Comparaison entre magnétorésistance directe et magnétorésistance calculée depuis les

magnétiques

Afin approfondir ce phénomène, la magnétorésistance directe MR^T (H) obtenue

expérimentalement est comparée avec la magnétorésistance calculée MR^H (T). La manière de calculer et de mesurer les magnétorésistances est rappelée sur le Tableau 6.5. Nous comparons ces magnétorésistances suivant les deux protocoles : ZFCW et ZFC. La comparaison est montrée sur la Figure 6.102.

MR^T (H) MR^H (T)

Variable lors

de la mesure Champ (H) Température (T)

Constante lors de la mesure

Température (T) Champ magnétique (H)

Magnéto-résistance = ^𝜌 3 𝐾(𝐻) − 𝜌^{3 𝐾}(𝐻 = 0 𝑇) 𝜌^{3 𝐾}(𝐻 = 0 𝑇) ⁼ 𝜌 (𝑇 = 300𝐾) − 𝜌 (𝑇 = 300 𝐾) 𝜌 (𝑇 = 300 𝐾) Courbes : MRZFCW^T(H) et MR_ZFCWH(T) Courbes : MR_ZFCT(H) et MR_ZFCH(T)

Tableau 6.5 : Mesure (a) et calcul (b) de la magnétorésistance à partir des courbes

thermorésistives. MRZFCW^T (H) et MRZFCW^H (T) sont calculés avec ρZFCW et ρFCW. MRZFC^T (H) et MRZFC^H (T) sont calculés avec ρZFC et ρFFC.

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Figure 6.102 : Comparaison entre MRZFCW^H (T) et MRZFCW^T (H) en fonction du champ magnétique (0-5 T et 0-7 T respectivement) et à différentes températures (de 150 K à 400 K).

D’abord, la magnétorésistance directe a été mesurée, pour différentes températures, à partir de la courbe à l’équilibre sans champ ZFCW où il y a eu un maximum de transformation de l’austénite en martensite (Figure 6.96). Lorsque l’on applique un champ à température constante, une fraction de la martensite se transforme en austénite de manière métastable. En dessous de 250 K, seule une petite fraction est transformée. A 350 K, température légèrement inférieure à MF et supérieure à AS, MRZFCW^T (H) et MRZFCW^H (T) sont identiques, et à 300 K ils sont encore relativement proches. A des températures inférieures, l’écart devient plus important et est maximal à 150 K (Figure 6.102). La différence se fait donc pour des températures globalement inférieures à AS. En effet, on sort alors du domaine de métastabilité de la martensite. L’application d’un champ magnétique n’aura alors qu’un faible pouvoir de transformation structurale et son effet sera principalement de l’ordre de grandeur de la magnétorésistance classique.

Nous pouvons comparer de la même manière les courbes MRZFC^H (T) et MRZFC^T (H) et observer des résultats similaires (voir Figure 6.103). Pour des températures supérieures à 300 K, MRZFC^H (T) et MRZFC^T (H) sont proches alors que les deux valeurs se séparent nettement pour des températures inférieures, ce qui est essentiellement dû au blocage de la phase austénite par le champ magnétique qui accroît la valeur de MRZFC^H (T).

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Figure 6.103 : Comparaison entre MRZFC^T (H) et MRZFC^T (H) en fonction du champ magnétique (0-5 T et 0-7 T respectivement) et à différentes températures (de 150 K à 400 K).

À l’intérieur du domaine de métastabilité des phases austénite-martensite, soit au-dessus de AS, l’évolution de la magnétorésistance isotherme est irréversible et élevée lorsque l’on vient des basses températures et réversible de moindre importance lorsque l’on vient des hautes températures. Ceci s’explique par le fait que les effets du champ et de la température sont alors respectivement concomitants et antagonistes. On ne peut pas déduire de la comparaison des courbes ZFC/ZFCW et des courbes FCC/FCW les valeurs atteintes par la magnétorésistance isotherme car la quantité d’austénite transformée en martensite est moins importante lors de l’évolution de la température sous champ magnétique. En effet, pour des températures inférieures à AS les valeurs élevées de MRZFC^H (T) et MRZFCW^H (T) sont liées au blocage de la phase austénite lorsque le champ magnétique ralentit significativement le déplacement de l’interface martensite/austénite. Le temps de relaxation est alors largement supérieur au temps de descente en température sous champ.

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Figure 6.104 : Comparaison de la résistance en fonction de la température d'une couche présentant un blocage de la phase austénite sous champ (en vert) et de la résistance qu'aurait cette même couche sans blocage de la phase austénite (en rouge pointillé) pour un champ de 5 T. La courbe à 0 T est ajoutée à titre comparatif.

Ceci étant posé, nous pouvons estimer les courbes de résistivité en fonction du champ magnétique à l’équilibre thermodynamique, c’est-à-dire sans blocage de la phase austénite. Pour cela, nous avons estimé que, sans blocage de la phase austénite, la résistivité sous un champ H constant pour des températures croissantes atteint la valeur ρFCW^H (T), correspondant à la valeur qu’atteint la résistance à température constante lorsque l’on applique un champ H depuis la courbe ZFCW, MRZFCW^T (H). De la même manière, nous avons estimé que, sans blocage de la phase austénite, la résistance sous un champ H atteint la valeur ρFFC^H (T), correspondant à la valeur qu’atteint la résistance à température constante lorsqu’un champ H est appliqué depuis la courbe ZFC, MRZFC^T (H).

Nous montrons le résultat de cette démarche pour un champ magnétique de 5 T (Figure 6.104). On observe d’une part qu’il n’y a effectivement plus de blocage de la phase austénite et d’autre part que la surface de l’hystérésis thermique est plus grande, proche de celle observée lors de mesures sans champ. Le décalage observé sous champ magnétique des températures de transformation est alors d’environ 8 K/T. Pour construire avec précision la courbe sans

0,4 0,6 0,8 1 1,2 1,4 1,6 0 100 200 300 400 0T 5T experimental

5T equilibrium without kinetic arrest

 (  .m ) Temperature (K)

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KA, un plus grand nombre de points seraient nécessaires dans l’hystérésis thermique. Notre démarche ici est de montrer comment estimer la courbe thermodynamique à l’équilibre sous champ magnétique.

III) KA : mesures de temps de relaxation

Précédemment nous avons étudié l’évolution des propriétés physiques induites par le kinetic arrest par des mesures électriques. Ces effets sont attribués à un ratio volumique plus important d’austénite dans l’état basse température lorsque le film est refroidi sous champ magnétique. Le blocage de la phase magnétique correspond à un état vitreux magnétique avec gel de la phase à haute température qui dépend à la fois de la cinétique de refroidissement et de l’amplitude du champ magnétique. Le déplacement de l’interface ainsi que la nucléation de l’austénite/martensite sont alors ralentis voire bloqués. Le blocage de la phase magnétique a déjà été observé dans des composés magnétocaloriques et plus récemment dans un matériau massif de type Ni-Mn-In (S. Dwevedi et B. Tiwari, 2012). Le blocage de la phase austénite est caractérisé par la coexistence de deux phases, martensite et austénite qui se poursuit même à très basses températures. En ce sens, elle est assez différente de la transition vitreuse classique où la phase liquide persiste à basse température mais ne coexiste pas avec la phase cristalline. Cependant, il faut noter que si le champ est suffisamment élevé, un blocage total de l’austénite peut se produire. Dans le cas de notre film, nous avons estimé le champ de blocage total à 12 T (Figure 6.100).