Effet du champ magnétique sur la variation de la résistivité avec la température

Nous avons étudié la variation de la résistivité avec la température en fonction du champ magnétique appliqué (1, 3 et 5 teslas). Les mesures sous champ ont été réalisées par un procédé de FCC suivi d’un procédé de FCW (voir Figure 6.99). Lorsque l’on applique un champ magnétique, les températures de transformation se décalent vers les basses températures. L’équation de Clausius Clapeyron, ci-dessous (Équation 6.12), nous montre que le décalage en température va être dépendant de ∆S et ∆M, la différence respectivement d’entropie et d’aimantation entre les phases austénite et martensite.

Équation 6.12: ^𝑑

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Appliquer un champ magnétique à une température comprise dans l’hystérésis thermique est équivalent à chauffer l’échantillon ou convertir une partie de la phase martensite en austénite. Ainsi, la résistivité décroît toujours lorsqu’un champ est appliqué.

On constate une diminution des températures de transformation structurale, de 2,8 K/T dans le cas de AS vers les basses températures. Cette valeur est proche de celle déterminée lors des mesures d’aimantation exposées dans le chapitre précédent (3,1 K/T) et est également proche de celles obtenues dans la littérature (2,7 K/T (L. Porcar, 2012).

Figure 6.99 : Variation de la résistivité en fonction de la température, sous différents champs magnétiques. On constate un décalage des températures de transformation structurale de 2,8 K/T vers les basses températures. La surface de l’hystérésis diminue en présence d’un champ magnétique ainsi que la valeur de la résistance à basse température.

Le calcul de la magnétorésistance va maintenant se baser sur une méthode différente. Nous allons utiliser les mesures de résistivité faite en fonction de la température, pour différents champs magnétiques.

Équation 6.13: 𝑀𝑅 _{𝑍𝐹𝐶𝑊}(𝐻) = ^𝜌𝐹𝐶𝑊^𝐻 ( )−𝜌_{𝑍𝐹𝐶𝑊}^{𝐻=0 𝑇}( ) 𝜌_{𝑍𝐹𝐶𝑊}^{𝐻=0 𝑇}( )

𝑀𝑅 _𝑍𝐹𝐶(𝐻) = ^𝜌𝐹𝐶𝐶^𝐻 ( )−𝜌_𝑍𝐹𝐶^{𝐻=0 𝑇}( ) 𝜌_𝑍𝐹𝐶𝐻=0𝑇( )

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Dans la phase totalement austénitique (au-dessus de AF), l’application d’un champ magnétique de 5 T induit une magnétorésistance MRZFC^5T(400 K) (=MRZFCW^5T(400 K)) de 5,5%, entre deux mesures de résistivité en fonction de la température sous différents champs. Ceci est attribué à la magnétorésistance classique d’un matériau ferromagnétique.

Par contre, la magnétorésistance calculée MRZFC^5T(100 K) (=MRZFCW^5T(100 K)) atteint des valeurs de 26% pour des températures inférieures à 100 K. Or, les mesures magnétiques précédentes (chapitre 5, Figure 5.80 et Figure 5.84) ont montré que la phase basse température est faiblement ferromagnétique et conduit à une phase plus résistive que l’austénite. A 300 K et sous 5 T, la magnétorésistance MRZFCW^5T(300 K) est de 20% alors que, dans les mêmes conditions, la magnétorésistance MRZFC^5T(300 K) n’est que de 10%. Ces valeurs importantes de magnétorésistance calculée ne peuvent être dues uniquement à un décalage sous champ de la température de la transformation structurale. On peut également constater que la surface de l’hystérésis entre la courbe de résistivité en fonction de la température réalisée sous champ nul et celle réalisée sous un champ magnétique de 5 T a diminuée.

L’hystérésis thermique provient de la métastabilité des deux phases. Lorsque la phase martensite nuclée et croît, il existe une dissipation d’énergie liée à la résistance au mouvement de l’interface des deux phases. La minimisation de la largeur de l’hystérésis en température va dépendre de la compatibilité cristalline des deux phases ainsi que de l’homogénéité de la stœchiométrie et des différents défauts dans le film polycristallin. La transformation de l’austénite vers la martensite peut éventuellement se produire en plusieurs étapes, avec des structures modulées et adaptatives de la martensite où les plans de macles se déplacent pour obtenir la phase martensite stable. La résistance au déplacement des interfaces va se produire au refroidissement et au chauffage et entraîne le sous-refroidissement de l’austénite et la surchauffe de la martensite. L’augmentation de la magnétorésistance calculée est liée au blocage de la transformation de l’austénite en martensite sous champ. Ce phénomène est comparable à un état vitreux, en phase de cristallisation trop lente pour être achevée sur l’échelle de mesure. On parle alors de kinetic arrest (KA) pour évoquer la présence de l’austénite à des températures inférieures au cycle d’hystérésis ainsi que de la dépendance de la cinétique sur le blocage. L’existence du KA montre que la transformation martensitique est ou devient au moins en partie isothermique sous champ magnétique. Nous avons ensuite simulé une évolution de la résistivité en fonction de la température, en supposant un champ suffisamment intense pour figer la totalité de l’austénite jusqu’aux basses températures (Figure 6.100 a)). Ensuite nous avons supposé que la résistivité mesurée du film varie linéairement avec la proportion d’austénite indépendamment d’une éventuelle anisotropie de résistivité

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dans la phase martensitique. Nous avons alors pu tracer la proportion d’austénite figée à basse température (10 K) en fonction du champ magnétique appliqué lors du refroidissement (Figure 6.100 b)) et extrapoler la valeur du champ nécessaire au blocage complet.

Figure 6.100: a) Simulation (en vert) de l'évolution de la résistivité en fonction de la température sous un champ suffisamment intense pour bloquer totalement la phase austénite. b) Proportion d'austénite figée à 10 K en fonction du champ magnétique appliqué lors du refroidissement. Un champ magnétique d’environ 12 T serait nécessaire afin de figer la totalité de l’austénite à basse température.

Ce phénomène de KA a également été observé lors des mesures d’aimantation réalisées dans le chapitre V. Si l’on compare l’allure des courbes M(T) mesurées directement en chauffant (FCW) depuis 10 K après avoir refroidi l’échantillon depuis 400 K sous champ avec les courbes M^calc(T) calculées depuis des courbes M(H) à différentes températures, la différence est évidente (Figure 6.101). Sur les courbes M^calc(T), on observe que l’aimantation maximale est de 8 emu/g pour des températures inférieures à 300 K et pour des champs magnétiques égaux ou supérieur à 1 T. Cette valeur correspond à la saturation de la phase martensitique.

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Figure 6.101 : Courbes d'aimantation M(T) mesurées en chauffant (FCW), en trait plein et calculées depuis M(H) en symbole reliés. Le phénoméne de KA bloque une quantité importante d'austénite qui ne sature pas en dessous de 300 K.

Les courbes M(T) et M^cal(T) s’ajustent relativement bien pour des températures supérieures au pic d’aimantation (~ 375 K). À ces températures les proportions d’austénite lors de ces deux mesures sont proches. En revanche, pour de plus basses températures, l’écart entre les deux types de mesures est très important, surtout à haut champ. Ceci s’explique par le KA. En effet avant de réaliser les mesures M(T), l’échantillon est refroidi sous champ, la phase austénitique ferromagnétique est alors figée, augmentant l’aimantation globale de l’échantillon. Plus le champ est intense plus la proportion d’austénite figée est grande (Figure 6.101) ce qui n’est pas le cas des courbes M^calc(T) où l’échantillon a été préalablement refroidi sans champ magnétique et donc représente le maximum de transformation structurale.

Nous allons maintenant comparer les magnétorésistances calculées depuis des mesures de résistivité en fonction de la température sous différents champs MRZFC^T (H) avec les mesures isothermes de magnétorésistance MRZFC^H (T) à différentes températures selon un processus ZFCW et ZFC.

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B) Comparaison entre magnétorésistance directe et magnétorésistance calculée depuis les