2.3.1 Détermination des sections efficaces doublement différentielles en angle et en énergie d’émission
Avec le spectromètre électrostatique, on mesure à un angle donné (par rapport à la direction du faisceau de projectiles) et dans un angle solide ΔΩ le nombre de particules chargées émises de la zone de collision en fonction de leur énergie cinétique par unité de charge �/ . Dans chaque canal �/ est enregistré le nombre de coups � , sans dimensions, pour une charge donnée recueillie sur le cylindre de Faraday. Quand la section du faisceau est supérieure à × (section du diaphragme situé avant le cylindre de Faraday), une charge non nulle � est également collectée sur le diaphragme. Dans ce cas, il est raisonnable de prendre en considération la somme
+ � au lieu de seule. Si le spectre final représente la somme de spectres identiques ( = nombre de passage ou « sweeps » en anglais), la charge totale collectée par canal �/ est ainsi égale à + � .
La section efficace représente une mesure de la probabilité qu’un certain type de réaction ou processus se produise. Lors d’une collision, seule une fraction des particules émises est mesurée. Ceci est dû à la fenêtre énergétique �� et à la fenêtre spatiale �� dans lesquelles s’effectue la détection. Ainsi, les sections efficaces différentielles comportent plus d’information que la section efficace totale. Dans les spectres mesurés, le taux de comptage est égal à la section efficace doublement différentielle (DDCS) multipliée par plusieurs paramètres :
= � Ω� . . . . . Δ� . ΔΩ (2.12)
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�
� Ωest la section efficace doublement différentielle en . − . − est le nombre de projectiles incidents interagissant avec la cible durant
l’acquisition. est sans dimensions :
= + � (2.13)
avec l’état de charge du projectile ( est un entier) et la charge élémentaire = , . − .
est la densité de la cible dans la zone de collision. Ce terme représente le nombre d’atomes ou de molécules par unité de volume : = . avec et la pression et la température absolue de la cible respectivement, étant la constante de Boltzmann = , . − . − .
est la longueur effective du faisceau « vue » par le spectromètre à un angle de détection :
≃ � (2.14)
avec = , la longueur « vue » du faisceau quand le spectromètre est
à = °. La distance entre le centre de la zone de collision et la fente d’entrée de l’analyseur électrostatique du spectromètre est de 90 mm. représente l’efficacité de détection, ≈ , = % . Cette valeur
correspond à une estimation pessimiste de l’efficacité. En prenant en compte le coefficient de transmission des gilles (90 %) et l’efficacité de détection du channeltron (~ 80%) et en considérant le système idéal par ailleurs, on trouve ≈ %.
Δ� est la largeur (ou l’intervalle) en énergie dans laquelle s’effectue la détection : Δ� = . � avec = %.
Dans le mode « basse résolution », l’énergie de passage � est égale à �
et Δ� = , . �.
ΔΩ est l’angle solide de détection, ΔΩ = , .
Par conséquent, la section efficace doublement différentielle est déduite du taux de comptage :
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�
� Ω = . . . . Δ� . ΔΩ (2.15)
Lors de l’évaluation de la section efficace doublement différentielle en échelle absolue, l’une des tâches les plus difficiles est la détermination de la densité de la cible.
2.3.2 Détermination de la densité �� de la cible
La densité de la cible est directement liée à la distance entre l’extrémité du capillaire de la buse et l’axe du faisceau projectile. Une distance plus petite correspond à une densité plus grande traversée par le faisceau. Ceci se manifeste par un taux de comptage plus élevé, toutes choses égales par ailleurs. Le meilleur compromis pour assurer un taux de comptage suffisant sans que la buse ne soit en contact avec le faisceau est de fonctionner à une distance comprise entre et (« jet down mode »).
Pour faciliter la détermination de la densité du jet dans ces conditions, il est nécessaire d’effectuer des mesures complémentaires à une distance buse-faisceau beaucoup plus grande (« jet up mode »). Lorsque la buse est à une distance d’environ , le faisceau ne traverse plus le jet. Il traverse la cible gazeuse à la pression uniforme déterminée par la jauge à ionisation installée dans la chambre de collision. On peut déduire la pression de la cible à partir du rapport �entre le taux de comptage en mode « jet down »et la même quantité en mode « jet up » :
� = ≃ −− é
é (2.16)
où é est la pression résiduelle dans la chambre avant l’injection du gaz cible. Les valeurs du facteur � sont typiquement comprises entre et . En fait, le facteur � dépend de l’angle de détection . Il décroit quand la quantité
Δ = | ° − | croit. Quand Δ est supérieure à °- °, la longueur peut
être assez grande pour que la zone de collision vue par le spectromètre présente un gradient de pression important. Par contre, on s’attend à ce que le rapport
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� ne varie pas drastiquement dans l’intervalle situé entre ° et °. En supposant que le jet est parfaitement cylindrique avec une densité uniforme et un
diamètre égal à = ° = , on s’attend que ° = ° ≈�9 °
puisque = sin et sin ° = sin ° = / . Cette hypothèse simpliste surestime le rapport �/ °. De façon plus réaliste, on peut raisonnablement supposer que � ≃ °. √sin quand est compris entre ° et °. A de plus petits angles, �varie de façon plus drastique avec l’angle . Il est donc essentiel de mesurer le rapport � dans tout le domaine angulaire exploré expérimentalement. Connaissant le rapport �, on peut, en utilisant la relation (2.16), déterminer la densité moyenne de cible, de la partie de la zone de collision « vue » à l’angle , en mode « jet down » :
= . ≃ �. .− é (2.17)
Cette densité est maximale à ° car, à cet angle, l’observation se concentre sur le centre du jet cible ( ° = = � ).
L’utilisation d’une jauge à ionisation impose la correction de la pression lue. Cette dernière doit être divisée par un facteur « » dépendant de la cible. Le tableau suivant montre les valeurs de « » pour divers gaz [102]:
Gaz Air Eau
gazeuse
Méthane Argon Acétone gazeux Facteur de correction
�� = ����/� 1,00 1,12 1,40 1,29 3,6
La section efficace doublement différentielle peut ainsi être déterminée de la manière suivante : � � Ω [ . ] ≈ . [ ] �. ( [ ] − é [ ]) . . � [ ]. ΔΩ[sr] . [ ] + � [ ] � [ ]
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= , . − [ ]
�. ( [ ] − é [ ]) + � . [ ] � (�[ ]) (2.18) où � et sont respectivement les courants collectés sur le diaphragme et sur le cylindre de Faraday après la collision.
2.3.3 Détermination de la section efficace simplement différentielle La section efficace simplement différentielle (SDCS) en angle solide d’émission est obtenue en intégrant en énergie le spectre d’émission :
�
Ω [ . − ] = ∫ � Ω� � (2.19)
Les pics sont analysés par un fit avec une fonction de Gauss (ou somme de fonctions gaussiennes) et intégrés en énergie d’émission après soustraction du bruit de fond et de la contribution continue due à l’émission électronique. Davantage de détails seront fournis lors de la présentation des résultats expérimentaux.
2.3.4 Détermination de la section efficace totale
La section efficace totale est obtenue par intégration en angle solide de la section efficace simplement différentielle d’émission :
�[ ] = ∫ � Ω Ω = ∫ � Ω � �