Les figuresV.1etV.2montrent respectivement la dynamique d’aimantation et de charges d’une assembl´ee de nanoparticules de magn´etite sur les temps tr`es longs. On y retrouve les principales caract´eristiques de la dynamique ultrarapide d’aimantation d’un mat´eriau ferromagn´etique [26].
Fig. V.1 – Dynamique ultrarapide d’aimantation ∆M/M des nanoparticules de magn´etite avec une densit´e d’excitation de 0.80 mJ/cm2
et leur ajuste-ment en double exponentielle.
Fig. V.2 –Dynamique ultrarapide d’aiman-tation ∆T /T des nanoparticules de magn´etite avec une densit´e d’excitation de 0.80 mJ/cm2 et leur ajustement en double exponentielle.
Pendant la thermalisation des ´electrons, on observe une d´esaimantation ultrarapide d´efinie par un temps de d´esaimantation τmag. Puis, via le couplage spin-phonon, les spins relaxent vers le r´eseau avec un temps caract´eristique τsph de l’ordre de la picoseconde. Finalement sur des ´echelles de temps beaucoup longues (de l’ordre de la centaine de picosecondes), l’´energie diffuse vers l’environnement constitu´e de chaˆınes organiques, des nanoparticules hors zone d’excitation et du substrat. La transmission r´esolue en temps suit le mˆeme processus `a trois ´etapes (figure V.3
b).
Nous n’avons observ´e aucun mouvement clair de pr´ecession, contrairement `a ce qui a ´et´e report´e dans le cas d’une assembl´ee de nanoparticules de cobalt [115]. On peut penser que le mode de d´epˆot par goutte empˆeche toute auto-organisation de l’assembl´ee des nanoparticules qui a tendance `a favoriser les vibrations collectives des nanostructures.
Focalisons-nous plus attentivement sur l’´etape de la relaxation. Comme nous l’avons vu, cette derni`ere se d´ecompose habituellement en deux phases : une relaxation exponentielle rapide (de la centaine de femtosecondes `a la picoseconde) et une relaxation exponentielle lente (plusieurs cen-taines de picosecondes). Il est ainsi possible de d´eterminer les diff´erents temps caract´eristiques en effectuant un ajustement en double exponentielle sur la zone d’int´erˆet. En ajustant la courbeV.1, nous obtenons les deux valeurs suivantes : τ1M= 3 ps et τ2M= 95 ps pour ∆M/M. Concernant ∆T /T , nous avons : τ1T= 5.2 ps et τ2T= 127 ps
Etude de la relaxation ´electron-phonon
Nous avons alors effectu´e (figureV.3) des mesures identiques aux pr´ec´edentes (signaux magn´eto-optiques ∆M/M et ∆T /T ) mais sur des ´echelles de temps plus courtes (jusqu’`a 20 ps). En proc´e-dant `a un nouvel ajustement, il est possible d’observer qu’`a cette ´echelle ´egalement la relaxation suit une double exponentielle : τ1M′=200 fs et τ2M′= 2.98 ps pour ∆M/M et τ1T′’=185 fs et τ1T′= 5.2 ps pour ∆T /T . Ainsi la relaxation totale suit une triple exponentielle sur les deux dynamiques de spins et de charges. Ce r´esultat a d´ej`a observ´e sur des nanoparticules de magh´emite par Che-repy et al. [116]. Le temps caract´eristique le plus rapide correspond `a la relaxation spin/phonon (´electron/phonon). On peut d’ailleurs remarquer que ces valeurs sont particuli`erement courtes : ceci est li´e au fort rapport surface/volume des nanoparticules qui favorise un transfert rapide de l’´energie vers le r´eseau [117] [118]. Les deux autres constantes temporelles renvoient `a la relaxation de l’´energie vers l’environnement mais chacune vers des zones distinctes. Ainsi le temps interm´e-diaire τs−env1=2.98 ps correspond `a une diffusion de l’´energie vers les nanoparticules situ´ees hors zone d’excitation. La rapidit´e de ce ph´enom`ene peut s’expliquer par le contact quasi direct exis-tant entre les nanoparticules. Le temps long τs−env1=95 ps est li´e au transfert de l’´energie vers le substrat.
Fig. V.3 –Dynamique ultrarapide d’aimantation ∆M/M (a) et de charges ∆T /T (b) des nanoparticules de magn´etite avec une densit´e d’excitation de 1.65 mJ/cm2
et leur ajustement en double exponentielle.
Dans la suite de l’analyse, nous nous sommes restreint `a l’´etude de la variation de la compo-sante la plus rapide de la relaxation avec la densit´e d’excitation du faisceau pompe Ip. En r`egle g´en´erale, la composante τephvarie lin´eairement avec l’intensit´e de la pompe. Il existe en effet une d´ependance en temp´erature du taux de transfert d’´energie entre les bains d’´electrons et de pho-nons. Selon le mod`ele `a deux temp´eratures, la chaleur sp´ecifique ´electronique d´epend lin´eairement de la temp´erature ´electronique, on observe ainsi habituellement une augmentation des temps de relaxation avec la densit´e d’excitation [118].
Etude de la relaxation ´electron-phonon
La figure V.4 montre l’´evolution des temps de relaxation des spins (carr´es rouges) et des ´electrons (triangles bleus) dans la magn´etite (a) et la magh´emite (b) en fonction de Ip.
Fig. V.4 – Temps de relaxation d´eduit de la proc´edure d’ajustement pour l’aimantation (carr´es rouges) et les ´electrons (triangles bleus) avec leur barre d’erreur en fonction de la densit´e d’excitation. a) magn´etite b) magh´emite.
On n’observe aucune variation notable des temps caract´eristiques avec la densit´e d’excitation, ni dans F e3O4ni dans γ-F e2O3. Les travaux de Cherepy reporte ´egalement cette ind´ependance des temps de relaxation avec la densit´e d’excitation de la pompe dans des nanoparticules de magh´emite [116]. Les auteurs attribuent ce ph´enom`ene `a la pr´esence de bandes interdites interm´ediaires et d’´etats pi`eges pouvant constituer pour les charges une voie suppl´ementaire de dissipation de l’´energie. Nos r´esultats montrent un comportement similaire sur la dynamique d’aimantation. Il est fortement probable que de tels ´etats extrins`eques influent ´egalement la relaxation des spins.
La d´etermination des temps de relaxation nous est particuli`erement utile pour la suite de notre travail. Notre objectif est d’´etudier le temps de d´esaimantation des diff´erents ´echantillons. Comme nous le verrons par la suite, ce param`etre est d´etermin´e grˆace `a un ajustement des courbes dynamiques ∆M/M qui n´ecessite de fixer la valeur de la composante rapide du temps de relaxation.
Etude du temps de d´esaimantation