I.4. Essais en laboratoire reproduisant les conditions d’un réseau d’assainissement réseau d’assainissement
I.4.3.2. Contact avec des boues activées
Un essai plus récent, reproduisant les conditions d’un réseau d’assainissement, a été mis en place par Peyre-Lavigne et al. (2015). Cet essai consiste à mettre face à face deux réacteurs constitués chacun d’un tuyau en fonte recouvert d’une couche de 6 mm de mortier à base de deux types de ciment : CAC et CEM III. Ces deux types de matériaux sont ensuite recouverts d’une boue activée prélevée dans un réseau d’assainissement. Trois solutions fournissant les nutriments nécessaires à la croissance des microorganismes présents dans les boues activées, sont raccordées, à l’aide d’une pompe péristaltique, avec le système expérimental (Figure 39). La première solution contient des cristaux dissouts de Na2S2O3 (source de soufre), de Na(PO3)3 et de MnCl2.4H2O, la deuxième solution contient des cristaux dissouts de NH4Cl, MgCl2.6H2O et FeCl3 et la troisième solution contient uniquement de l’eau déionisée, permettant de maintenir le taux de dilution. La concentration en ions thiosulfates est initialement de 1,08.10-3 molS.L-1 et est augmentée tous les 15 jours jusqu’à une valeur de 6,32.10-3 molS.L-1. Ces solutions percolent à la surface des matériaux cimentaires et le filtrat est récupéré. L’expérience dure 107 jours et la température est fixée à 20 ± 1°C. Un prélèvement du filtrat, effectué tous les trois jours, permet de déterminer les concentrations en ions thiosulfates et sulfates par chromatographie ionique anionique, la concentration en ions calcium par chromatographie ionique cationique et la concentration en ions aluminium par spectroscopie plasma. La demande en oxygène (COD) est aussi mesurée. Le biofilm qui s’est formé sur les échantillons est prélevé et des analyses par pyroséquençage sont réalisées, afin de déterminer la communauté microbienne présente. Enfin, des analyses sont réalisées sur les matériaux détériorés (MEB, DRX).
Figure 39 : Photo (A) et schéma (B) de l'essai de biodétérioration, extrait de Peyre-Lavigne et al. (2015). La Figure 40 représente l’évolution des flux des différentes espèces soufrées et l’évolution du pH en fonction du temps.
Figure 40 : Variation du flux d'entrée et de sortie du soufre et variation du pH, en fonction du temps pour les matériaux CAC (à gauche) et CEM III (à droite), extrait de Peyre-Lavigne et al. (2015).
Durant les 50 premiers jours, le taux de production en acide sulfurique est supérieur de 33% pour les matériaux à base de ciment CEM III par rapport aux matériaux à base de ciment CAC. Durant les 50 jours suivants, ce taux de production est équivalent pour les deux matériaux, avec un pH aux alentours de 3-4. Cela signifie que lorsque le pH atteint 3-4, la relation entre la dissolution des ions calcium et la production d’acide sulfurique est uniquement stœchiométrique.
Les analyses réalisées sur les matériaux détériorés révèlent la précipitation d’ettringite dans les microfissures des matériaux à base de ciment CEM III, mais pas dans les matériaux à base de ciment CAC, où la présence d’un gel d’alumine est observée. Le front de détérioration est plus profond pour les matériaux à base de ciment CEM III (700 µm à comparer à 200 µm pour les matériaux à base de ciment CAC). Enfin, la quantification de la biomasse des biofilms prélevés sur les deux types de
matériaux révèle un biofilm plus dense pour les matériaux à base de ciment CEM III que pour les matériaux à base de ciment CAC.
Tous ces résultats montrent que les matériaux CAC résistent mieux à la corrosion biogénique que les matériaux CEM III. Cela est dû à la composition de ces matrices cimentaires (présence d’un gel d’alumine pour les matériaux CAC pour un pH supérieur à 4, protégeant le matériau sain), mais aus si aux caractéristiques de surface (rugosité, porosité et hydrophobicité).
Une analyse par pyroséquençage a également été réalisée sur les matériaux et sur les boues activées seules. Les résultats obtenus permettent de déterminer la présence de 23 ± 10% de bactéries sulfo-oxydantes par rapport à la population microbienne totale, sur les matériaux à base de ciment CEM III et de 48 ± 1% de bactéries sulfo-oxydantes sur les matériaux à base de ciment CAC (Figure 41). Les bactéries sulfo-oxydantes sont principalement des espèces de type Thiomonas et Thiobacillus, déjà retrouvées dans d’autres études (Vincke et al., 1999; Okabe et al., 2007 ; Herisson et al., 2013), pour les deux types de matériaux.
Figure 41 : Type de microorganismes détectés lors de l'analyse par pyroséquençage sur des biofilms formés sur des matériaux de type CAC et CEM III recouverts de boues activées et sur des boues activées seules, extrait de Peyre Lavigne
et al. (2015).
D’autre part, les microorganismes hétérotrophes représentent, dans cette étude, 11 à 55% de la communauté microbienne ce qui confirme les études précédentes sur ce sujet ( Gu et al., 1998 ; Wiktor et al., 2009 ; Wiktor et al., 2011). Ces microorganismes ont un impact sur le transfert de masse du dioxygène et produisent du dioxyde de carbone. La méthode consistant à étaler une boue activée sur des matrices cimentaires permet, d’après les auteurs, de reproduire correctement la communauté microbienne présente dans les réseaux.
I.4.4. Conclusions
Quatre modes de contact entre les microorganismes et les matériaux cimentaires ont été présentés dans cette partie : l’immersion dans un milieu liquide contenant des microorganismes, la pulvérisation des microorganismes sur les matériaux cimentaires formant un film liquide à la surface,
le contact avec un milieu solide contenant les espèces microbiennes et l’étalement d’une bo ue activée sur ces matériaux.
A ce jour, seules deux études en laboratoire proposent un facteur d’accélération du phénomène de biodétérioration de 8 (Sand et Bock, 1987) et de 24 (Ehrich et al., 1999) par rapport à des données obtenues dans un réseau d’assainissement. Les autres essais présentés (Mori et al., 1991; Schmidt et al., 1997 ; Vincke et al., 1999 ; De Belie et al., 2004 ; De Munyck et al., 2009; Bielefelt et al., 2009 ; Guadalupe et al., 2010 ; Herisson, 2012 ; Miokono, 2013 ; Jiang et al., 2014b; Peyre Lavigne et al., 2015) ne proposent pas de facteur d’accélération. Les essais d’immersion proposés sont souvent critiqués car les mécanismes mis en jeu dans ces essais ne sont pas tout à fait semblables aux mécanismes de biodétérioration. En revanche, les essais par pulvérisation ( Ehrich et al., 1999 ; Herisson, 2012) ou par étalement des boues activées (Peyre-Lavigne et al., 2015) reproduisent correctement les résultats obtenus sur sites. Tous ces auteurs observent que les mortiers à base de ciment d’aluminate de calcium sont plus résistants que ceux à base de ciment Portland, et certains que l’hydrogène sulfuré est la source de soufre la plus représentative d’un essai de biodétérioration des matériaux cimentaires. Cependant, certains auteurs (Schmidt et al., 1997 ; Aviam et al., 2004 ; Miokono, 2013; Peyre-Lavigne et al., 2015) n’utilisent pas l’H2S comme source de soufre mais leurs résultats apparaissent également représentatifs. Par ailleurs, diverses études o nt montré que les microorganismes ont un fort impact sur la détérioration du matériau. En effet, les détériorations observées en présence de microorganismes, sont bien plus importantes que lorsque le matériau est uniquement détérioré chimiquement (exposé à l’H2S, à l’H2SO4 ou à l’HCl).
Les conditions expérimentales et les résultats de l’ensemble des essais présentés sont résumés dans le Tableau 5 et le Tableau 6.
Tableau 5 : Conditions expérimentales des différents essais en laboratoire reproduisant les conditions d'un réseau d'assainissement.
Références Durée Mode de contact Inoculum Source de soufre Concentrati on en soufre Jiang et al.,
2014b 45 mois Immersion Eau usée H2S en continu 0.5, 10, 15, 25, 50 ppm Vincke et al., 1999 51 jours Immersion T. intermedia ; H. neopolitanus ; A. thiooxidans. H2S prétraitement 250 ppm De Belie et al.,
2004 68 jours Immersion Espèces Thiobacillus H2S prétraitement 250 ppm
De Munyck et
al., 2009 120 jours Immersion
SOB Biofilm retrouvé dans les
réseaux
H2S (prétraitement) 200 ppm
Yousefi et al.,
2014 90 jours Immersion
T. thioparus
A. thiooxidans H2SO4 (prétraitement) 0.01 mol.L
-1
Miokono, 2013 21 jours Immersion H. neopolitanus A. thiooxidans S2O3 2- (dans la solution) 10 g.L-1 Aviam et al., 2004 39 jours Immersion H. neopolitanus T. intermedia S2O3 2-x
Bielefelt., 2009 227 jours Immersion
H. neoplitanus T. thioparus A. thiooxidans A. cryptum H2S en continu 300 – 600 ppm Guadalupe et
al., 2010 227 jours Immersion
Idem Bielefelt et
al.,2009 H2S en continu
300 – 600 ppm
Schmidt et al.,
1997 3 à 5 mois Immersion séquencée A.thiooxidans Soufre élémentaire 10 g.L
-1
Mori et al., 1991
(1) 6 mois Immersion A. thiooxidans H2S en continu 25 – 300 ppm
Mori et al., 1991
(2) 6 mois Immersion A. thiooxidans H2S en continu 400 ppm
Ehrich et al., 1999 350 jours Pulvérisation/Condensation T. Intermedia T. novellus H. neopolitanus A. thiooxidans H2S en continu 15 ppm
Herisson, 2012 374 jours Pulvérisation/Condensation
S. novella T. intermedia H. neopolitanus A. thiooxidans H2S en continu 30 ppm Wiktor et al.,
2009 3 mois Milieu solide
Champignons (vermiculite)
Soufre dans le milieu
de culture x
Peyre-Lavigne et
al., 2015 107 jours Etalement Boue activée Ions thiosulfates
1.08.10-3 mol.L-1
6.32.10-3
Tableau 6 : Conditions expérimentales et résultats des différents essais en laboratoire reproduisant les conditions d'un réseau d’assainissement
Références T HR Matériaux Résultats
Jiang et al.,
2014b 17, 25, 30°C 90, 100%
Béton à base de CEM I issu d’un
réseau Tc* = 1mm.an-1 0 ppm Tc*= 5mm.an-1 50 ppm Vincke et al., 1999 28°C En solution Mortiers CEM I, CEM III Perte de masse : 9 -11% Perte d’épaisseur : 0.75-0.8 mm De Belie et al., 2004 28°C En solution Béton CEM I-S** Béton CEM I-K** Béton CEM
III-S** Béton CEM III-K**
Perte de masse/épaisseur CEMI-S : 4% / -0.425 mm
Perte de masse/épaisseur CEMI-K : 5.2%/ -0.125 mm
Perte de masse/épaisseur CEMIII-S : 5.7%/+0.025 mm
Perte de masse/épaisseur CEMIIIK : 6.1%/ -0.425mm
De Munyck et al.,
2009 28 °C En solution
Béton CEM I Béton CEM I- film
polymère
Perte de masse CEM I : 2,6% Perte de masse CEMI-revêtement : 0,20 %
Yousefi et al.,
2014 30°C En solution Béton CEM I
Perte de masse : 43%
Chute de résistance en compression : 96% Chute de résistance en traction : 11%
Miokono, 2013 30°C En solution Mortier CEM I Mortier CAC
OPC : Tc = 1,6 mm.an-1 H. neopolitanus Tc= 9.7 mm.an-1 H. neopolitanus puis A.
thiooxidans
Tc = 2.9 mm.an-1 A. thiooxidans CAC : Tc = 1.3 mm.an-1 H. neopolitanus Tc=9.44 mm.an-1 H. neopolitanus puis A.
thiooxidans
Tc=11.2 mm.an-1 A. thiooxidans
Aviam et al.,
2004 30°C En solution
Pâte de ciment
CEM I Perte de masse : 16%
Bielefelt et al.,
2009 25 °C En solution Béton CEM I
Neutrophile perte de masse : 8 mg.g-1 de béton
Neutrophile+Acidophile 13 mg.g-1 de béton
Guadalupe et al.,
2010 23°C En solution Béton CEM I
W/C = 0.33 – 0.34 Tc = 0.8 mm.an-1 W/C=0.42-0.53 Tc = 0.208 mm.an-1 Schmidt et al., 1997 28-30°C x Mortiers CEM I et CAC
Mortier CAC : perte de masse de 3-4% Mortier CEMI : perte de masse de 18-31%
Mori et al., 1991
(1) 13 – 28°C 100% Mortier CEM I Corrosion de 2- 3 mm
Mori et al., 1991
(2) 25°C En solution Mortiers CEM I
Tc* = 4.3-4.7 mm.an-1 Durée de vie de 20 ans
Ehrich et al., 1999 30°C 100% Mortiers CAC + sable Mortiers CEM I + sable Mortiers CAC + ALAG Mortiers CEM I+ additifs (sable)
Mortiers CAC + sable perte de masse 20 – 40%
Mortiers CEMI + sable perte de masse : 100%
Mortiers CEMI + additifs perte de masse : 20 – 40%
Facteur d’accélération : 24
Herisson, 2012 30°C 100% Mortiers CEM I, CAC et CEM III
pH atteint 6 peu d’évolution de masse
Wiktor et al.,
2009 26 °C 100%
Pâte de ciment
CEM I Accélération du phénomène
Peyre-Lavigne et
al., 2015 20 ± 1°C x
Tuyaux en fonte revêtu de mortiers
CAC et CEM III
pH (CAC, CEMIII)=3-4 Front de détérioration (CAC) = 200µm Front de détérioration (CEMIII)=700 µm *Tc : Ta ux de corrosion ; **CEM I-K : Béton CEM I a vec granulats ca lciques ; CEM I-S : Béton CEM I a vec gra nula ts s i l i ceux ; CEM III-K : Béton CEM III a vec gra nul a ts ca l ci ques ; CEM III-S : Béton CEM III a vec gra nul a ts s i l i ceux.
I.5. Conclusions
Cette étude bibliographique s’articule autour de trois points principaux. Le premier point est le récapitulatif des essais réalisés sur site, pour lesquels différents types de matériaux cimentaires ont été exposés dans des réseaux d’assainissement. Quatre principaux projets internationaux sont décrits. Les principaux résultats tirés de ces quatre projets sont que les bétons à base de ciment d’aluminate de calcium sont plus résistants aux conditions du réseau que les bétons à base de ciment Portland (Goyns, 2001; Alexander et Fourie, 2010; Herisson et al., 2014). Un autre résultat important est la mise en évidence d’une étape abiotique, dont la durée est inférieure à 2 ans. Cette étape mène à la mise en place des conditions adéquates permettant au biofilm de se développer à la surface des matériaux cimentaires, mais n’a aucun impact sur la détérioration du matériau ( Wells et Melchers, 2014a).
Le deuxième point étudié regroupe les modèles mathématiques mis en place pour représenter le phénomène de biodétérioration. Le plus abouti est le modèle de Yuan et al. (2015). Ces auteurs divisent ce phénomène en trois étapes distinctes : la première étape est la neutralisation de la surface du béton, due à l’interaction entre les matériaux cimentaires et l’hydrogène sulf uré, permettant aux microorganismes de coloniser la surface. La deuxième étape est l’intervention des microorganismes qui vont produire de l’acide sulfurique. La production de l’acide sulfurique est uniquement gouvernée par le pH dans ce modèle. La troisième étape est la réaction chimique entre le matériau cimentaire de type CEM I, et l’acide sulfurique, menant à la détérioration du matériau avec la formation du gypse (mise en place d’un modèle d’endommagement, reposant sur le paramètre de porosité). Suite à plusieurs simulations, le taux de corrosion obtenu pour un matériau de type CEM I est de 0,22 mm.cycle-1, proche des valeurs expérimentales de De Munyck et al. (2009). Des essais associés à chacune de ses étapes ont été réalisés par différents auteurs. Pour l’étape de neutralisation de la surface, la température, l’humidité relative et la concentration en hydrogène sulfuré accélère la réduction abiotique du pH de surface (Joseph et al., 2012). Herisson et al. (2013) ont étudié l’impact de la nature de la matrice cimentaire sur cette étape abiotique et ont déterminé que des cristaux de soufre élémentaires se forment de manière plus homogène pour des échantillons à base de ciment Portland que pour des échantillons à base de ciment d’aluminate de calcium. Po ur la deuxième étape, les différentes études de la littérature ( Gu et al., 1998 ; Vincke et al., 2001 ; Okabe et al., 2007) qui consistent à déterminer le type de microorganismes présents sur les matériaux cimentaires des réseaux, révèlent principalement la présence de bactéries sulfo-oxydantes et de microchampignons. De plus, une étude (Miokono, 2013) a permis d’apporter des données concernant la quantité d’acide produit par deux types de bactéries sulfo-oxydantes (Acidothiobacillus thiooxidans et Halothiobacillus neopolitanus) en fonction du pH. Les principaux résultats concernant la dernière étape du modèle, ont permis de mettre en évidence la localisation des deux produits de dégradation (gypse et ettringite) formés lors de l’attaque par l’acide sulfurique. Le gypse se forme au-dessus de l’ettringite instable pour un pH inférieur à 10,7. Par ailleurs, la présence d’un gel d’alumine (AH3) à la surface des matériaux cimentaires à base de ciment CAC est mise en évidence, et c’est l’une des raisons pour laquelle ce type de matériau est plus résistant dans ces conditions. Le troisième point étudié dans cette synthèse bibliographique a permis de faire un récapitulatif des essais réalisés en laboratoire et reproduisant les conditions d’un réseau d’assain issement. La première conclusion concernant ces essais est que la présence de microorganismes entraîne une détérioration des matériaux cimentaires plus importante que lorsqu’ils ne sont pas présents. A ce
jour, uniquement deux études en laboratoire proposent une accélération du phénomène de biodétérioration (Sand et Bock, 1987 ; Ehrich et al., 1999) avec un facteur de 8 et de 24 respectivement. Les autres essais présentés (Vincke et al., 1999; De Belie et al., 2004; De Munyck et al., 2009; Guadalupe et al., 2010; Herisson, 2012; Peyre Lavigne et al., 2015) n’en proposent pas. Les essais d’immersion des matériaux cimentaires dans un milieu contenant les microorganismes ( Vincke et al., 1999; De Belie et al., 2004; De Munyck et al., 2009; Guadalupe et al., 2010) mettent en jeu des mécanismes qui ne sont pas tout à fait semblables aux mécanismes de biodétérioration. En revanche, les essais par étalement de boues activées (Peyre-Lavigne et al., 2015) et par pulvérisation de bactéries (Ehrich et al., 1999 ; Herisson, 2012) reproduisent correctement ces mécanismes. Ces auteurs observent également que l’hydrogène sulfuré est une source de soufre représentative d’un essai de biodétérioration des matériaux cimentaires, mais que les espèces inte rmédiaires se formant lors de l’oxydation de l’hydrogène sulfuré en acide sulfurique peuvent également participer aux mécanismes. Mais tous ces aspects sont encore mal connus.
Cette synthèse bibliographique retrace l’ensemble des essais précédemment réalisés sur le phénomène de biodétérioration des matériaux cimentaires dans un réseau d’assainissement, ainsi que les modèles mis en place, dans le but de prédire l a durabilité de ces matériaux. Les objectifs à atteindre et les démarches expérimentales à mettre en œuvre définis à partir de cette bibliographie sont présentés dans le chapitre suivant.