Caractérisation microstructurale du métal de base détensionné à l’échelle du bloc de

Une caractérisation approfondie de la microstructure du métal de base à l’échelle du bloc de lattes a été réalisée. L’étude s’est portée sur les blocs et non sur les anciens grains austénitiques car l’échelle du bloc de lattes est considérée comme étant la plus pertinente pour l’étude de la tenue en fluage. Plusieurs zones du métal de base détensionné ont été étudiées à travers des cartographies EBSD (Electron Backscattered Diffraction ou diffraction des électrons rétrodiffusés). Les cartographies ont été réalisées avec un MEB-FEG ZEISS DSM 982 Gemini, sous une tension de 20 kV, une distance de travail de 19mm, un angle d’inclinaison de 70° et un courant de sonde de quelques dixièmes de nA. Trois cartographies ont été réalisées dans le métal de base et leur caractéristiques sont données dans le Tableau 2-7. La cartographie MB2 du métal de base est de dimension inférieure aux autres mais avec un pas d’analyse plus fin.

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L’acquisition des données d’une cartographie prend typiquement entre 2 et 3 heures.

Zone Nom de la cartographie Pas d’analyse (nm) Dimensions de la cartographie (µm×µm) % de pixels non indexés Métal de base détensionné MB1 150 174×84 14 MB2 70 43×44 4,9 MB3 150 152,7×117,6 10

Tableau 2-7 : caractéristiques des cartographies EBSD réalisées.

La microstructure a été caractérisée en termes de tailles de blocs, de facteurs de forme et de désorientations entre les blocs.

2.2.1.1 Acquisition des cartographies et méthode de dépouillement

Avant de procéder à l’étape des mesures de taille de grains, les cartographies obtenues ont subi une procédure de « nettoyage ».

Elle consiste à supprimer les points considérés comme sans signification physique réelle (artefacts de mesure). Une étape dite de « détection de grains » a donc été faite sur chaque cartographie brute préalablement à tout dépouillement. Le logiciel détecte toute succession continue de pixels formant un contour fermé et dont l’angle de désorientation est supérieur à une valeur seuil imposée. Une étude [Barcelo, 2010] a montré que la relation d’orientation de Greninger-Troiano (GT) était la mieux adaptée pour décrire les désorientations dans les aciers martensitiques à 9%Cr. Cette relation révèle que la plus faible désorientation théorique entre deux blocs de lattes est de 5°. La valeur seuil a donc été choisie à 5°. Le logiciel Channel 5 modélise chaque contour fermé par un cercle équivalent. La taille de grain obtenue correspond au diamètre du cercle équivalent. Cette étape fait apparaître des petits grains isolés, constitués de un ou quelques pixels. Les grains détectés de diamètre inférieur à 0,3µm (soit 2 à 5 pixels selon le pas utilisé pour la cartographie) ont été jugés sans signification et ont été supprimés. Cette valeur de 0,3 µm correspond à la taille moyenne d’un sous-grain, mesurée par microscopie électronique en transmission [Ennis et al., 1997, P.F. Giroux, 2010].

L’annexe 0 présente la cartographie MB3 en IPF avant et après l’étape de nettoyage.

L’étape suivante est une étape de reconstruction de la cartographie. Les cartographies brutes présentent un certain nombre de points non indexés, liés par exemple à un état de surface de l’échantillon imparfait. Il peut également s’agir d’une mauvaise indexation au niveau des joints de grains, zones où plusieurs clichés de diffraction se superposent. Une partie de ces pixels supprimés vient en outre de l’étape précédente. L’étape de reconstruction consiste alors à remplacer les points non indexés, auxquels sera attribuée l’orientation de leurs plus proches voisins indexés. Par ailleurs, on considère qu’un minimum de trois points indexés adjacents et ayant la même orientation (à quelques degrés près), est nécessaire pour représenter un bloc.

L’outil de dépouillement des cartographies EBSD est le logiciel Channel 5 [HKL]. Cet outil fournit trois méthodes de mesure de tailles de « grains » (pour nous, de blocs) à partir de cartographies. Il a donc dans un premier temps été nécessaire de choisir et de valider la méthode de dépouillement.

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Les deux autres méthodes sont celles dites des « intercepts » linéaires horizontaux et verticaux. Une dizaine de lignes horizontales ou verticales (le nombre varie de 12 à 16 selon la cartographie) est tracée sur la cartographie et chaque distance entre deux intersections d’une ligne et d’un contour est mesurée. Ces méthodes mesurent des distances entre les contours détectés, qui ne sont pas nécessairement fermés, contrairement à la première méthode.

Les distributions de tailles de grains ont été mesurées avec ces trois méthodes. Les premiers résultats ont montré que les distributions obtenues par les deux méthodes des « intercepts » sont très proches. Par la suite, l’utilisation d’une seule des deux méthodes des « intercepts » a été jugée suffisante et le choix s’est arbitrairement porté sur la méthode des « intercepts horizontaux ». L’objectif sera ensuite de ne sélectionner qu’une seule méthode, entre celle de la « détection de grains » et celle des « intercepts ».

2.2.1.2 Cartographies réalisées

Les Figure 2-8 à 2.10 présentent les différentes cartographies réalisées dans le métal de base. Pour chaque zone sont données les cartographies en IPF (orientation de la direction Z dans le triangle standard du cristal de structure cubique centrée), en angles d’Euler et en contraste de bandes. Les cartographies en IPF sont prises selon la direction Z, qui correspond à l’axe orthogonal du tube. Les couleurs des cartographies correspondent à celles du triangle standard. La cartographie des grains détectés représentés en couleurs aléatoires est également introduite, de même que la cartographie des joints désorientés de plus de 5°, 10° et 40°, et les figures de pôles en isodensité.

On observe une morphologie en lattes, caractéristique de la microstructure martensitique.

Une portion de la cartographie MB3 semble présenter une morphologie légèrement différente, des blocs plus « arrondis ». Cela est lié à la reconstruction de la cartographie par traitement des points non indexés (ou supprimés), estimés à 10% du nombre total de points.

Certaines cartographies ne présentent pas de texture particulière. Cependant, la figure de pôles de la cartographie MB3 présente un ensemble de maxima typiques de microstructures de trempe issues de quelques grains austénitiques seulement. Ce constat suggère que cette cartographie contient peu d’anciens grains austénitiques.

L’observation de ces cartographies met également en évidence la difficulté de la détection de grains à prendre en compte l’ensemble des grains de la structure. Certains grains d’orientations différentes, observables sur les cartographies en IPF ou en contraste de bande, ne sont pas distingués par la cartographie de détection de grains, les contours de ces grains n’étant pas parfaitement fermés (les zones entourées d’un cercle noir sur les cartographies de la Figure 2-8 illustrent ce constat). Les mesures de tailles de grains obtenues par cette méthode sont donc légèrement surestimées.

Par ailleurs, les cartographies d’orientation des joints révèlent l’existence de joints au sein de certains grains détectés. La plupart sont des joints faiblement désorientés (5°). Ces joints ne forment pas des contours fermés et les grains n’apparaissent pas sur la cartographie de détections de grains (les zones entourées d’un cercle noir sur les cartographies de la Figure 2-10 illustrent ce constat).

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Les cartographies des désorientations aux joints révèlent une prépondérance des joints désorientés de plus de 40°. Ce constat est en accord avec les distributions des angles de désorientation prédits par la relation GT (existence de pics de désorientations entre 47 et 60°). Par ailleurs, le critère de désorientation imposé à 5° explique l’absence de joints de faibles désorientations, également très nombreux dans la structure.

Certains anciens grains austénitiques sont repérables sur les cartographies du métal de base. D’après les cartographies MB1 et MB3 (Figure 2-8 et Figure 2-10) les tailles moyennes de ces quelques anciens grains sont estimées visuellement à environ 40 µm, ce qui correspond aux valeurs usuelles obtenues pour des aciers martensitiques à 9% de chrome, ayant subi des traitements de normalisation similaires.

La figure de pôles de la cartographie MB2 (Figure 2-9) indique que la zone observée ne comprend que très peu d’anciens grains austénitiques (environ 2 ou 3).

Les cartographies en contraste de bande révèlent davantage d’interfaces que les cartographies de joints désorientés. La mise en parallèle des deux types de cartographies montre qu’une grande quantité d’interfaces correspond à des désorientations inférieures à 5°. Cependant, ces interfaces délimitent des zones dont la taille moyenne est supérieure à la taille des sous-grains déterminée au MET [Ennis et al., 1997, P.F. Giroux, 2010]. Ce paradoxe n’est pas encore résolu à ce jour.

33 a) b) c) d)

20 µm

20 µm

20 µm

20 µm

34

e)

f)

Figure 2-8 : cartographies de MB1 : a) en orientation de la normale à la surface observée, dans le repère du cristal (« IPF »), b) en angles d’Euler (codage rouge-vert-bleu) et c) en contraste de bande. d) Cartographie des grains détectés

en couleurs aléatoires. e) Cartographies des joints désorientés de plus de 5° (en noir), 10° (en rouge) et 40°(en vert). f) Trois projections stéréographiques en isodensité.

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a)

b) c)

d) e)

f)

Figure 2-9 : cartographies de MB2 : a) en orientation de la normale à la surface observée, dans le repère du cristal (« IPF »), b) en angles d’Euler (codage rouge-vert-bleu) et c) en contraste de bande. d) Cartographie des grains détectés

en couleurs aléatoires. e) Cartographies des joints désorientés de plus de 5° (en noir), 10° (en rouge) et 40°(en vert). f)

Trois projections stéréographiques en isodensité.

5 µm

5 µm

5 µm

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a)

b) c)

d) e)

f)

Figure 2-10 : cartographies de MB3 : a) en orientation de la normale à la surface observée, dans le repère du cristal (« IPF »), b) en angles d’Euler (codage rouge-vert-bleu) et c) en contraste de bande. d) Cartographie des grains détectés

en couleurs aléatoires. e) Cartographies des joints désorientés de plus de 5° (en noir), 10° (en rouge) et 40°(en vert). f) Trois projections stéréographiques en isodensité.

20 µm

20 µm

20 µm

20 µm

20 µm

37 2.2.1.3 Taille de blocs

2.2.1.3.1 Choix de la méthode de détermination des « tailles de grains »

Avant d’étudier les distributions de tailles de blocs, il est important d’estimer la représentativité des distributions en termes de grains austénitiques considérés. Les tailles de grains austénitiques sont comprises entre 10 et 80 µm. Au vu des cartographies MB1 à MB3, on peut considérer qu’une dizaine de grains austénitiques a été étudiée ici. Ce n’est pas suffisant pour considérer les résultats comme statistiquement représentatifs, on les considérera donc comme indicatifs, à des fins de comparaison avec les autres zones du joint soudé. .

Les distributions de tailles de blocs du métal de base détensionné, obtenues à partir des deux méthodes (méthode de détection de grains et méthode dite des « intercepts » horizontaux) sur les trois cartographies, ont tout d’abord été comparées graphiquement (Figure 2-11 et 2-12). Les courbes correspondent aux distributions des effectifs cumulés. La distribution MB-total correspond à l’ensemble des données concaténées.

Diamètre (µm) 0 10 20 30 40 50 60 P rob ab il ité cu mul ée 0,0 0,2 0,4 0,6 0,8 1,0 MB1 MB2 MB3 MB-total

Figure 2-11 : distributions des tailles de blocs mesurées sur les trois cartographies du métal de base par la méthode de « détection de grains », comparées avec la distribution de l’ensemble de ces données.

38 Diamètre (µm) 0 5 10 15 20 25 30 P rob ab il it é cum ulée 0,0 0,2 0,4 0,6 0,8 1,0 MB1 MB2 MB3 MB-total

Figure 2-12 : distributions des tailles de blocs mesurées sur les trois cartographies du métal de base par la méthode des « intercepts » horizontaux, comparées avec la distribution de l’ensemble de ces données.

Pour les deux méthodes, les trois distributions MB1, MB3 et MB-total sont assez proches. En particulier, pour la méthode des « intercepts », les deux courbes de distributions MB1 et MB-total sont pratiquement superposées.

Les distributions obtenues avec les deux méthodes ne présentent pas de différences significatives, pour une cartographie donnée. Pour les deux méthodes, environ 85% des grains mesurés ont un diamètre inférieur à 5 µm. On note que la méthode de détection de grains mesure des tailles maximales de grains supérieures à celles fournies par l’autre méthode : un maximum d’environ 35 µm mesuré par la méthode de détections de grains contre 22,5 µm environ estimé par la méthode des « intercepts ». Plusieurs hypothèses peuvent justifier ce constat. D’une part, la détection de grains passe outre plusieurs joints puisqu’elle ne prend en compte que les contours fermés. D’autre part, les mesures obtenues par la méthode des intercepts sont dépendantes de l’orientation des lignes, ici tracées horizontalement. La plupart des grains sont orientés aléatoirement et les longueurs maximales ne sont pas systématiquement prises en compte. Quelle que soit l’orientation de la ligne, la probabilité de couper un bloc dans le sens de la longueur est faible. Cela introduit un biais systématique dans les mesures. Dans le cadre de l’étude, l’objectif est d’obtenir des distributions moyennes représentatives. L’étude microstructurale d’un matériau dans le cadre d’une campagne d’essais de résilience ou de ténacité, nécessiterait des mesures plus précises des blocs de grandes tailles et l’utilisation de la méthode de « détection de grains » serait alors plus appropriée.

Pour les deux méthodes, la distribution MB2 est décalée vers les plus petites valeurs par rapport aux autres distributions. Ce constat résulte de deux caractéristiques de la cartographie. D’une part, les dimensions de MB2 sont inférieures à celles des autres cartographies. La cartographie étant plus petite, peu de blocs de grande taille sont observables. D’autre part, le pas de MB2 est plus fin que celui des autres cartographies. Ainsi, plus de détails et donc de petits contours de grains sont observables. Cette remarque reflète en outre que le pas introduit un biais statistique dans les

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mesures de tailles de blocs. En effet, le nombre de pixels nécessaires pour former un bloc varie en fonction du pas utilisé. Ainsi, la cartographie MB2, réalisée avec un pas plus fin, fait apparaitre des blocs de plus petites tailles que les cartographies MB1 et MB3.

Par ailleurs, les joints d’une cartographie réalisée avec un faible pas sont représentés par un nombre de pixels plus important par rapport à une cartographie présentant un pas plus élevé. Plus le nombre de pixels est élevé, plus les possibilités d’obtenir deux pixels adjacents orientés différemment sont grandes. Dans le cas de la détection de grains, la probabilité d’obtenir un contour fermé est donc plus grande.

Les distributions MB-total obtenues avec les deux méthodes sont comparées sur le graphique de la Figure 2-13. Ces distributions sont très proches mais diffèrent par leur borne supérieure. La méthode de détection de grains mesure des tailles maximales nettement supérieures à l’autre méthode (50 µm contre 30 µm). Diamètre (µm) 0 10 20 30 40 50 60 P ro bab ili té cum ul ée 0,0 0,2 0,4 0,6 0,8 1,0 Détection de grains Intercepts horizontaux

Figure 2-13 : distributions des tailles de blocs de la série MB-total, mesurées à partir de la méthode des « intercepts » horizontaux et par la méthode de détection de grains.

Ces deux différences entre les distributions des données concaténées du métal de base ne sont néanmoins pas considérées comme significatives.

Les statistiques descriptives des distributions obtenues avec les deux méthodes sont rassemblées dans le Tableau 2-8 et le Tableau 2-9.

40 Cartographies Nombre de grains mesurés Moyenne (µm) Ecart-type (µm) Coefficient d’asymétrie Bornes de définition (µm) MB1 1250 2,57 3,6 4,75 0,34/48,49 MB2 245 2,23 3,5 3,68 0,34/23,27 MB3 1126 2,99 4,3 4,43 0,34/55,45 MB-total 2621 2,72 3,9 4,56 0,34/55,45

Tableau 2-8 : statistiques descriptives de chaque série de données expérimentales de tailles de blocs dans le métal de base, obtenues par la méthode de détections de grains.

Cartographies Nombre de grains mesurés Moyenne (µm) Ecart-type (µm) Coefficient d’asymétrie Bornes de définition (µm) MB1 795 2,51 2,5 2,66 0,3/17,85 MB2 348 1,57 1,3 1,80 0,35/7,21 MB3 821 2,87 3,1 2,93 0,3/25,05 MB-total 1964 2,50 2,7 3,04 0,3/25,05

Tableau 2-9 : statistiques descriptives de chaque série de données expérimentales de tailles de blocs dans le métal de base, obtenues par la méthode des « intercepts » horizontaux.

Les moyennes des distributions obtenues avec les 2 méthodes sont relativement proches. En particulier les moyennes sur les distributions MB-total sont voisines.

Les valeurs maximales mesurées par la méthode de détection de grains sont plus élevées par rapport à celles mesurées avec l’autre méthode, ce qui explique les valeurs d’écarts-types globalement supérieures.

Chaque distribution a été représentée par une loi log-normale. La densité de probabilité de la loi log-normale utilisée par Matlab est notée de la manière suivante :

μ et σ sont respectivement la moyenne et l’écart-type de la distribution log-normale ajustée à partir d’une distribution expérimentale, soit si on note μ’ et σ’ la moyenne et l’écart-type de la distribution expérimentale :

La distribution de tailles de blocs mesurés par la méthode des intercepts horizontaux est comparée graphiquement à la loi log-normale associée sur la Figure 2-14.

41 Diamètre (µm) 0 5 10 15 20 25 30 P ro b ab ili té cu m u lée 0,0 0,2 0,4 0,6 0,8 1,0 Distribution expérimentale-métal de base détensionné

Distribution log-nomale ajustée sur la distribution du métal de base

Figure 2-14 : distributions de tailles de blocs mesurées par la méthode des intercepts horizontaux comparée à la distribution log-normale ajustée.

Les deux distributions sont pratiquement superposées. La distribution des tailles de blocs dans le métal de base détensionné, mesurées par la méthode des intercepts horizontaux, semble donc bien suivre une loi de type log-normale.

La fonction de distribution de tailles de grains expérimentales la plus utilisée est la loi log-normale (Dronhofer et al, 2003, Humphreys et al., 1997), mais il n’était pas certain que ce type de loi puisse s’appliquer à des blocs de lattes martensitiques, dont le mécanisme de formation n’est pas lié à une transformation de phase diffusionnelle.

Une étude statistique de traitement de ces données de tailles de blocs a été entreprise. Les outils statistiques et la méthode de dépouillement utilisés sont présentés en annexe. Des tests d’adéquation ont été appliqués entre chaque distribution expérimentale et la distribution log- normale associée, pour les deux méthodes. Les deux tests utilisés sont le test de Kolmogorov- Smirnov (test de « KS ») et le test du χ².

Ces deux tests sont basés sur le même principe, à savoir la mesure de la distance entre un échantillon de données et la loi statistique, ici la loi log-normale, ou la distance entre deux séries de données.

Pour chaque test seront données les valeurs suivantes :

 K, pour le test de KS : cette valeur correspond à la distance mesurée entre la valeur expérimentale et la distribution log-normale.

 Q, pour le test du Χ² : il s’agit de la distance du Chi2.

 P : il s’agit de la valeur p. Elle correspond à la probabilité que la distance mesurée (Q ou K) provienne uniquement du hasard de l’échantillonnage. En d’autres termes, elle représente

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la probabilité de rejeter à tort l’adéquation. Elle est calculée à partir des données expérimentales. Cette valeur est comparée à la valeur de risque imposée (5%). Si la valeur p est supérieure à 5%, l’adéquation n’est pas rejetée.

Ces deux tests ont été systématiquement utilisés afin d’obtenir des données complémentaires. L’utilisation de tels tests statistiques suppose une indépendance totale des variables aléatoires réalisées dans les distributions étudiées. Cette hypothèse n’est pas vérifiée dans le cas des tailles de blocs d’une même cartographie. En effet, la croissance de chaque grain est liée à celle de ses proches voisins. Les valeurs de tailles de blocs sont caractérisées par une corrélation spatiale. Cette corrélation, déjà difficile à quantifier en 3D, est encore plus difficile à évaluer sur les coupes métallographiques cartographiées par EBSD. On ne s’attachera donc pas à la quantification de telles corrélations.

Pour cette raison, l’étude s’est également basée sur des représentations graphiques et des statistiques descriptives pour valider les conclusions.

Les résultats des tests sont présentés dans le Tableau 2-10 et le Tableau 2-11.

MB1 MB2 MB3 MB-total Test de KS Rejet P1 = 5,3876.10-07 K1 = 0,0776 Rejet P2 = 0,0168 K2 = 0,0982 Rejet P3 = 3,4026. 10-04 K3 = 0,0619 Rejet PT = 3,0911. 10-10 KT = 0,0655 Test du χ² Rejet P1 = 5,1763. 10-05 Q1 = 19,7377 Rejet P2 = 0,0026 Q2 = 14,2557 Rejet P3 = 1,9399. 10-04 Q3 = 13,8884 Rejet PT = 3,2844.10-09 QT = 39,0682

Tableau 2-10 : résultats des tests d’adéquation entre chaque série de données expérimentales du métal de base obtenues par la méthode de « détections de grains », et la loi log-normale ajustée.

MB1 MB2 MB3 MB-total

Test de KS Non rejet

P1 = 0,0333 K1 = 0,0506 Rejet P2 = 0,0186 K2 = 0,0816 Non rejet P3 = 0,0391 K3 = 0,0488 Rejet PT =6,1988.10-04 KT = 0,0453

Test du χ² Non rejet

P1 = 0,2181 Q1 = 7,0348 Non rejet P2 = 0,1511 Q2 = 8,0954 Non rejet P3 = 0,8426 Q3 = 1,4090 Non rejet PT = 0,2656 QT = 6,4415

Tableau 2-11 : résultats des tests d’adéquation du KS et du Χ² entre chacune série de données expérimentales du métal de base, obtenues par la méthode des « intercepts » horizontaux, et la loi log-normale ajustée.

Les résultats des deux tests montrent qu’aucune série de données expérimentales obtenues par la méthode de détections de grains ne peut être représentée par une loi log-normale avec les critères fixés.

Les résultats du test de KS réalisés sur la méthode des « intercepts » horizontaux valident cependant l’adéquation entre les séries de données expérimentales MB1 et la distribution des données ajustées par une loi log-normale. Par ailleurs, les valeurs de p obtenues pour MB1 et MB3 sont relativement élevées et peu éloignées du seuil critique (5%).

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Malgré ce dernier point, le test de KS semble inadapté à l’étude des distributions de tailles de blocs. Le rejet systématique du test est lié d’une part à la dépendance des variables étudiées (les tailles de bloc), et d’autre part à un effet de seuil. En effet, la loi log normale débute à l’origine alors que les