G´ en´ eralit´ es

La technique d’acoustique picoseconde a ´et´e mise au point en 1984 `a l’universit´e de Brown (USA) par H. J. Maris et ses collaborateurs [88]. Elle d´ecoule de l’observa-tion lors d’une exp´erience de pompe-sonde optique sur un film mince d’As₂Te₃ d’une

2.3 Acoustique Picoseconde Page 53

oscillation amortie dans la transmitivit´e. Maris attribue cette oscillation `a la vibration m´ecanique de cette fine couche. La p´eriode T est reli´ee `a la vitesse du son c_l et `a l’´epaisseur e suivant la relation :

T = ^2e cl

, (2.2)

qui correspond au temps d’aller et retour d’une onde acoustique longitudinale dans le film. Les possibilit´es de cette m´ethode pour la mesure d’´epaisseurs, de vitesses du son ou d’att´enuation hypersonore furent rapidement montr´ees [86]. Parall`element, ces possibilit´es m´etrologiques ont ´et´e brevet´ees [84] et sont aujourd’hui exploit´ees par l’industrie micro-´electronique pour le contrˆole non-destructif de couches minces (sub-microniques). Aujourd’hui, ce sch´ema pompe-sonde optique est largement diffus´e `a tra-vers le monde, il constitue le seul moyen de g´en´erer des ondes acoustiques de fr´equences aussi ´el´ev´ees (1 GHz-1 THz) et de r´esoudre temporellement leur propagation. De nom-breuses ´equipes de recherche utilisent la technique dans des th´ematiques fondamentales telles que les solitons acoustiques, l’att´enuation hypersonore ou encore comme c’est le cas ici, l’´etude d’objets nanom´etriques du point de vue ´elastique. Cette fois encore H. J. Maris a jou´e un rˆole de pionnier en utilisant les possibilit´es de l’acoustique pico-seconde pour exciter et d´etecter les modes vibrationnels de lignes de cuivre et autres motifs m´etalliques [3, 57].

Principe

L’acoustique picoseconde est une technique pompe-sonde r´esolue en temps per-mettant de g´en´erer et d´etecter des ondes acoustiques de tr`es hautes fr´equences, du GHz au THz, `a l’aide de lasers impulsionnels. Une source laser dont la dur´ee des impulsions peut ˆetre femto ou picoseconde est utilis´ee pour fournir un premier faisceau intense appel´e pompe, focalis´e sur la surface `a ´etudier. L’absorption de l’impulsion pompe par l’´echantillon g´en`ere suivant plusieurs m´ecanismes d´etaill´es dans le paragraphe 2.3.2

une contrainte ´elastique qui se propage, une onde acoustique. Ces ondes se propagent dans les mat´eriaux et se r´efl´echissent sur toutes les interfaces rencontr´ees. A leur pas-sage, elles modifient localement les propri´et´es optiques des mat´eriaux si bien que la r´eflectivit´e totale de l’´echantillon varie au cours du temps. C’est cette variation de r´eflectivit´e qui est d´etect´ee par un second faisceau moins intense, la sonde.

La sonde est retard´ee par rapport `a la pompe grˆace `a un miroir mont´e sur un plateau mobile qui permet de fixer le d´elai entre ces deux impulsions. Elle est ensuite focalis´ee au mˆeme point que la pompe sur l’´echantillon et renvoy´ee apr`es r´eflexion vers une photodiode. La dur´ee des ph´enom`enes acoustiques d´etect´es ici ´etant de l’ordre de la picoseconde, il serait impossible de les r´esoudre directement avec la photodiode. En revanche, grˆace `a la possibilit´e de fixer le d´elai entre pompe et sonde il est possible de mesurer la r´eflectivit´e de la surface `a un instant donn´e apr`es l’absorption de la pompe. En r´ep´etant l’exp´erience pour diff´erentes positions du mirroir mobile on reconstruit la r´eflectivit´e transitoire en fonction du temps, c’est le principe du pompe-sonde.

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Al Silice

400 nm

ξ

Figure 2.9: Principe de l’acoustique picoseconde. (a) L’impulsion pompe g´en`ere une d´eformation. (b) Cette d´eformation se propage dans les couches de l’´echantillon et se r´efl´echit sur les interfaces. (c) Une seconde impulsion sonde l’´etat de r´eflectivit´e apr`es un temps va-riable de propagation.

Les infimes variations de r´eflectivit´e (10⁻⁴-10⁻⁷) au cours du temps traduisent la propagation des ondes sonores. Ce principe est r´esum´e sur la figure2.9. Un substrat de silice est recouvert d’une couche mince d’aluminium de 400 nm d’´epaisseur. La pompe est fortement absorb´ee et g´en`ere une contribution acoustique en surface de l’´echantillon et se propageant vers la profondeur normalement `a la surface. Apr`es un certain temps de propagation, cette d´eformation acoustique se r´efl´echit `a l’interface entre aluminium et silice. Apr`es un certain d´elai, d´efini par une diff´erence de chemin optique, la sonde se r´efl´echit en surface. La perturbation locale de l’indice optique de l’aluminium lorsque l’onde acoustique revient en surface provoque un changement de r´eflectivit´e de la sonde.

Un exemple...

L’exp´erience correspondant au sch´ema pr´ec´edent a ´et´e r´ealis´ee et la courbe de r´eflectivit´e obtenue est visible sur la figure 2.10. Il s’agit d’une mesure sur la plaque d’aluminium servant de support aux r´eseaux. Cette plaque d’une ´epaisseur de 400 nm est d´epos´ee sur un substrat de silice. La longueur d’onde de la pompe et de la sonde est de 800 nm. Un brusque changement de r´eflectivit´e marque le temps z´ero de l’exp´erience, pompe et sonde atteignent simultan´ement l’´echantillon. Ce soudain changement de r´eflectivit´e correspond `a l’absorption de l’´energie de pompe par les ´electrons du m´etal. Sur une ´echelle de temps de l’ordre de la picoseconde, cette excitation ´electronique est convertie en ´energie thermique. La d´ecroissance exponentielle qui suit sur quelques centaines de picosecondes correspond `a la thermalisation de l’´echantillon. Parall`element l’´el´evation instantan´ee de temp´erature a induit une contrainte du m´etal qui se propage dans l’´epaisseur de la couche. Dans la g´eom´etrie de la figure 2.9, remarquons que le diam`etre de la tache focale d est de quelques dizaines de microns. L’´epaisseur de la couche est de 400 nm et la profondeur d’absorption ξ de la pompe `a 800 nm dans l’aluminium est de l’ordre de 7 nm. On a donc ξ, e  d si bien que l’on peut consid´erer le probl`eme comme ´etant `a une dimension, la profondeur. Dans cette g´eom´etrie dite

pistonseules des ondes longitudinales sont g´en´er´ees.

2.3 Acoustique Picoseconde Page 55 Temps (ps) 0 50 100 150 ∆ R/ R (u . a .) 117.4 ps

Figure 2.10: Acoustique picoseconde dans un film d’aluminium de 400 nm.

comme en t´emoigne l’´echo acoustique. Pour ˆetre rigoureux, il faut comprendre le terme

´echo comme changement de la r´eflectivit´e dˆu `a l’arriv´ee en surface d’un ´echo acoustique . Il apparaˆıt `a t_echo = 117.4 ps soit un aller et retour avec une vitesse 6.4 nm.ps⁻¹ dans une ´epaisseur de 376 nm d’aluminium. L’acoustique picoseconde transpose `a l’´echelle nanom´etrique, hypersonique, le principe du sonar. A 2techo un second ´echo devrait apparaˆıtre mais son amplitude est tr`es faible. Cela est dˆu aux caract´eristiques ´elastiques de la silice et de l’aluminium r´esum´ees dans le tableau2.1.

Vitesse du son Densit´e Imp´edance Indice optique nm.ps⁻¹ kg.m⁻³ kg.m⁻².s⁻¹ @800 nm Al 6.43 2700 1.74 × 107 2.80 + 8.45i SiO₂ 6.17 2200 1.36 × 107 1.46

Table 2.1: Donn´ees ´elastiques et optiques de l’aluminium et de la silice.

L’imp´edance acoustique d’un mat´eriau est d´efinie par :

Z = ρc_l, (2.3)

o`u ρ est la masse volumique et c<sub>l</sub> la vitesse des ondes longitudinales. L’imp´edance acoustique est l’analogue pour les ondes sonores de l’indice optique pour les ondes lumineuses. Le coefficient de r´eflexion des ondes sonores `a l’interface Al-SiO₂ est d´efini par :

R = ^ZSiO2 − Z_Al

Z_SiO2 + Z_Al^{, (2.4)} soit -0.12. Cette valeur n´egative de la r´eflexion `a l’interface porte sur la d´eformation, une compression devient une dilatation et inversement. Bien qu’´etant compl`etement diff´erents optiquement, la silice et l’aluminium sont largement comparables du point

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de vue ´elastique et seuls 12 % de la d´eformation reviennent vers la surface. Aussi lorque nous testons les plaques d’aluminium sur substrat de silice seul le premier ´echo est ais´ement d´etectable.

Variantes

Le montage r´eflectom´etrique qui a ´et´e utilis´e ici est une variante parmi les nom-breuses autres mesures possibles en acoustique picoseconde. Plus g´en´eralement la pro-pagation acoustique dans des films minces peut moduler de nombreuses grandeurs optiques. Il est courant de s’int´eresser `a la phase de la sonde grˆace `a un montage interf´erom´etrique par exemple [68, 75]. Pour r´esumer disons que l’interf´erom´etrie est un moyen particuli`erement sensible `a la d´etection des d´eplacements de la surface de l’´echantillon. Autre possibilit´e, la d´eflexion du faisceau sonde par la d´eformation de la surface peut ˆetre d´etect´ee [98]. Il est ´egalement possible de d´etecter le changement de polarisation de la sonde.

Pour ´elargir encore les possibilit´es, on peut modifier le profil temporel et spatial des faisceaux de pompe et de sonde de fa¸con `a privil´egier certains comportements acoustiques. Par exemple F. Vall´ee et N. Del Fatti ont utilis´e des pompes constitu´ees de deux impulsions l´eg`erement d´ecal´ees dans le temps pour contrˆoler les vibrations d’agr´egats m´etalliques [30, 5]. Autre exemple, la technique des r´eseaux transitoires introduite par K. Nelson [61, 13]. Les faisceaux traversent des r´eseaux de diffraction avant d’atteindre la surface `a ´etudier. Leur profil est alors un r´eseau de raies de pas d´efini favorable `a la g´en´eration d’ondes de surface.