La granulation en voie humide

2.1.3.1 Principe et intérêts

L’objectif de la granulation est, comme son nom l’indique, de former des grains et ce à partir de particules individuelles. Plusieurs raisons peuvent expliquer la nécessité d’une telle opération :

– maintenir l’homogénéité d’un mélange,

– réduire la cohésion entre particules en empêchant leur ségrégation, – améliorer les propriétés d’écoulement et de compressibilité,

– minimiser la production de fines et augmenter la force des particules, – contrôler la granulométrie,

– . . .

La cohésion entre les particules individuelles permettant de former les grains est classiquement réalisée à l’aide d’un liquide appelé liant. Si on prend le cas de la granulation dans un mélangeur-granulateur dans lequel on ajoute le liant au milieu granulaire sec, il existe différents états de saturation (figure 2.2).

Figure 2.2 − Les états de saturation du milieu granulaire par le liant

Lors du régime pendulaire, la quantité de liquide à la surface des particules contribue à former des ponts liquides aux points de contact entre particules. Cela entraîne la formation d’agglomérats dont la résistance est définie par la résistance des ponts pendulaires. A l’état funiculaire, la majorité des points de contact entre particules sont reliés par des ponts liquides et la porosité inter-particulaire des agglomérats est progressivement remplie par le liant additionné. Ensuite, le système granulaire entre dans le régime capillaire lorsque la porosité inter-particulaire des agglomérats est complètement saturée par le liquide. Enfin, lorsque le volume de liquide est supérieur au volume poreux initial on atteint le régime de goutte.

Lors du régime pendulaire, la force cohésive causée par la présence d’un pont liquide entre deux particules (figure 2.3) résulte de deux composantes, décrites par deux termes, notamment par Iveson [Iveson et al., 2002].

Le premier terme caractérise la force due à la différence de pression ∆P de part et d’autre de l’interface liquide-gaz. Il est donné par l’équation de Laplace-Young :

∆P = γL 1 r1 + 1 r2  (2.6)

Figure 2.3 − Schéma d’un pont liquide entre deux sphères identiques

r1 et r2 : rayons de courbure principaux du pont liquide.

Le deuxième terme caractérise la force de liaison au niveau de l’interface solide- liquide, aussi appelé force capillaire Fcap et il dépend essentiellement de la tension superficielle du liquide γL. Si on considère que cette force capillaire doit être évaluée au milieu du pont liquide (méthode "gorge") ou au niveau de la ligne de contact solide- liquide avec une des deux sphères (méthode "boundary"), cela donne naissance à deux équations :

Fcap,gorge = π∆P r22+ 2πr2γL (2.7)

Fcap,boundary = π∆P R2sin2Φ + 2πRγLsin(Φ) + sin(θ + Φ) (2.8) L’expression de la pression capillaire peut finalement s’écrire de la façon suivante :

Fcap= R.γL.f (θ, Φ,

d

R) (2.9)

Elle est donc proportionnelle à la tension de surface du liquide, à la taille des particules et à une fonction qui dépend de l’angle du pont liquide Φ, de l’angle de contact θ et d’un terme adimensionnel d/R représentant le rapport de la distance de séparation entre deux particules (d = 2h) sur le rayon des particules R.

2.1.3.2 Rôle du travail d’adhésion particule-liant sur la granulation en voie humide

En 1983, Krycer et al. [Krycer et al., 1983] concluaient que les points déterminants pour une granulation optimale étaient le mouillage des particules par l’agent mouillant (liant), la force d’adhésion particule-agent mouillant et la force de cohésion de l’agent mouillant. D’après certaines études [Planinsek et al., 2000][Tuske et al., 2005], une relation simple concernant le coefficient d’étalement est la suivante : quand le coefficient d’étalement d’un liant liquide sur un substrat solide (S_L/S) est positif, on peut s’attendre

à la formation de granules denses et non friables. Quand le coefficient d’étalement SL/S est négatif et SS/L est positif, le liant adhère au substrat (les particules de poudre) au niveau de points isolés. Dans ce cas, la solution de liant ne forme pas un film autour des particules, ce qui conduit à des granules avec une texture plus poreuse, plus "lâche". Rowe confirme cette relation [Rowe, 1990]. Selon lui, quand SL/S est positif et qu’il y a une forte adhésion du film de liant autour des particules, des granules résistants, denses, seront formés. Quand un film continu de liquide autour des particules n’est pas obtenu, des granules ouverts, peu denses, se forment car les liens entre particules ont seulement lieu au niveau des gouttelettes de liquide à la surface des particules. Cependant, Thielmann s’est posé la question si un meilleur mouillage signifiait forcément une meilleure granulation [Thielmann et al., 2008]. Or, la relation entre l’adhésion du liant au substrat sous forme de film continu ou de points isolés et la qualité de la granulation est plus complexe. En effet, selon lui, pour que l’adhésion entre deux particules ait lieu :

– la collision entre deux particules doit avoir lieu au niveau d’une région qui présente du liant,

– l’épaisseur de la couche de liant dans cette région doit être suffisante pour absorber l’énergie cinétique des particules entrant en collision pour ainsi maintenir la cohésion entre les deux particules.

Dans le cas d’un film continu de liant autour des particules, la probabilité de choc entre deux particules au niveau d’une zone de liant est maximale (≈ 100%) mais l’épaisseur du film peut ne pas être suffisant pour maintenir la cohésion tandis que dans le cas où le liant est présent sous forme de points isolés, la probabilité de choc au niveau d’un point isolé est plus faible mais l’épaisseur de liant étant plus élevée, la cohésion entre les deux particules a plus de chances d’être maintenue. Ainsi, une collision est considérée comme réussie si le nombre de Stokes St est en-dessous d’une valeur critique appelée nombre de Stokes critique St∗ :

St∗ =  1 + 1 e  ln lliant la ! (2.10)

Avec e (e ∈ [0, 1]) coefficient de restitution

lliant (µm) épaisseur de la couche de liant au niveau du point de collision

la (µm) taille caractéristique des aspérités de surface

Il est important de noter également que les résultats de coefficients d’étalement seuls ne suffisent pas pour prédire les propriétés des granules, spécialement dans des systèmes complexes. D’autres facteurs jouent des rôles importants comme la taille ou la forme des particules, les proportions des composants (taux poudre/liant), les forces attractives entre les particules etc.

Les différentes composantes physico-chimiques (tension superficielle du liquide, énergie de surface de la poudre, travail d’adhésion poudre- liquide) ont donc un rôle primordial dans différents procédés de mise en

forme des poudres : broyage, mélange et granulation. La partie suivante traite plus en détail de l’intérêt que possède assurément le travail d’adhé- sion poudre-liquide sur la mise en dispersion des poudres dans un milieu liquide.