Le modèle de collision binaire (mécanisme impulsionnel) 59

Dans ce modèle classique, on considère que la dissociation d’un agrégat de masse m se déroule en deux étapes successives :

1. Une diffusion élastique de la cible par un seul atome de l’agrégat, les autres atomes restent spectateurs.

2. Lorsque la cible s’éloigne, l’énergie est reçue par le transfert de quantité de mouvement à l’atome touché. Ce dernier est éjecté directement alors que les autres atomes restent spectateurs. La dissociation se produit si la somme de l’énergie transmise à l’agrégat et de l’énergie interne initiale de l’agrégat excède l’énergie de dissociation.

C C’ N M ^B G A χ₁ ^α_χ

FIG. II.30.: Diagramme de Newton

La figure II.30 représente un diagramme de Newton associé à la collision d’une molécule AB par une cible C. La vitesse initiale V0 dans le laboratoire V0(⁻CB) de AB est très grande devant celle de la cible. En conséquence, la cible^−→ peut être considérée au repos et la vitesse relative entre les deux partenaires de la collision est assimilée à ^−→V ₀.

−−→

MC, ⁻MB^−→ et ⁻MC^−→0, ^−−→M G sont les vitesses de la cible et du centre de masse du projectile (AB) respectivement avant et après la collision dans le référentiel du centre de masse total de système collisionel (AB + C) .

−→

NC,^−→NBet^−→NC⁰,^−→NAsont, respectivement, les vitesses de la cible et de l’atome A avec lequel se fait le choc élastique, avant et après la collision dans le référentiel du centre de masse de (A + C).

Comme la diffusion de A sur C est élastique, la conservation de l’énergie cinétique conduit à CB = C0A = V₀

La conservation de la quantité de mouvement implique NB = NA = ^mC

mC+mA. m_a, m_b et m_c sont les masses respectives de A , B et C.

Le corps B étant considéré comme spectateur, la vitesse relative de A et B est simplement la vitesse transmise à A heurté −v^→_T =−→

BA. On peut aisément déduire l’énergie transmise à l’agrégat pour un angle χ₁ de déviation de la cible dans le référentiel du centre de masse A + C.

E_T = ¹ 2^µv 2 T = ^{4 m} 2 Am²_C (m_A+ m_C)(m_A+ m_B)2E₀sin²(χ₁/2)

L’énergie cinétique relative des fragments E_rel est alors déduite de l’énergie transmise au cours de la collision, de l’énergie de liaison ED de la molécule (1,3 eV pour Ar⁺₂) et d’une éventuelle énergie interne initiale Eint (fig II.27).

E_rel = E_T− E_D+ E_int

Il convient de décrire E_rel en fonction de χ l’angle de diffusion du centre de masse de (A+B) dans le référentiel du laboratoire. Pour cela, en écrivant la relation géométrique reliant les deux angles χ et χ₁ :

tan χ = _h ^{sin χ1}

(mA+mB)(mA+mC)

mAmC − 1ⁱ+ cos χ₁

(II.37)

on obtient la dépendance en χ de l’énergie cinétique relative E_rel des frag-ments. Nous l’avons tracé sur la figureII.31(Erel, χ) dans le cas de Ar⁺₂ + Ar → Ar++ Ar + Ar.

L’angle α peut s’exprimer en fonction des angles χ et χ1 par la relation suivante α = ^π 2 ∓^χ − ^χ1 2  0 2 4 6 8 10 0 5 10 15 Erel (eV) χ (deg )

FIG. II.31.: (E_rel, χ) dans le cas de Ar₂⁺ + Ar → Ar⁺ + Ar + Ar avec E_int = 0 eV, ED= 1, 2 eV et une énergie cinétique initiale du projectile de 4800 eV.

On peut remarquer que jusqu’à présent nous n’avons pas utilisé le fait que A soit un seul atome. En effet, A peut très bien être composé de plusieurs atomes : Prenons un cas qui a été étudié par l’équipe [20] : la fragmentation induite par collision d’un système de Ar₃⁺ + He → Ar⁺₂ + Ar + He. Le pro-jectile Ar⁺₃ peut être dans une configuration où deux atomes sont fortement liés (1,3 eV) et le troisième est faiblement lié (0,2 eV). Dans ce cas, on peut

Erel (eV)

χ

(degr

é

)

FIG. II.32.: (E_rel, χ) dans le cas de Ar+

3 + He → Ar⁺₂ + Ar + He : le modèle diatome : trait-point et le trait plein avec E_D=0 eV et E_D = 0,2eV respectivement. la ligne amincie trait et trait-point correspond au modèle binaire où la collision a lieu entre la cible et un atome d’argon.

imaginer que le coeur Ar+

2 se comporte dans la collision comme si c’était un seul corps de masse deux fois la masse d’argon, c’est le principe du modèle

diatome. La collision avec la cible est toujours de type binaire mais l’atome

touché partage la quantité de mouvement avec le deuxième atome. En tra-çant (Erel, χ) (fig II.32), pour mB = m_argon et mA= 2 m_argon et mC= mHe, on peut remarquer que ce tracé reproduit bien les données expérimentales. Ces don-nées ont été filtrées autour de Φ = 180 ∓ 45 deg, pour ne sélectionner que les événements pour lesquels le fragment chargé est plus dévié que le fragment neutre.

II.9.2. Corrélation ZZ

Les mécanismes de dissociation peuvent aussi être mis en évidence très simplement sans avoir recours à l’analyse complète de la cinématique de la dissociation [1, 20]. En effet, l’expérience possède un axe privilégié, l’axe z (fig. II.33), selon lequel le vol des particules est libre. La mesure de la dévia-tion de chaque fragment dans cette direcdévia-tion est donc propordévia-tionnelle à sa composante de vitesse dans le référentiel du centre de masse total6 :

V_zion V_zneutre ⁼ t_neutre t_ion Z_ion Z_neutre ∝ ^Zion Z_neutre

e

-CM

(a) (b)

FIG. II.33.: Représentation schématique des mécanismes de base de disso-ciation induite par collision d’une molécule : (a) mécanisme élec-tronique, (b) mécanisme impulsionnel.

La corrélation entre les déviations Z des fragments, que nous appellerons "corrélation ZZ", peut donc donner une idée des mécanismes en jeu comme cela est suggéré sur la figureII.34. Sur cette figure, le mécanisme impulsion-nel est représenté comme résultant d’une interaction binaire entre la cible et un seul des coeurs ioniques de la molécule. Le mécanisme électronique, quant à lui, correspond à la dissociation d’un système symétrique dont la si-gnature, représentative du rapport de masses des fragments, a pour pente :

Z_ion

Z_neutre ∝ −^mneutre m_ion ^{= −1}