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II.2 Diffusion par un atome `a deux niveaux

II.2.2 R´eponse coh´erente

D’apr`es ce que nous venons de voir, l’´emission coh´erente est totalement d´ecrite par le champ moyen – au sens de la moyenne quantique – de polarisation dans le milieu. D’autre part, la polarisation moyenneP(r) d’un atome situ´e au point r est d´etermin´ee par la connaissance de sa matrice densit´e, qui nous donne acc`es `a la valeur moyenne de l’op´erateur moment dipolaire. Ainsi :

P(r, t) = T r[ρ(r, t) ˆD] (II.32)

Pour notre atome `a deux niveaux, cette relation s’´ecrit plus simplement sous forme scalaire :

P(r, t) = 2DabRe[hSabi(r, t)] (II.33) Toutes les caract´eristiques de la r´eponse coh´erente peuvent ˆetre d´etermin´ees `

a partir de la connaissance de ce champ de polarisation par des raisonnements purement classiques.

Polarisabilit´e lin´eaire et non lin´eaire

Afin d’´etudier les caract´eristiques du champ de polarisation en r´egime permanent, il est commode de travailler dans le domaine de Fourier. On choisit par convention :

E(r, ω) = Z +∞ −∞ E(r, t) exp[−iωt]dt P(r, ω) =Z +∞ −∞ P(r, t) exp[−iωt]dt (II.34)

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Ainsi, la polarisation s’´ecrit comme une fonction des amplitudes du champ aux diff´erentes fr´equences. En effectuant un d´eveloppement en s´erie de la polarisation, on obtient :

P(r, ω) = 0 " α(1)(ω) E(r, ω) + Z α(2)(ω, ω0) E(r, ω0) E(r, ω − ω0) dω0 + Z Z

α(3)(ω, ω0, ω00) E(r, ω0) E(r, ω00) E(r, ω − ω0− ω00)dω0dω00 + ...

# (II.35)

Supposons `a pr´esent notre gaz ´eclair´e par une superposition de N ondes planes mono- chromatiques. Afin de respecter la convention introduite ci-dessus, on d´efinit l’amplitude complexe Ej(r) de l’onde j par :

Ej(r, t) = Ej(r) exp[iωjt] + c.c. (II.36) Le d´eveloppement en s´eries pr´ec´edent devient [Boyd 2008] :

P(r, ω) = 0 " X j α(1)(ωj) Ej(r) δ(ω − ωj) + 1 2 X j,l α(2)(ωj, ωl) Ej(r) El(r) δ(ω − ωj− ωl) +X j,l α(2)(ωj, −ωl) Ej(r) El∗(r) δ(ω − ωj + ωl) + ... # (II.37) Quelques remarques s’imposent `a ce stade :

– La polarisabilit´e α(1) d´ecrit la r´eponse lin´eaire du syst`eme. Lorsque les champs inci- dents sont suffisamment faibles, elle caract´erise `a elle seule cette r´eponse. Le champ rayonn´e par l’atome ne poss`ede alors de composantes non nulles qu’aux fr´equences d´ej`a pr´esentes dans le champ incident.

– A l’inverse, les polarisabilit´es non lin´eaires α(2), α(3), ...d´ecrivent la g´en´eration d’har- moniques li´ee `a la r´eponse non lin´eaire du syst`eme. Dans des cas bien sp´ecifiques, lorsqu’une condition d’accord de phase est v´erifi´ee, ces termes non lin´eaires peuvent donner lieu `a la g´en´eration d’une onde plane se propageant dans le syst`eme. Nous re- viendrons sur ce ph´enom`ene au chapitre suivant, lorsque nous ´etudierons le ph´enom`ene de m´elange `a quatre ondes. Le plus souvent cependant, les contributions des diff´erents atomes interf`erent “al´eatoirement”, et il en r´esulte une ´emission quasi isotrope. Il s’agit d’un processus de diffusion coh´erent (`a l’origine de structures spectrales “infiniment fines”), mais n´eanmoins in´elastique (ie impliquant un changement de fr´equence).

Sections efficaces et indice en r´egime lin´eaire

Supposons `a pr´esent les champs incidents suffisamment faibles pour pouvoir n´egliger les termes non lin´eaires apparaissant dans l’expression de la polarisation. On s’int´eresse `a

la r´eponse de l’atome `a une onde plane P . La polarisabilit´e atomique `a la fr´equence ωP s’´ecrit :

α(1)(ωP) = 2DabhSabi(r, ωP) 0Ep(r)

(II.38) Le fait que ce quotient soit ind´ependant de la position est une caract´eristique du r´egime lin´eaire. On d´efinit ´egalement la polarisabilit´e r´eduite :

˜ α(1)(ωP) = k 3 0 6πα (1)(ωP) = Γ ˜ ΩP(r)hSabi(r, ωP) (II.39) o`u k0 = ω0/c. Nous avons utilis´e pour ´etablir la derni`ere ´egalit´e les expressionsII.26 et

II.15du taux de d´esexcitation de l’atome et de la pulsation de Rabi.

La puissance totale rayonn´ee par le dipˆole moyen `a la fr´equence ωP s’´ecrit : Wsc =

2µ0 6πc | 0α

(1)(ωP)Ep |2 (II.40)

Tandis que l’intensit´e incidente `a cette mˆeme fr´equence est donn´ee par : IωP =

0c | EP2 |

2 (II.41)

Le quotient de ces deux grandeurs nous donne finalement la section efficace de dif- fusion ´elastique de l’atome :

σsc(ωP) = k 4 0 6π | α

(1) |2= σ0 | ˜α(1) |2 (II.42) o`u l’on a d´efini la quantit´e σ0 homog`ene `a une surface :

σ0 = 3λ2

0

2π (II.43)

En utilisant la solution des ´equations de Bloch optiquesII.11, on constate que la section efficace de diffusion d’un atome `a deux niveaux ´eclair´e `a r´esonance dans des conditions de faible saturation vaut pr´ecis´ement σ0. Notons que σ0 est enti`erement d´etermin´ee par la connaissance de la longueur d’onde λ0 de transition : les propri´et´es sp´ecifiques de la transition telles que le dipˆole atomique moyen de transition ou le taux de d´ecroissance de l’´etat excit´e n’interviennent pas.

L’atome pr´el`eve de la puissance sur le champ incident car celui-ci interf`ere destructi- vement avec le champ diffus´e vers l’avant. La section efficace d’extinction est donc

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d´etermin´ee par le d´ephasage du champ diffus´e vers l’avant. Pour un dipˆole de polarisa- bilit´e α(1), elle est donn´ee par [Lagendijk 1996] :

σext(ωP) = k0Im[α(1)] = σ0Im[˜α(1)] (II.44) C’est l’un des ´enonc´es possible du th´eor`eme optique, aussi connu en m´ecanique quantique sous le nom de relation de Bohr-Peierls-Placzek [Messiah 1999]. Dans un gaz soumis `a un faisceau unique - milieu passif non absorbant - la conservation de l’´energie garantit l’´egalit´e des sections efficaces d’extinction et de diffusion.

Mentionnons enfin que la connaissance de la polarisabilit´e atomique nous permet ´egale- ment de d´eterminer l’indice du milieu. Dans un gaz homog`ene dilu´e de densit´e n0, non magn´etique, l’indice complexe est la racine de la permittivit´e  = 1 + n0α. Sa partie imaginaire caract´erise l’att´enuation du champ dans le milieu, sa partie r´eelle n la vitesse de phase. Dans la limite des faibles densit´es, on obtient pour celle-ci :

n= 1 + n0

2 Re[α] (II.45)

L’indice d´epend de la densit´e du gaz : c’est une caract´eristique du milieu homog´en´eis´e. Les sections efficaces d´efinies ci-dessus, au contraire, d´ecrivent les ´echanges d’´energie entre le champ et un atome particulier. Elles sont parfaitement d´efinies en r´egime non lin´eaire, et nous allons voir que les expressions ci-dessus peuvent ˆetre ´etendues sans difficult´e `a ce r´egime.

Extension au r´egime non lin´eaire

En r´egime non lin´eaire, la polarisationP(r, ωP) d’un atome `a la fr´equence d’un champ incident sonde P peut pr´esenter un profil spatial arbitraire. Localement, cependant, la quantit´e :

α(r, ωP) = P(r, ωP) E(r, ωp) =

2DabhSabi(r, ωP)

0Ep(r) (II.46)

est toujours d´efinie. Les puissances diffus´ee et pr´elev´ee par l’atome peuvent ˆetre calcu- l´ees comme pr´ec´edemment, tout comme les sections efficaces de diffusion et d’extinction, obtenues directement `a partir des ´equations II.42 et II.44. Pour d´ecrire les ´echanges d’´energie entre la composante du champ `a la fr´equence ωP et le milieu, il est en g´en´eral n´ecessaire de moyenner ces sections efficaces sur la position. Bien sˆur, l’atome b´en´efi- ciant d’un apport d’´energie via les autres champs incidents “pompes”, la section efficace d’extinction peut-ˆetre n´egative – l’atome amplifie alors le champ incident – ou encore la somme σsc−σext peut-ˆetre positive – l’atome ´emet `a la fr´equence sonde plus de puissance qu’il n’en pr´el`eve.

Lorsque la r´eponse du milieu vis `a vis de l’onde P est fortement non lin´eaire, l’utilisation des sections efficaces ne pr´esente que peu d’int´erˆet ; elles constituent simplement un interm´ediaire de calcul utile pour r´ealiser un bilan de puissance. Cependant, dans la suite, nous consid`ererons souvent le cas d’atomes soumis `a des pompes de forte intensit´e et `a une sonde P plus faible, `a une fr´equence distincte de celle des pompes. S’il n’existe pas de combinaison lin´eaire non triviale `a coefficients entiers des fr´equences des faisceaux incidents valant ωP, on peut r´e´ecrire la polarisation P(r, ωP) sous la forme : P(r, ωP) = 0 " α(1)(ωP) +X j α(3)(ωP, ωj, −ωj)EjEj∗+ ... # EP(r, ωP) (II.47)

Le terme entre crochets correspond `a la polarisabilit´e α(ωP), donn´ee par l’´equationII.46; notons qu’elle ne d´epend plus de la position. Si l’on n´eglige les termes proportionnels `a l’intensit´e de la sonde dans les sommes ci-dessus, la r´eponse du milieu au champ EP en pr´esence des champs pompes est lin´eaire, et ce mˆeme en pr´esence de pompes arbitrairement intenses. Les puissances pr´elev´ee et diffus´ee `a la fr´equence ωP sont alors proportionnelles `a l’intensit´e du faisceau P incident, et les sections efficaces permettent de calculer directement la transmission ou encore le seuil du laser al´eatoire.