Nous allons maintenant discuter, par l'étude des spectres du proton, les hy-pothèses de structure magnétique issues de l'ajustement de l'azote décrit dans la section 4.6. Pour cela étudions les spectres du proton pris pour 8 T < H < Hc2
1. À ne pas confondre avec la description que nous évoquons en annexe G, ou description "Hartree-Fock-Popov", qui traite en champ moyen les interactions entre bosons de coeur dur, de manière équivalente pour les termes 1D et 3D, tandis que dans cette approche, plus précise, les couplages 1D peuvent être traités aussi précisément que le permet la méthode DMRG.
4.7 Etude du spectre des protons
à même température d'acquisition T ≃ 120 mK que l'azote. Le spectre est simulé intégralement car ici, contrairement au cas de l'azote, il n'est pas possible d'isoler simplement les contributions dues aux composantes ⃗MAF de celles dues à la com-posante ⃗Mh. Une simulation est faite pour chaque structure magnétique donnée par une des hypothèses, 1,2 ou 3', donnée en section 4.6 (les hypothèses 1' et 2' sont très proches respectivement de 1 et 2 pour ce qui est des orientations Dφ, φ, et les retenir aboutit au même résultat). Les couplages hyper ns sont toujours, en plus d'une composante isotrope, de type dipolaire calculés à partir des positions cristallographiques [24]. Avec ces couplages, nous avions montré en section 3.4 ( gure 3.6) que l'on décrit correctement la dépendance en rotation des spectres en phase saturée H > Hc2, en particulier pour le proton H(3).
Nous choisissons pour la composante homogène Mh la dépendance obtenue par une mesure d'aimantation macroscopique [25] à T = 16 mK (en supposant que T < 120 mK décrit un régime "basse température" dans lequel Mh varie peu), voir gure 4.11.
Figure 4.11 Aimantation longitudinale à T = 16 mK, d'après [25] (mesure macro-scopique) utilisée pour simuler les spectres du proton.
La gure 4.12 montre la dépendance en champ du spectre, comparées aux raies simulées pour les diérentes hypothèses de structure magnétique retenues en section 4.6. Nous avons exclu d'emblée sur la gure 4.12 une région (en gris) comprise entre les séparations extrêmes simulées du proton H(1), qui correspond à une région que nous ne prenons pas en compte pour l'analyse. Nous le justi ons ainsi : la très faible dépendance en rotation des positions des raies pour ce proton dans la phase saturée H > Hc2 (section 3.4, gure 3.6) ne nous a pas permis de véri er que le calcul du couplage dipolaire est correct. Nous ne savons donc pas si la répartition des raies de H(1) dans la zone grisée est able ; de plus, le recouvrement avec d'autres raies issues d'autres sites est globalement fort dans cette zone, ce qui complique l'analyse.
Sur la partie restante (non grisée) du spectre, nous avons isolé deux groupes de raies (un groupe à basse fréquence et un groupe à haute fréquence) qui se séparent du reste du spectre quand le champ diminue bien en dessous de Hc2. Le groupe à haute fréquence est composé de deux raies visibles (croix) dont nous n'avons pu expliquer la dépendance en champ qu'en les faisant correspondre à deux raies de H(4). Le groupe basse fréquence est composé de quatre raies visibles ; nous avons attribué deux raies à H(4) (croix) et deux à H(3) (carrés).
Sur la gure 4.12, la dépendance MAF(H) (ou amplitude du paramètre d'ordre en fonction du champ) correspondant à chaque simulation est représentée en bleu
Figure 4.12 Comparaison des spectres en phase AF à T = 120 mK (orange), aux positions simulées des raies du proton, correspondant, de haut en bas, à trois hypothèses diérentes d'orientations des composantes AF issues de l'ajustement des spectres de l'azote réalisé en section 4.6. Les hypothèses, nommées 1, 2 et 3', sont présentées ici dans l'ordre croissant du χ2
totalobtenu sur l'azote. Les symboles indiquent des raies attribuées aux protons H(3) (carré) et H(4) (croix) (voir texte pour la discussion détaillée portant sur cette gure). Nous avons exclu de l'analyse la zone en gris, comprise entre les raies simulées à plus basse fréquence et à plus haute fréquence de H(1).
4.7 Etude du spectre des protons
sur chacune des trois sous- gures de gauche. Nous l'avons choisi proportionnelle à la dépendance prédite par calcul DMRG+MF. Comme on l'a vu, g. 4.10, ce calcul décrit très bien les séparations expérimentales de l'azote. Le facteur de proportionnalité est choisi de manière à ce que les raies associées à H(3) (car-rés) soient bien décrites par la simulation (traits bleus épais). Nous eectuons cet ajustement sur H(3) plutôt que sur H(4) car la dépendance en rotation des raies de H(3) dans la phase saturée H > Hc2 (en section 3.4, gure 3.6) a été mieux simulée que pour H(4), on s'attend donc à ce que sa position cristallographique (déterminant la valeur du couplage dipolaire) soit plus précise, donc à ce que son couplage dipolaire soit déterminé de manière plus able. Suivant les structures magnétiques, l'ajustement des raies basse fréquence de H(3) produit donc dié-rentes dépendances MAF(H) correspondant en valeur absolue plus ou moins bien avec le calcul DMRG+MF, et donc avec le résultat de l'étude des spectres de l'azote.
Nous expliquons maintenant pourquoi nous pensons que les spectres du pro-ton ne plaident pas en faveur de l'hypothèse 1. Pour les hypothèses 2 et 3' la simulation des raies H(4) est en désaccord avec le spectre mais une simple re-normalisation du couplage hyper n par une constante scalaire peut expliquer les corrections illustrées par les èches magenta, ramenant les raies simulées au ni-veau des raies expérimentales. En revanche, pour l'hypothèse 1, la structure du spectre dière. En eet, on simule un groupe de trois raies rapprochées à haute fréquence (associées au proton H(4)), alors que seulement deux (croix) sont ob-servées expérimentalement.
Nous pensons que l'hypothèse 2 doit être favorisée par rapport à l'hypothèse 3', pour les raisons suivantes :
Les corrections ( èches magenta) à appliquer pour normaliser les positions des raies de H(4), sont moins fortes dans l'hypothèse 2 que dans l'hypothèse 3'. De plus dans l'hypothèse 2, une correction du même ordre de grandeur peut être appliquée pour normaliser les raies mesurées de H(4) dans la phase saturée H > Hc2en section 3.4 ( gure 3.6), ce qui met en accord la descrip-tion des spectres dans les deux phases, AF et saturée.
Dans l'hypothèse 3', les raies simulées du proton H(2) sont à trop haute fréquence en comparaison des raies présentes sur les spectres.
Un intervalle vide du spectre expérimental (dépourvu de raies RMN), indi-qué par les doubles èches oranges1, est assez bien reproduit dans l'hypo-thèse 2, mais pas dans l'hypol'hypo-thèse 3'.
Dans l'hypothèse 2, la valeur absolue de MAF(H) est identique à la pré-diction théorique et à la dépendance issue de l'ajustement des spectres de l'azote.
1. Le signal RMN mesuré dans cette région correspond simplement à l'épaulement basse fréquence (à décroissance lente) d'une raie située à l'extrémité (haute fréquence) de l'intervalle.