1.3.1 Etat de l’art
Dans la littérature il est montré que des collisions entres les électrons lents et des molécules hydrogénées peuvent donner lieu à la formation des ions H- [24, 89]. En outre, ces ions peuvent être également formés dans des collisions entre des ions positivement chargés et des atomes ou molécules neutres [90, 91]. Par exemple, l’ion H- est formé par transfert de charges dans les collisions proton-atome et proton-molécule à des énergies de , − [24, 90]:
+ + − + +
Ce processus de capture est à la base de la méthode de spectroscopie de double transfert de charge (Double Charge Transfer ou DCT spectroscopy en anglais) [90].
35 En plus des collisions avec les protons, la formation des ions H- a été signalée dans les collisions H2+ et H3+ avec des espèces atomiques neutres [35, 34, 92, 93, 37, 36]. Dans le cas du projectile H2+, d’énergie de l’ordre du keV, la formation des ions H- a été attribuée à la capture électronique dissociative [34, 92]:
++ ⟶ − + + ⟶ −+ + +
Alarcón et al. [92] ont déterminé une section efficace totale absolue de production des fragments H- de l’ordre de − lors de la collision de l’ion projectile H2+
sur une cible d’argon (voir la Figure 1.5).
Figure 1.5 : La section efficace totale absolue déterminée par Alarcón et al. [92] pour la
production des ions H- lors de la ollisio e t e l’io p oje tile H2+et u e i le d’a go . Cette se tio effi a e est de l’o d e de − et di i ue ave l’ e gie oissa te du p oje tile.
D’autre part, pour le projectile H3+ d’énergie cinétique de quelques keV, les anions H- sont formés par excitation du projectile H3+ conduisant à sa fragmentation [36, 37] (excitation dissociative) :
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+ ⟶ ++ −+ +
Yenen et al. [37] ont mesuré la distribution en énergie des ions H- produits à partir des collision de l’ion projectile H3+ à des énergies de quelques keV avec une cible d’hélium. Ils en ont déduit la distribution en énergie des ions H- dans le référentiel du centre de masse du projectile H3+ et ont trouvé que les ions H- sont majoritairement libérés avec une énergie presque nulle ( , ) (voir la Figure 1.6). Dans tous les processus identifiés, que ce soit l’excitation ou la capture électronique, des états excités des espèces moléculaires sont impliqués et conduisent à la dissociation en des fragments dont l’ion H- fait partie. Notons que le transfert de quantité de mouvement est considéré négligeable dans ces processus.
Figure 1.6 : Travail de Yenen et al. [37] montrant la distribution approximative en énergie des
ions H- émis à partir du projectile H3+lo s des ollisio s ave des i les d’h liu , pa appo t au référentiel de son centre de masse. Les différents symboles représentant les points e p i e tau o espo de t à plusieu s e gies d’i ide e du p oje tile H3+. Ces énergies sont comprises entre 5 et 7 keV. Ainsi, les fragments H- partent majoritairement avec une énergie cinétique proche 0,75 eV par rapport au centre de masse du projectile H3+.
Par contre, pour les cations émis lors des collisions ions-molécules, des transferts d’impulsion importants lors d’évènements comparables à des collisions binaires à deux-corps ont été signalés [94, 95]. Dans ce cas, la distribution en angle et en énergie des fragments cationiques, provenant soit de la diffusion du
37 projectile soit du recul d’un centre atomique de la cible, s’accorde avec les prédictions du calcul classique de la cinématique des collisions élastiques à deux-corps [96]. Dans leur étude de la fragmentation de la molécule d’eau induite par collision, Sobocinski et al. [96] interprètent les pics à basse énergie
comme étant la signature de fragments chargés positivement et produits par l’explosion coulombienne de la molécule d’eau, tandis que les pics à hautes énergies sont interprétés comme étant dû aux cations produits lors de collisions quasi-binaires.
1.3.2 Présente étude : motivations et systèmes étudiés
Dans la littérature, l’émission de l’ion H- consécutive à la fragmentation moléculaire est étudiée à partir de molécules d’hydrogène homonucléaires (H2, H2+, H3+ et leurs isotopes) [36, 37, 92]. Jusqu’à maintenant, les mécanismes de formation de H- mis en évidence expérimentalement sont la capture et l’excitation dissociatives survenant lors de collisions impliquant des transferts d’impulsion négligeables vers le centre H émis avec une charge finale négative. Il n’était pas prévu qu’une quantité importante d’ions H- soit formée à partir des centres atomiques d’hydrogène qui sont éjectés des molécules lors de collisions directes noyau-noyau avec un transfert important d’impulsion. Seuls Cisneros et al. [34] suggèrent que des collisions violentes peuvent être suivies de l’émission d’ions D
-lors de la fragmentation de la molécule D2+, mais sans en apporter de preuve expérimentale.
Dans ce travail, nous montrerons que la formation de l’ion H- est un processus plus général que ce que suggèrent les précédentes études, en apportant la preuve que ces anions sont émis à partir d’une variété de molécules hétéronucléaires lors de processus survenant dans un large domaine d’impulsion transférée.
Dans cette thèse, nous étudions la formation de H- lors des collisions OH+ + Ar et O+ + H2O à une énergie de quelques centaines d’ / . . .( / . . .). L’émission des ions H- est explorée dans un vaste domaine angulaire allant de quelques degrés à ° (par rapport à la direction du faisceau). Juste avant le début de cette thèse, une première étude du système OH+ + Ar avait déjà été entreprise
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au CIMAP, en collaboration avec l’institut ATOMKI de Debrecen (Hongrie). Cette première étude a fait l’objet d’une publication parue en 2013 [97]. En novembre 2012, nous avons réalisé une nouvelle expérience sur le système OH+
+ Ar pour étendre le domaine angulaire jusque-là exploré et effectuer des mesures complémentaires sur l’émission du cation H+, le but étant de tendre vers une meilleure compréhension des observations expérimentales. L’un des intérêts du système OH+ + Ar est sa relative simplicité : (i) molécule certes hétéronucléaire, mais relativement simple car diatomique, (ii) cible monoatomique, (iii) un seul centre H, (iv) initialement lié au projectile, le fragment H chargé négativement peut être facilement séparé (distingué) des électrons émis lors de l’analyse des spectres, (v) système à plus de 2 corps, mais ne comportant « que » 3 corps. L’autre système que nous avons choisi d’explorer lors d’une expérience réalisée en juin 2012 est la collision O+ + H2O à / . . . Compte tenu de l’importance universelle que revêt la molécule d’eau, la mise en évidence de la formation d’ions H- à partir de la molécule d’eau présente un intérêt majeur dans plusieurs domaines, aussi bien en astrophysique qu’en radiobiologie. La section efficace doublement différentielle (en angle et en énergie) d’émission des ions H
-est mesurée non seulement dans un large domaine angulaire (de à °), mais aussi dans un large domaine d’énergie d’émission (entre et ). Les mesures dans des domaines d’énergies et d’angles étendus permettent d’explorer l’émission des ions H- aussi bien lors de collisions douces que lors de collisions violentes, et de tendre vers une compréhension aussi complète que possible de la formation de ces ions négatifs induite par l’impact d’un ion positif.
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