C.1 Microscopie électronique en transmission (MET)

Après irradiation, la microstructure est caractérisée par microscopie électronique en transmission (MET) afin de déterminer la population de défauts induits par l’irradiation. Cette technique permet de caractériser des défauts de taille nanométrique au sein d’un matériau. La MET utilise des électrons accélérés avec des tensions de plusieurs centaines de kV, typiquement 200 kV ou 300 kV, ce qui donne à cet instrument un très bon pouvoir séparateur (de l’ordre de l’Angström). La résolution en MET est cependant limitée par les aberrations induites par ses lentilles notamment, diminuant la résolution à l’ordre du nanomètre généralement, lorsque ces aberrations ne sont pas corrigées. La MET permet d’observer les défauts cristallins au sein d’échantillons suffisamment minces pour permettre le passage des électrons, de l’ordre de 100 nm d’épaisseur. Typiquement, ces échantillons sont préparés soit par polissage électrolytique ou mécanique, soit par usinage à l’aide d’ions, focalisés (FIB) ou non (amincisseur ionique) (techniques décrites dans le §II.C.2). L’observation d’un échantillon par MET, permet d'obtenir des informations en diffraction et en image. Les électrons sont diffractés par le réseau cristallin et génèrent un cliché de diffraction qui contient de nombreuses informations comme l’orientation du cristal observé, la présence de plusieurs phases (précipités) et leur distorsion (par exemple par la présence de dislocations). La

Démarche expérimentale

68

microstructure est généralement observée en mode image, en sélectionnant un (imagerie conventionnelle) ou plusieurs faisceaux de diffraction (haute résolution ou faisceau convergent). En effet, la présence de boucles de dislocations perturbe le réseau et provoque une trainée de diffusion sur le cliché de diffraction selon le plan d’habitat de ces boucles (Sencer et al. 2003). Dans le cas des boucles de dislocations induites par irradiation dans un matériau de structure cristallographique CFC, ces boucles sont situées dans des plans de type <111>. Les matériaux CFC possèdent 4 familles de plans <111>, il existe alors 4 familles de boucles de dislocations. Lors des observations d’échantillons irradiés, la technique de la traînée de diffusion (RelRod) a été utilisée pour imager ces boucles (Sencer et al. 2003). Cette technique consiste à faire apparaître la trainée de diffusion des boucles en plaçant le grain en cours d’observation proche de l’axe de zone [110]. Dans cette configuration, deux des quatre plans <111> sont parallèles au faisceau d’électrons. Ces plans, ainsi que les boucles présentes dans ces plans, sont visualisés sur leur tranche. En orientant l’échantillon de telle sorte à exciter le spot 311 du grain observé, il est possible d’exciter également ces trainées de diffusion. Il suffit ensuite de réaliser un champ sombre sur cette trainée de diffusion – c’est-à-dire de dévier le faisceau d’électrons pour placer la trainée au centre et de placer le diaphragme objectif autour de cette tâche afin de « filtrer » ces électrons des autres – pour observer les boucles de dislocations. Dans cette configuration, une seule famille de boucle est observée sur la tranche, sur fond noir, ce qui permet de bien les discerner et de mesurer facilement leur taille et leur nombre (voir Figure II-18).

Figure II-18 Analyse MET d’un échantillon après l’irradiation Fe-He-450. a) Cliché de diffraction proche de l'axe de zone [110] montrant des trainées de diffusion correspondant aux boucles de Frank. b) Champ sombre correspondant aux

faisceaux cerclés de rouge, montrant les boucles de Frank d’une seule famille.

L’observation des cavités s’est faite en sous-focalisant et sur-focalisant le faisceau d’électron. En effet, lorsque la mise au point est faite, elles sont peu visibles puisque le contraste lié à la déformation du réseau cristallin est faible. En sous-focalisant ou sur-focalisant, des franges de Fresnel apparaissent blanches ou noires autour des cavités, respectivement, les rendant beaucoup plus visibles (Villacampa et al. 2018).

La mesure de l’épaisseur des lames MET s’est faite en utilisant la spectroscopie par perte d’énergie des électrons (EELS pour Electron Energy Loss Spectroscopy). Cette analyse a été réalisée sur chaque

Méthodes de caractérisation post-irradiation

69

lame caractérisée. Le spectre donné par une analyse EELS renseigne sur la quantité d’électrons traversant l’échantillon en perdant de l’énergie ou non. L’épaisseur e d’un échantillon est donnée par l’équation II-3.

𝑒 = 𝜆 ln (𝐼𝑡 𝐼0

) _II-3

It est l’intensité totale reçu lors de l’acquisition du spectre et I0 l’intensité correspondante aux

électrons n’ayant pas perdus d’énergie en traversant l’échantillon. Le libre parcours moyen λ représente la distance parcourue en moyenne par un électron avant une interaction inélastique avec la matière. Ce libre parcours moyen dépend principalement de la composition chimique et des paramètres du microscope lors de l’acquisition du spectre. La valeur du libre parcours moyen est généralement fixée pour un matériau donné afin de mesurer l’épaisseur e de l’échantillon analysé. Cependant dans notre cas, la mesure d’épaisseur ne s’est pas faite en se basant sur ce libre parcours moyen, mais en évaluant la différence d’épaisseur traversée par les électrons au niveau d’une cavité ou de la matrice. On suppose ici qu’une cavité est sphérique. La différence d’épaisseur traversée par un électron au centre d’une cavité par rapport à l’épaisseur de la matrice qui l’entoure est égale au diamètre d de cette cavité. On obtient alors les équations II-4, II-5 et II-6. La densité des objets observés lors des analyses par MET est calculée d’après l’épaisseur etot, et l’erreur sur cette densité

est évaluée par l’erreur faite sur cette mesure d’épaisseur. 1 𝜆= 1 𝑒𝑐 ∗ ln (𝐼𝑡,𝑐 𝐼0,𝑐 ) 𝑒𝑡 1 𝜆= 1 𝑒𝑡𝑜𝑡 ∗ ln (𝐼𝑡,𝑡𝑜𝑡 𝐼0,𝑡𝑜𝑡 ) _II-4 𝑒𝑐 = 𝑒𝑡𝑜𝑡− 𝑑 II-5 𝑒𝑡𝑜𝑡= 𝑑 1 − ( ln (𝐼_𝐼𝑡,𝑐 0,𝑐) ln (_𝐼𝐼𝑡,𝑡𝑜𝑡 0,𝑡𝑜𝑡) ) II-6

Les observations de défauts d’irradiation ont été réalisées principalement au DMN/SEMI sur le MET FEI Tecnaï G2 fonctionnant à 300kV avec une pointe LaB6. Les MET Jeol 2010 HC, Philips CM20 FEG, fonctionnant à 200 kV, et HC-3300C (300kV) du CEMES-CNRS ont également été utilisés.