L'ajustement des séparations des raies RMN de l'azote (section 4.6) a permis de dé nir premièrement l'amplitude des composantes antiferromagnétiques, c'est-à-dire du paramètre d'ordre dans la description BEC, et de proposer un choix d'hy-pothèses pour les orientations sur chaque sous-système tétragonal. L'amplitude du paramètre d'ordre est déterminée de manière non-ambigüe (indépendamment du choix d'hypothèse concernant les orientations). Cette amplitude correspond très bien, en valeur absolue, au calcul numérique par la méthode DMRG (avec trai-tement du couplage entre chaînes en champ moyen), contrairement aux données de neutrons [33] pour lesquelles la dépendance en champ doit être renormalisée (diminuée) de 40%.
L'étude des spectres du proton nous permet ensuite de déterminer l'hypothèse la plus plausible concernant les orientations (section 4.7). Elle correspond à des composantes AF quasiment alignées perpendiculairement à l'inclinaison du champ magnétique dans le plan ⃗a,⃗b, (donc à l'identique sur les deux sous-systèmes tétra-gonaux). Pour cette solution, l'accord entre les dépendances MAF(H) décrivant les spectres de l'azote et du proton est excellent. L'ajustement de l'azote nous semble donc avoir favorisé, à tort, une autre solution : cela peut s'expliquer par le fait que la simulation des positions de raies de ce site doit être a née.
Cette solution relative à la structure magnétique suggère que le terme d'aniso-tropie xant les orientations dans le plan ⃗a,⃗b provient du désalignement du champ magnétique. Il est important de souligner qu'une orientation de l'échantillon par-faite annule cette anisotropie, ce qui est la condition nécessaire à la description BEC. Par ailleurs, cette structure est également compatible avec la présence du terme d'un terme d'interaction Heisenberg entre sous-systèmes tétragonaux dont la présence a été suggérée par des mesures de diusion inélastique de neutrons [33] (donné par l'équation (1.5)). La considération du terme d'interaction total calculé d'après la géométrie du réseau tétragonal centré (obtenue en sommant, pour chaque atome situé au centre de la maille tétragonale, l'interaction sur les z= 8 voisins aux `coins') montre que le couplage s'annule pour la composante an-tiferromagnétique : il y a frustration géométrique. Cependant, comme noté dans une étude théorique [63], malgré cette frustration géométrique, l'interaction doit conduire à l'alignement des composantes AF sur les deux sous-systèmes tétrago-naux.
Nous proposons en Annexe E une expérience sur l'azote Nhf permettant en principe de con rmer ou d'in rmer notre hypothèse de structure magnétique. Il s'agit d'augmenter l'inclinaison du champ magnétique par rapport à l'axe ⃗c de façon à ce que l'opération de symétrie décrite en gure 4.6 ne soit plus nécessai-rement associée à une conservation du déplacement RMN de ces sites, ∆fAF, lié à la composante antiferromagnétique.
Chapitre 5
Etude de la relaxation T
1
Nous présentons ici des études du temps de relaxation T1dans le composé DTN pur. Le T1, qui donne accès aux uctuations basse énergie (̵hωRMN ∼ 1µeV) des spins électroniques portés par les ions Ni2+(section 2.5), est un outil adapté pour caractériser les diérentes phases ou les diérents régimes décrits en section 1.1. Notre première étude, présentée en section 5.2, aboutit à une caractérisation du régime critique quantique par une loi de T1 décrivant de manière commune DTN et l'échelle de spin BPCB. Cette étude a fait l'objet d'une publication dans PRL [64]. Nous avons également étudié, pour DTN, le T1 dans la phase AF (section 5.3).
5.1 Introduction
Comme on l'a vu en section 2.5, le processus de T1 peut provenir de dié-rentes fonctions de corrélation associées aux spins électroniques : Sxx(⃗q, ωRMN) , Syy(⃗q, ωRMN) ( uctuations transverses) ou Szz(⃗q, ωRMN) ( uctuations longitudi-nales). Comme on voit dans l'expression (2.19), l'intensité des contributions liée à chaque fonction de corrélation aux taux de relaxation T1−1 dépend respective-ment des composantes Axx, Ayy, Axy (pour les uctuations transverses) ou bien Axz, Ayz (pour les uctuations longitudinales) du couplage hyper n. Nous utili-sons maintenant la notation adaptée à DTN : x, y, z correspondent respectivement aux directions cristallographiques ⃗a,⃗b, ⃗c.
Nous avons mesuré le T1 principalement sur le proton haute fréquence H(2) (dé ni en section 3) bien isolé sur le spectre1, mais également, sur l'azote haute fréquence N(1)=Nhf (section 3). Nous notons dans cette section A le tenseur de couplage hyper n du proton H(2) et a le tenseur hyper n de l'azote N(1).
Pour l'azote N(1), le couplage hyper n est dominé par un terme isotrope et local aiso. Comme on voit dans l'équation (2.19), ce terme sélectionne les uctua-tions transverses (via les éléments du tenseur hyper n aαα= aiso), et ce indépen-damment du vecteur ⃗q (du fait du caractère local, aαα(⃗q) = cste).
T−1 1 =1 2µ 2 Bγ2a2isog2a,b ∑ α=a,b∑ ⃗q Sαα(⃗q, ωRMN) . (5.1) Pour prendre en compte les faibles composantes non-diagonales aac, abc≪ aiso, on réécrit l'expression : T−1 1 =1 2µ 2 B⎧⎪⎪ ⎨⎪⎪ ⎩α∑=a,b γ2a2isog2a,b∑ ⃗q Sαα(⃗q, ωRMN) +γ2g2c∑ ⃗q (∣aac(⃗q)∣2+ ∣abc(⃗q)∣2) ´¹¹¹¹¹¹¹¹¹¹¹¹¹¹¹¹¹¹¹¹¹¹¹¹¹¹¹¹¹¹¹¹¹¹¹¹¹¹¹¹¹¹¹¹¹¹¹¹¹¹¹¹¹¹¹¹¹¹¹¹¹¸¹¹¹¹¹¹¹¹¹¹¹¹¹¹¹¹¹¹¹¹¹¹¹¹¹¹¹¹¹¹¹¹¹¹¹¹¹¹¹¹¹¹¹¹¹¹¹¹¹¹¹¹¹¹¹¹¹¹¹¹¹¹¶ ≪ aiso Scc(⃗q, ωRMN)⎫⎪⎪⎪⎪⎬ ⎪⎪⎪⎪ ⎭ . (5.2)
On voit que le coe cient qui pondère la fonction de corrélation longitudinale Scc(⃗q, ωRMN) est lié au carré des composantes ∣aac(⃗q)∣, ∣abc(⃗q)∣. Ces composantes ont une origine partiellement due au couplage dipolaire, non-local (quoique de décroissance rapide avec la distance, en 1/r3) c'est pourquoi nous avons inclus la dépendance en ⃗q (absente pour un couplage local) ; cependant, compte tenu de la position du site N(1) dans la maille et de la décroissance rapide du couplage dipolaire avec la distance, cette dépendance est faible2. On calcule :
∣aαc(⃗q)∣2/a2
iso< 1/100 (α = a, b) .
1. Si on mesure le T1 par exemple sur un recouvrement de raies appartenant à diérents sites, il faudrait séparer les diérentes composantes de la relaxation, ce qui complique l'analyse. 2. Pour être plus précis, nous ne sommes pas dans la situation où le site étudié par RMN se trouve a une position de symétrie du cristal. Dans le cas symétrique, les composantes des tenseurs hyper ns liant ce site à diérents atomes magnétiques pourraient être d'amplitudes égales et donc se compenser dans le calcul de A(⃗q) donnant A(⃗q) = 0 pour une certaine valeur de ⃗q (typiquement ⃗q = ⃗0 ou ⃗q = ⃗kAF). A ce moment il y aurait disparition de la contribution à ce vecteur d'onde dans l'expression du T1(2.19).
5.2 Etude du T1 autour du régime critique quantique H ∼ Hc2 dans DTN et