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Conclusion générale
L’objectif de ce travail est l’étude théorique des propriétés structurales, élastiques, thermodynamiques, électroniques et magnétiques des alliages ternaires : Full Heusler Ag2CeAl, Cu2CeAl, et Au2CeAl, en utilisant la méthode des ondes planes
augmentées linéarisées à potentiel total (FP-LAPW) implémentée dans le code WIEN2K. Les effets d’échanges et de corrélation sont traités en premier lieu dans le cadre de l’approximation du gradient généralisé (GGA). On a ajouté la correction de couplage spin-orbit (GGA+SO) dans cette étude, en raison d’existence d’élément terre rare lourd Ce dans tous les composés étudiés.
Ce type de matériaux est beaucoup plus pris que d’autres classes d’alliages ferromagnétiques dans des applications magnéto-électroniques. Ceci est principalement dû à la compensation interne des spins, menant à une petite valeur du moment magnétique total, ce qui offrir des avantages supplémentaires.
Les principaux résultats obtenus sont :
- Les propriétés structurales : elles sont étudiées pour déterminer les paramètres structuraux de l’équilibre, dans les deux types de structures : type Hg2CuTi et type Cu2MnAl, pour les phases magnétiques :
ferromagnétique, et paramagnétique. Les résultats montrent que la phase ferromagnétique de la configuration Cu2MnAl est la plus stable pour tous
les alliages étudiés. Pour confirmer nos résultats, nous avons calculé les énergies de formation de chaque composé. Nos calculs permettent de confirmer la possibilité de synthétisation de ces matériaux expérimentalement.
- Les propriétés élastiques: Nous avons effectué une étude des propriétés élastiques, en calculant les constantes élastiques Cij, le module de cisaillement G, le module d'Young E, le coefficient de Poisson (𝜐) et le paramètre d'anisotropie A. les constantes élastiques obtenues obéissent aux conditions de stabilité mécanique, les valeur calculées de A indiquent que le composé Ag2CeAl a une forte anisotropie comparant
133 montre que Cu2CeAl est plus rigide que Ag2CeAl et Au2CeAl. Nous
concluons aussi que tous les alliages étudiés sont des matériaux ductiles, à partir de la valeur de rapport B/G de chaque composé. On a étudié aussi l’effet de la pression sur les modules d’élasticité dont nous avons prouvé que Ag2CeAl et Au2CeAl maintiennent leur stabilité mécanique
pour pression allant de 0 à 50 GPa ainsi que Cu2CeAl pour P=0 à 25 GPa.
- Les propriétés thermodynamiques: l’approximation quasi-harmonique, implémentée dans le programme Gibbs, est utilisée pour prédire ces propriétés telles que le volume normalisé, le module de compressibilité, les chaleurs spécifiques, le module de dilatation thermique, la température de Debye, énergie de Helmotz, l’entropie, et l’énergie interne. A partir de nos , nous constatons que le volume normalisé V/V0 démunie avec l'augmentation de la température. La capacité thermique obtenue pour les trois composés au-delà de la température ambiante, obéit bien à la loi de Dulong-Petit, elle augmente pour les températures inferieures à 300K, puis elle se stabilise, se rapprochant de la valeur de
Dulong-Petit de (4 ×25 =100 J/mol K); pour les hautes températures. On
montre également que le coefficient de dilatation thermique (α) augmente avec l’augmentation de la température. On remarque aussi que la température de Debye 𝜃𝐷 décroît linéairement lorsque la température augmente, les valeurs obtenues pour la température de Debye à température nulle et pression nulle lors du calcul thermodynamique sont en bon accords avec celles retrouvées en utilisant les constantes élastiques, pour les trois composés dans les mêmes conditions. Elle démunie aussi avec l’augmentation de la masse de X( X=Cu, Ag, Au). La variation de l’entropie S obéit aux deuxième, et troisième principes de la thermodynamique, pour les trois composés. Au dessus de la température ambiante T=300 K, la variation de l'énergie interne est linéaire et croissante avec la température, et elle presque ne varie pas avec la pression, à une température fixe supérieure à 300 K.
134 - Les propriétés électroniques: pour déterminer ces propriétés, nous avons calculé les structures de bande, les densités d’états partielles et totales. L’application de l’approximation (GGA+SO) montre que nos trois composés sont des métaux ferromagnétiques. les structures de bandes dans les deux voies de spins (up et down), à l’état d’équilibre, indiquent le caractère métallique, représenté par le chevauchement des bandes au niveau de Fermi. En outre, Elles montrent l’écartement des bandes f de l’atome Ce au dessus de niveau de Fermi (0.7 eV) pour tous les alliages étudiés. Ce qui implique que l’atome Ce est principalement l’origine de comportement métallique et ferromagnétique de ces matériaux. Les densités d’états totales et partielles montrent que le niveau de Fermi est occupé par les états f de l’atome Ce et les états p de l’atome Al dans les
deux spins majoritaires, et minoritaires. Les densités dans la bande de valence au dessous de niveau de Fermi sont dues essentiellement à des hybridations des orbitales d des atomes Ag, Cu, et Au avec Al-s/p pour les alliages Ag2CeAl, Cu2CeAl, et Au2CeAl, respectivement.
- Les propriétés magnétiques: les moments magnétiques totaux de spin ne sont pas des valeurs entières. Alors, les alliages Ag2CeAl, Cu2CeAl, et Au2CeAl ne sont pas des matériaux HM et n'obéissent pas à la règle
Heusler [34] :Mtot = ZT - 24 où Mtot représente le moment magnétique
total (en μB) par unité de formule et ZT représente le nombre total des électrons de valence. De plus, les polarisations de spin des composés sont 57.8%, 29.5%, 27.5 % pour Ag2CeAl, Cu2CeAl, et Au2CeAl,
respectivement. Les températures de Curie calculées en utilisant la théorie de champ moyen MFT sont 73.3, 24.2, et 9.5 K pour Ag2CeAl, Cu2CeAl, et Au2CeAl, respectivement. Ces valeurs signifient que ces
composés ont une transition de phase vers la phase antiferromagnétique à basses températures.
En l’absence de résultats expérimentaux, nous considérons que les résultats obtenus
pour Ag2CeAl, Cu2CeAl, et Au2CeAl sont prédictifs et qu’ils vont contribués dans les
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