Ce travail a permis de développer une nouvelle méthode d’essai biologique d’urgence pour la mesure des actinides de forte radiotoxicité dans les matières fécales, en utilisant la fusion, par spectrométrie alpha et par ICP-MS. La digestion par fusion s’est avérée efficace pour complètement dissoudre les constituants des échantillons fécaux artificiels. Les oxydes d’actinides réfractaires ont été solubilisés avec de hauts rendements. La méthode développée permet de rapidement retirer la silice de la solution de fusion en utilisant du PEG et de préconcentrer efficacement les actinides en utilisant de l’oxychlorure de titane. La méthode de préparation des échantillons par fusion est compatible avec la séparation des actinides par les techniques chromatographiques usuelles. La séparation des actinides en milieu HNO3 de haute molarité permet de séparer les actinides en fractions
distinctes, ce qui retire la plupart des interférences lors des mesures. Les actinides ont ensuite pu être mesurés par spectrométrie alpha et par ICP-MS.
La méthode développée a été validée pour l’américium, le curium, le plutonium ainsi que le neptunium. Cette méthode respecte tous les critères établis par la CCSN et l’ANSI (limite de détection de ≤ 1 mSv, précision relative de 40 % et un biais relatif entre [ -25; 50 ] % pour chaque radionucléide). Des rendements de récupération supérieurs à 65% ont été enregistrés pour tous les actinides d’intérêt.
Chacune des étapes de la méthode développée a été optimisée afin d’avoir la meilleure cadence analytique possible. Ces travaux ont montré que la combinaison de la fusion boratée à la séparation chromatographique des actinides donne une méthode robuste et rapide pour la détermination des actinides dans des échantillons de matières fécales. Cette technique pourrait s’appliquer de façon routinière et en cas d’urgence pour les travailleurs de l’industrie nucléaire.
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Perspectives
La méthode développée permet de séparer en diverses fractions les actinides majeurs. Les techniques utilisées se concentraient sur des matières fécales synthétiques, il serait intéressant de comparer les résultats obtenus avec des échantillons réels de matière fécale. Également, cette méthode pourrait être améliorée pour inclure d’autres actinides (Pa, Bk) qui n’ont pas été étudiés au cours de ce projet ainsi que d’autres éléments tels que des produits de fission. Par exemple, le Sr, le Fe ainsi que le Pm pourraient être déterminés en ajoutant une résine pour strontium. La méthode pourrait être utilisée pour d’autres types d’échantillons biologiques et même pour des échantillons minéralogiques. Elle pourrait bien être utilisée pour l’analyse de frottis sur un site contaminé, à des carcasses animales pour des études dosimétriques ou même à des fragments de combustible irradié.
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Annexe
Teneurs de certains éléments dans le minerai BL-5
Teneurs de certains radionucléides dans le minerai BL-5 à un intervalle de confiance à 95 % Éléments Poids (%) U 7,09 ± 0,03 226Ra 857 ± 38 Bq*g-1 210Pb 866 ± 21 Bq*g-1 Éléments Poids (%) Si 22,0 U 7,09 Al 6,0 Fe 5,9 Ca 4,0 Na 3,6 C 1,9 Pb 1,5 Mg 1,5 K 0,4 Ti 0,4 S 0,3 V 0,1 P 0,07 Mn 0,05 Zr 0,04 Sr 0,03 Cr 0,01 Th 0,004