluor liés au
développement de l'industrie de l'aluminium (électrolyse fondue de l'alumine utilisant la cryolite)
[Preunkert et al., 2001c]. La forte décroissance dans les années 70 des teneurs en fluor de la glace du
Mont Blanc correspond à la mis en place par Pechiney de capots d'alumine au dessus des cuves
d'électrolyse (Figure 2.4). Notons que cette étude qui nous a permis de mieux cerner le budget mal
connu de cette espèce montre également que les émissions locales en provenance des vallées alpines
ne sont pas seules à l'origine des dépôts au dessus de 4000 m comme en témoigne l'évolution
différente des émissions de fluor de l'usine voisine (- 40 km) de Saint Jean de Maurienne (Figure2.
4).
Ce type d'étude a également été effectué sur d'autres espèces dont le budget atmosphérique reste mal
cerné à l'échelle de l'Europe. Ainsi l'augmentation des teneurs en HCI que nous avons mie en évidence
dans la glace du Mont Blanc est principalement due aux émissions par les incinérateurs et dans une
moindre mesure à la combustion du charbon en Europe de l'Ouest [Legrand et al., 2001]. Enfin
l'absence observée d'évolution des teneurs en oxalate suggère que les émissions biogéniques dominent
encore actuellement le budget de cette espèce en régions continentales fortement anthropisées. Ceci
nous amène à nous interroger sur l'évolution passée de l'aérosol organique, un autre acteur important (avec le sulfate) du forçage du climat par l'aérosol.
Figure 2. 4. Tendances récentes du fluor dans la neige déposée au Mt Blanc depuis 1925 (enveloppe en gris). Les teneurs qui furent très importantes de 1940 à 1970 coïncident avec les émissions de fluor de l'industrie de l'Aluminium, principalement de France et de Suisse. Adapté de Preunkert, Legrand, and Wagenbach [JGR, 2001c].
3.3. Les carottes Andines
(R. Delmas. M. De Angelis,, A. Correia, J. Simoes)
Grâce aux carottes de glace du Groenland et de l'Antarctique, on commence à avoir une idée assez
précise de la variabilité du système environnemental aux hautes latitudes. Mais qu'en est-il des zones tropicales, là où les travaux les plus récents montrent que la variabilité du climat a été grande durant
l'Holocène? Les enregistrements paléoclimatiques disponibles dans ces régions sont peu nombreux.
Nous avons donc tenté l'aventure andine, en espérant qu'une meilleure connaissance des
paléoenvironnements de l'Amérique du Sud rejaillirait sur notre capacité à interpréter les carottes
antarctiques. Cet espoir est logique si on se réfère aux études antarctiques montrant que certaines
impuretés de la neige ont des sources sud-américaines. Mais d'autres raisons nous ont aussi incités à nous engager dans cette aventure et à créer des liens entre l'équipe des glaciologues de l'IRD et le LGGE:
· Les glaciers tropicaux sont en régression rapide et les enregistrements climatiques constitués
depuis des millénaires sont en train de disparaître définitivement. Les glaciologues ont le devoir de récupérer ces enregistrements avant qu'il ne soit trop tard.
· L'extension des compétences du LGGE aux glaciers tropicaux, via l'équipe IRD, doit à terme
permettre de conforter les activités de type "les glaciers observatoires du climat global" que le LGGE propose au niveau national.
· Enfin, d'une façon générale, il est urgent de soutenir la formation de scientifiques dans les pays
en voie de développement. Ces activités en Amérique Latine permettront de former des jeunes
sud-américains à la problématique du changement global sur leur continent.
Dans la mesure où le LSCE prenait en charge les analyses isotopiques, une action nationale sur les
carottes de glace andines, reposant sur le savoir-faire IRD en matière de logistique, devenait viable. Il faut rappeler que les carottes récupérées par l'équipe américaine spécialiste de ce type d'études avaient
été transportées dans des conditions ne permettant pas des analyses chimiques satisfaisantes (les carottes étaient passées par 0°C pendant leur transport). Une fois ce problème crucial résolu, on pouvait penser que notre "consortium national", en étroite collaboration avec un groupe de glaciologues suisses particulièrement expérimentés, avait toutes les chances de réussir.
Plusieurs carottages de très haute altitude (�6000m) ont été récemment réussis par l'IRD en Bolivie (Sajama, Illimani) et en Equateur (Chimborazo). Le programme analytique (A. Correia, J. Simoes, M. De Angelis, JR Petit et R. Delmas au LGGE ainsi que les chercheurs de l'IRD) est actuellement en cours sur la carotte Illimani et les résultats ne sont encore que fragmentaires. Seule l'analyse isotopique couvre l'intégralité de la carotte (mesures LSCE). Il semble qu'au fond du forage la dernière période glaciaire soit atteinte. En chimie, les 100 premiers mètres ont été échantillonnés en détail (744 échantillons sur les 50 premiers mètres) et analysés en 20 éléments par ICP-MS (à Toulouse), en ions majeurs par chromatographie ionique (M. de Angelis) et en espèces insolubles (J. Simoes, JR Petit). La variabilité saisonnière est remarquable. Par conductivité électrique, les éruptions volcaniques majeures des derniers siècles ont été repérées, ce qui permet de dater la carotte bien mieux qu'on ne l'espérait. Nous sélectionnerons parmi les éléments déterminés par ICP-MS ceux qui nous permettront de détecter une contribution des feux de biomasse d'Amazonie d'une part, les fluctuations de type El Nino (si possible) d'autre part. Une modélisation atmosphérique est programmée pour 2002 dans le cadre d'une thèse au MPI Hambourg.
Ces recherches intensives et convergentes dans le domaine de la glaciochimie andine devraient nous permettre de confirmer l'intérêt de ce type d'étude pour les régions non polaires. Actuellement, seul l'Américain L. Thompson s'est attelé avec succès à cette tâche.
4. RELATION "AIR-NEIGE"ET IMPACT DU MANTEAU NEIGEUX SUR LA CHIMIE DE L'ATMOSPHERE
4.1 Etude des nuages glacés au Puy de Dôme (M. LeQrand, D. Voisin, S. Preunkert)
Les études antérieurement menées au Groenland n'ont pas permis d'aborder complètement le problème de l'incorporation des impuretés dans la glace du fait de l'existence de gradients verticaux de concentrations d'une part, de l'absence d'étude microphysique des précipitations d'autre part.
Figure 2.5. Processus clés régissant 1 încorporation des gaz dans la phase solide et liquide des nuages mixtes. Adapté de Voisin, Legrand, and Chaunterliac (JGR, 2000].
Le Puy de Dôme, site bien équipé pour documenter la microphysique du nuage, permet, en conditions hivernales, d'étudier les processus d'incorporation des impuretés dans les nuages mixtes constitués de gouttelettes d'eau surfondue et de cristaux de glace. En collaboration avec le LaMP, nous y avons mené plusieurs campagnes de mesures. Les mesures réalisées dans l'air interstitiel, les gouttelettes surfondues et les flocons de neige nous ont permis d'examiner les phénomènes clés régissant l'incorporation des impuretés dans le flocon de neige (Figure 2.5).
Pour les gaz, l'incorporation dans le flocon se fait par le givrage mais aussi par incorporation cinétique de gaz durant la croissance du cristal par effet Bergeron (phénomène de co-condensation). Nous avons montré que, durant le givrage, tandis que les espèces fortement solubles comme HN03 sont bien retenues dans les gouttelettes d'eau gelées, d'autres gaz comme le S02 et l'acide acétique sont au contraire partiellement ré-émis dans la phase gazeuse. Enfin, si les espèces très solubles sont majoritairement incorporées dans le flocon via le givrage, l'incorporation de gaz par co-condensation durant la croissance du cristal devient importante pour les espèces moins solubles comme les acides carboxyliques qui restent présent à des concentrations relativement élevées en phase gazeuse. Au delà