SO 2 Sulfates particulaires SO 4 2 nss-SO 4 2-
2.2. Evolution des concentrations en composés azotés dans l’air ambiant : les oxydes d’azote
Dans cette partie, il sera présenté, en détail, les résultats obtenus à la station de Peyrusse-Vieille et non ceux obtenus au Donon du fait de leur caractère peu significatif statistiquement.
2.2.1. Etude des données annuelles
Dans cette étude, le test de Mann-Kendall a été appliqué aux données annuelles de NOx (moyennes,
P50 et P98) afin d’obtenir les taux de changement annuels (%.an-1) et sur la période (%.période-1). Les intervalles de confiance ne sont valides que si n
≥
10, les taux de changement de la limite inférieure et supérieure de l’intervalle de confiance à 99% des moyennes annuelles n’ont donc pas été calculés.2.2.1.1. Evolution des concentrations moyennes (Annexe 10, Tableau 10-21)
Les mesures des oxydes d’azote ont débuté en 1995 à la station de Peyrusse Vieille mais le taux de représentativité de cette année étant faible, nous ne la considérerons pas lors de notre étude. Les oxydes d’azote présents dans la troposphère sont principalement émis sous forme de monoxyde d’azote NO, lors de la combustion de combustibles fossiles ou de la biomasse. Le NO se transforme très rapidement en dioxyde d’azote NO2 et on peut évaluer alors le contenu en oxydes d’azote de
l’atmosphère par la somme NOx = NO + NO2. Les sources d’oxydes d’azote peuvent être d’origine
anthropique ou naturelle. La Figure V-2.1, en « box-plot », présente l’évolution temporelle entre 1996 et 2003 des teneurs journalières en NOx à la station de Peyrusse-Vieille.
Figure V-2.1 : Evolution temporelle des concentrations journalières en NOx dans l’air ambiant de
Peyrusse-Vieille entre 1996 et 2003.
La concentration moyenne en NOx (Annexe 10, Tableau 10-21) est de 13,70 ± 3,5µg.m -3
, la médiane est de 11,9 µg.m-3 et le P.98 de 33,9µg.m-3 sur la période 1996-2003.La concentration moyenne en NO est de 1,52 ±1,4µg.m-3, la médiane de 1,19 µg.m-3 et le P.98 est de 5,1 µg.m-3. Pour le NO2, la
concentration moyenne est de 12,18 ± 2,2 µg.m-3, la médiane de 10,41 µg.m-3 et le P.98 de 31,1 µg.m-3.
La similarité entre la valeur moyenne et la médiane en 2003, exprime une absence de concentrations élevées et de pics de NOx, impliquant une répartition homogène des valeurs autour de la moyenne.
Elles sont égales si la distribution est symétrique. La courbe de distribution comporte des valeurs très élevées et/ou très faibles aux extrémités de la distribution en 2001. Il y a une tendance décroissante des concentrations moyennes dans l’air ambiant et les valeurs minimales passent de 15 à 10 µg.m-3en moyenne. Sur cette même période, une diminution des moyennes journalières maximales est observée.
2.2.1.2.Etude des taux de changements moyens annuels (Annexe 10)
Sur la période 1996-2003, la contribution du NO et du NO2 dans les NOx est de 8 et 92%
respectivement. Du fait de la contribution indiquée, les tendances et évolutions de la concentration en NOx à Peyrusse-Vieille sont totalement dépendantes de l’évolution de la concentration en NO2. Les
mesures de NO sont proches de la limite de détection (LD = 1 ppb), l’appareil est étalonné à 400 ppb et mesure dans la gamme 0-1000 ppb.
Sur la période 1996-2003, les concentrations moyennes nationales (Annexe 10, Tableau 10-21) en NOx présentent une tendance significative décroissante de - 6,3 %an-1, les médianes de - 6,4 %an-1 et
les valeurs de P.98 de - 4,6 %an-1. Les concentrations moyennes en NO présentent une tendance significative décroissante de - 13,6 %an-1, les médianes de - 11,8 %an-1 et les P.98 de - 1,3 %an-1. Pour le NO2, les concentrations moyennes présentent un taux de - 4,3 %an
-1
, les médianes de - 6,6 %an-1 et les P.98 de - 3,8 %an-1.
▫ Il apparaît clairement que la contribution relative du NO est de moins en moins importante et devient
très faible au cours des années. La contribution anthropique (transports, industries…) est donc de moins en moins présente et marquée en cette station.
▫ La classification des taux de changement (T.C (P.50) < T.C (moyenne) < T.C (P.98)) indique que les
concentrations élevées et les valeurs extrêmes décroissent plus vite que les niveaux moyens en NOx. ▫ La diminution relativement récente de la pollution en NO2 malgré la décroissance plus ancienne des émissions de NOx (et la forte progression du taux de véhicules à essence catalysés : 2% en 1993 et
50% en 2000) est vraisemblablement attribuable au fait que le NO2 soit un polluant secondaire.
Même si les résultats sont peu significatifs au Donon, il est intéressant de regarder la différence entre les deux stations. La concentration moyenne en NOx au Donon est de 10,65 ± 2,5 µg.m
-3
sur la période 1997-2003 avec un taux de changement positif de + 7 %. La principale source de NOx est le transport
automobile donc la distinction entre l’évolution des teneurs en NOx au Donon et à Peyrusse Vieille est
vraisemblablement due à l’évolution du parc automobile différent dans ces deux régions ainsi qu’à l’influence des pays limitrophes.
En effet, les régions de la moitié Nord ont une forte densité de population et sont sous l’influence de pays émettant des oxydes d’azote (Benelux, Pays du Nord,…). Ceci est visible sur les cartes d’importations transfrontières en NOx (Annexe 5) et dans l’Annexe 6, donnant les dépôts en NOx sur
le territoire français.
2.2.2. Etude des données saisonnières et mensuelles
Dans cette étude, nous avons appliqué le test saisonnier de Kendall aux moyennes saisonnières (Annexe 11) et mensuelles (Annexe 12) afin d’obtenir les taux de changement annuels (%.an-1). Les intervalles de confiance ne sont valides que si n
≥
10, les taux de changement de la limite inférieure et supérieure de l’intervalle de confiance à 99% des moyennes annuelles n’ont donc pas été calculés.2.2.2.1. Les cycles saisonniers
La Figure V-2.2 donne l’évolution temporelle des concentrations mensuelles en NOx dans l’air
ambiant de Peyrusse-Vieille.
Evolution temporelle des concentrations mensuelles en NOx à PEYRUSSE VIEILLE de 1996 à 2003. 0 5 10 15 20 25 30 ja n v -9 6 ju il- 9 6 ja n v -9 7 ju il- 9 7 ja n v -9 8 ju il- 9 8 ja n v -9 9 ju il- 9 9 ja n v -0 0 ju il- 0 0 ja n v -0 1 ju il- 0 1 ja n v -0 2 ju il- 0 2 ja n v -0 3 ju il- 0 3 ja n v -0 4 C o n c e n tr a ti o n s e n µ g /m 3
Figure V-2.2 : Evolution temporelle des concentrations mensuelles en NOx à P-Vieille entre 1996 et 2003.
Les moyennes mensuelles (Figure V-2.2) sont deux fois plus élevées en hiver par rapport à l’été. Le NO est émis principalement lors de la combustion de combustibles fossiles (industries, chauffage) et par les véhicules. En été, ce polluant est mieux dilué dans l’atmosphère en raison des turbulences plus fortes et la transformation photochimique plus rapide et importante. Les NOx sont éliminés de
l’atmosphère par oxydation de NO2 en acide nitrique HNO3, puis par dépôt sec ou humide de l’acide
nitrique ou des nitrates formés. D’après les estimations de Calvert et Stockwell (1984), le taux de conversion des NOx en HNO3 par ce processus varie de 6,2% par heure en été à 1,1% par heure en
2.2.2.2. Etude des tendances saisonnières
Concernant les taux de changement annuels moyens (Annexe 11, Tableau 11-22), ils sont enregistrés à la baisse avec un minimum à l’automne, - 4,7%.an-1, et un maximum en hiver, - 7,1%.an-1. L’impact des politiques de réduction des émissions de NOx (process industriels, chauffage, trafic automobile…)
étant plus fort en hiver, il y a donc une réduction plus importante des teneurs en NOx.
2.2.3. Relation Concentrations – Emissions
2.2.3.1. Concentrations – Emissions nationales
Même si les concentrations relevées à Peyrusse-Vieille sont relativement faibles, les coefficients de corrélation obtenus entre les émissions totales de NOx en France et les concentrations en NOx dans
l’air ambiant de Peyrusse-Vieille, indique une corrélation significative (R² = 0,65). Si l’on s’attache à regarder par secteurs d’activités, trois secteurs « Transformation d’énergie » (R² = 0,68), « Industries manufacturières » (R² = 0,80) et « Transports routiers » (R² = 0,67) présentent une corrélation significative alors que le secteur « Résidentiel-Tertiaire » (R² = 0,18) ne présente pas de corrélation significative (Annexe 18, Tableau 18-2).
▫ Il semblerait, par conséquent, que la réduction des concentrations en NOx soit plutôt liée aux deux secteurs « Transports routiers » et « Industries manufacturières » qui montrent des taux de réduction sur la période 1990-2003 (Annexe 9) des plus importants, - 52% et - 27% respectivement.
▫ Si l’on considère les coefficients de corrélation obtenus entre les émissions totales de NOx en France et les valeurs médianes, nous obtenons R² = 0,36 alors que pour les P.98, plus sensibles aux émissions, le coefficient R² est de 0,60.
▫ A Peyrusse-Vieille, les concentrations en NOx dans l’air ambiant diminuent plus fortement que les
émissions nationales de NOx (- 2,0 %.an
-1
). La combinaison des fortes réductions des émissions de NOx
dans les pays limitrophes (Annexe 5, transport à longue distance) et en France en sont la principale explication.
2.2.3.2. Concentrations – Emissions de la zone EMEP
Si l’on considère désormais les émissions totales de NOx de la zone EMEP, le coefficient R² entre les
teneurs en NOx à Peyrusse-Vieille et les émissions de NOx est inférieur (R² = 0,45) à celui obtenu
entre les émissions nationales totales de NOx et les concentrations dans l’air ambiant de
Peyrusse-Vieille. L’oxydation des NOx est rapide et son temps de résidence dans l’atmosphère est
court (1 jour environ). Seulement 20% des émissions sont transportées sur de longues distances (Roustant, 1992).
2.2.4. A l’échelle continentale
La concentration moyenne des deux stations en NOx est de 11,45 ± 2,2 µg.m -3
sur la période 1996-2003 avec une tendance significative décroissante de - 2,7 ± 2,5 %an-1, soit une diminution
globale de - 20 ± 20% sur la période. Ce taux est proche (Tableau V-2.1) de ceux obtenus en Suisse (Brönnimann et al., 2002 ; NABEL, 2003) et en Finlande par Ruoho-Airola et al. (2003) sur des
périodes d’étude quasi identiques.
Tableau V-2.1 Taux de réduction (%) pour les concentrations en NOx dans l’air ambiant observés dans
d’autres stations rurales
Pays Auteurs Période d’étude Tendances (%) Allemagne Gauger et al. (2003) 1987-1995 - 13
Angleterre Derwent et al. (2003) 1990-2000 - 14
Finlande Ruoho-Airola et al. (2003) 1990-2000 - 21
Rép. Tchèque Hunova et al. (2004) 1993-2001 - 35
Suisse Brönnimann et al. (2002) 1991-1999 - 21
Suisse (<1000m) NABEL (2003) 1991-2002 - 16
Suisse (>1000m) NABEL (2003) 1991-2002 - 18
France Cette étude (2005) 1996-2003 - 20