Analyse des d´eformations dans une couche implant´ee en ions

2.5.1.1 D´etermination de la d´eformation normale `a la surface implant´ee (εzz) :

en mode θ/2θ

Sur un monocristal ou un grain : Une d´eformation ∆hkl normale `a la surface implant´ee

d’un monocristal ou d’un grain modifie la distance interr´eticulaire de la s´erie de plans {h k l} parall`eles `a la surface implant´ee. La relation entre ∆hkl et les distances interr´eticulaires de ces

plans avec et sans d´eformation (respectivement dd,hkl et d0,hkl) est :

∆hkl= ln  dd,hkl d0,hkl  ≈ dd,hkl_d− d0,hkl 0,hkl (2.28) Cette d´eformation ´etant dirig´ee selon la normale `a surface implant´ee (cf. annexe A) :

ε_{zz hkl}= ∆hkl (2.29)

La raie de diffraction {4 0 0} obtenue sur le polycristal d’UO2 implant´e P oly60 0 est repr´e-

sent´ee dans la figure 2.34. Un d´edoublement de cette raie est observ´ee traduisant la variation de la distance interr´eticulaire de ces plans entre la couche implant´ee et le substrat. Cette technique semble donc efficace pour mesurer la composante ε_{zz hkl} sur des ´echantillons implant´es pour diff´erents grains {h k l}.

Figure _{2.34 –Raie de diffraction {4 0 0} de l’UO}2 obtenue par DRX en mode θ/2θ sur le polycristal d’UO2

implant´e P oly60 0. Le fit des deux doublets (Kα,1,Kα,2) par deux fonctions Pseudo-Voigt obtenus par Win-

PLOTR2009 [85] est ´egalement affich´es. Une troisi`eme fonction est ajout´ee pour tenir compte du gradient de d´eformation.

Pour une s´erie de plans {h k l}, la m´ethode consiste `a mesurer la position angulaire du pic Kα,1 de la couche implant´ee (2θd,hkl) et celle du pic issu d’une r´ef´erence (2θ0,hkl). Ces positions

sont obtenues en ajustant chaque doublet avec WinPLOTR2009 [85], de la mˆeme mani`ere que pour le polycristal vierge (cf. figure 2.20). A partir de ces positions 2θd,hkl et 2θ0,hkl, les distances

interr´eticulaires sont d´eduites `a partir de la loi de Bragg : d0,hkl = n λKα,1 2 sin(θ0,hkl) et dd,hkl = n λKα,1 2 sin(θd,hkl) (2.30) Pour certaines raies montrant un ´ecart angulaire important entre le doublet (Kα,1,Kα,2) issu

du substrat et celui issu de la couche endommag´ee, une intensit´e non nulle est observ´ee. Elle provient certainement d’une gradient de d´eformation. Afin de permettre l’ajustement des deux doublets, ce gradient a ´egalement ´et´e ajust´e dans ces cas, mais n’a pas ´et´e interpr´et´e (en bleu sur la figure 2.34).

Remarque pour les grains d’un polycristal : Le faisceau ´etant macroscopique, la valeur de la composante εzz hkl est moyenn´ee pour tous les grains de mˆeme orientation {h k l} diffractant

dans les mˆemes conditions. De plus, seules les orientations tabul´ees dans le tableau 2.5 sont disponibles.

2.5.1.2 D´etermination des contraintes par la m´ethode des sin2ψ

La m´ethode des sin2_{(ψ) est classiquement utilis´ee en diffraction des rayons X pour mesurer}

2.5.1.2.a Acquisition de diagrammes de diffraction θ/2θ pour diff´erentes valeurs de ψ

Des diagrammes θ/2θ (cf. section 2.4.1.2) peuvent ˆetre acquis pour diff´erentes valeurs de ψ. Pour cela, le diffractom`etre doit disposer d’un moteur de rotation de l’´echantillon selon ψ (cf. section 2.4.1.1).

Avec ces mesures, l’´evolution de la position angulaire d’un pic de diffraction {h k l} peut ˆetre suivie selon θ, mais ´egalement selon ψ et φ. La distance interr´eticulaire dφ,ψ,hkl peut donc ˆetre

d´etermin´ee pour des plans ayant un vecteur de diffusion ~K (´equation 2.2) suivant la direction donn´ee par le vecteur ~zinst illustr´e dans la figure 2.35.

Figure _{2.35 – Illustration des rep`eres laboratoire (~xinst,~yinst,~zinst) et ´echantillon (~x,~y,~z).} Si cette distance est d´etermin´ee sur des ´echantillons avec d´eformation (dφ,ψ,hkl) ou sans

d´eformation (d0,φ,ψ,hkl), la d´eformation dans la direction ~zinst peut ˆetre d´efinie comme suit :

εL₃(φ, ψ, hkl) = ln dφ,ψ,hkl d0,φ,ψ,hkl  ≈ dφ,ψ,hkl− d0,φ,ψ,hkl d0,φ,ψ,hkl (2.31) La m´ethode des sin2_{ψ s’appuie sur cette composante de d´eformation.}

2.5.1.2.b Pr´esentation de la m´ethode des sin2ψ

Lors d’un essai m´ecanique, un ´echantillon polycristallin est soumis `a un chargement macro- scopique σ [92–95]. Les d´eformations εL

3(φ, ψ, hkl) sont mesur´ees dans les cristaux par diffraction

X pour un ou plusieurs pics de diffraction {h k l}.

Homog´en´eisation : Cette m´ethode s’appuie sur des mod`eles d’homog´en´eisation pour expri- mer l’effet des contraintes macroscopiques subies par l’´echantillon sur les d´eformations microsco- piques `a l’´echelle des cristaux. Les mod`eles classiquement utilis´es sont ceux de Voigt, de Reuss et de Kr¨oner.

Le travail de cette th`ese s’appuie sur le mod`ele de Kr¨oner [27]. Pour en exposer les formules, il est utile de d´efinir, pour les cristaux d’UO2, le coefficient de compressibilit´e K et deux modules

de cisaillement Ga _{et G}b _{`a partir des coefficients C}

ij de la matrice d’´elasticit´e (cf. ´equation 1.3)

ou Sij de la matrice de souplesse : 3 K = C11+ 2 C12= 1 S11+ 2 S12 , (2.32a) 2 Ga= C11− C12= 1 S11− S12 , (2.32b) Gb = C44= 1 S44 (2.32c) Si les grains sont uniform´ement orient´es, ce qui est le cas pour les ´echantillons ´etudi´es dans cette th`ese (cf. section 2.4.2.2), le polycristal est un mat´eriau isotrope, caract´eris´e par des mo- dules de compressibilit´e KK et GK suivants :

KK = K, (2.33a) G⋆ = G K_{(9 K + 8 G}K₎ 6 (K + 2 GK₎ , (2.33b) GK = 5 G a_Gb_{+ (2 G}a_{+ 3 G}b_{) G}⋆ 3 Ga_{+ 2 G}b_{+ 5 G}⋆ (2.33c)

Cette th´eorie fait apparaˆıtre un second module de cisaillement G⋆. Chaque module de ci- saillement d´epend de l’autre. Pour en obtenir la valeur num´erique, il faut soit r´esoudre une ´equation du troisi`eme degr´e, soit utiliser une m´ethode it´erative.

D´eformations cristallines : La th´eorie de Kr¨oner permet d’exprimer les d´eformations lo- cales ε dans chaque cristal en fonction des contraintes σ appliqu´ees au mat´eriau `a l’´echelle macroscopique [92, 94] :

ε = S : B : σ (2.34) La matrice S : B dans cette expression, bien que reliant des d´eformations `a des contraintes, n’est pas une matrice de souplesse. Il s’agit de la combinaison de la matrice de souplesse S du cristal, `a une matrice de localisation B, qui permet de transf´erer les contraintes de l’´echelle macroscopique dans le grain. Cependant, pour un mat´eriau cubique, elle prend la forme d’une matrice de souplesse cubique :

S : B =               SB 11 S12B S12B 0 0 0 S₁₂B S₁₁B S₁₂B 0 0 0 SB 12 S12B S11B 0 0 0 0 0 0 S₄₄B 0 0 0 0 0 0 SB 44 0 0 0 0 0 0 S₄₄B               (2.35)

Pseudo-matrice de souplesse : Le mod`ele de Kr¨oner permet d’en calculer les modules de cisaillement : GB a= GK G a_{+ G}⋆ GK_{+ G}⋆, G B b _{= G}K Gb+ G⋆ GK_{+ G}⋆, (2.36)

avec les modules d´efinis pr´ec´edemment (2.32) et (2.33), et d’en d´eduire les coefficients SB ij : 3 S₁₁B = 1 GB a + 1 3 K, (2.37) 3 S₁₂B = 1 3 K − 1 2 GB a, (2.38) S₄₄B = 1 GB b. (2.39)

Orientation cristalline : La relation (2.34), qui relie d´eformations microscopiques aux contraintes macroscopiques, a ´et´e formul´ee ici dans le cadre du mod`ele de Kr¨oner. Elle de- meure cependant une hypoth`ese fondamentale de la m´ethode des sin2_{(ψ). Elle suppose que dans}

chaque grain les d´eformations sont homog`enes et ne d´ependent que de l’orientation du grain. Diffraction : Dans le rep`ere de laboratoire, l’axe ~zinst est orient´e pour co¨ıncider avec les

directions des plans diffractant. Pour chaque raie de Bragg {h k l}, le d´etecteur enregistre les contributions de tous les grains dont la direction [h k l] correspond avec l’axe ~zinst (cf.

section 2.5.1.2.a). Si le mat´eriau est non textur´e, c’est-`a-dire dont les cristaux sont uniform´ement orient´es, cette prise de moyenne simplifie l’expression de la d´eformation :

εL₃ = s1(hkl) (σL1 + σ2L+ σ3L) +

s2(hkl)

2 σ

L

3 (2.40)

o`u les constantes radiocristallographiques s1 et s2 d´ependent de la direction hkl `a travers le

facteur d’orientation :

r = k

2_l2_{+ h}2_l2_{+ h}2_k2

(h2_{+ k}2_{+ l}2₎2 , (2.41)

et des coefficients de la matrice de pseudo souplesse S : B :

s1(hkl) = S12B + r s0, (2.42)

s2(hkl) = 2 (S11B − S12B − 3 r s0), (2.43)

s0 = S11B − S12B −

S₄₄B

2 (2.44)

Orientation de l’´echantillon : L’orientation de l’´echantillon par rapport au rep`ere du laboratoire est caract´eris´ee par deux angles, habituellement not´es ϕ et ψ, repr´esent´es sur la figure 2.35. La m´ethode des sin2<sub>(ψ) consiste `a faire tourner l’´echantillon en modifiant ces angles</sub>

La d´eformation εL

3 mesur´ee par diffraction X (2.40) d´epend des contraintes macroscopiques

exprim´ees dans le rep`ere de l’´echantillon (exposant e) par la formule suivante : εL₃ =s1(σe1+ σ2e+ σ3e)

+s2 2 (cos

2_{(ϕ) sin}2_{(ψ) σ}e

1+ sin2(ϕ) sin2(ψ) σe2+ cos2(ψ) σ3e)

+s2

2 (sin(2 ψ) sin(ϕ) σ

e

4+ sin(2 ψ) cos(ϕ) σ5e+ sin(2 ϕ) sin2(ψ) σe6). (2.45)

2.5.1.2.c Application `a des ´echantillons implant´es

Des diagrammes θ/2θ acquis pour diff´erentes valeurs de ψ autour de la position angulaire de la raie de Bragg {4 2 2} sur le polycristal P oly60 3 sont disponibles dans la figure 2.36. Sur

Figure _{2.36 – Diagrammes θ/2θ autour de la position angulaire de la raie de Bragg {4 2 2} du polycristal}

P oly60 3 pour diff´erentes valeurs de ψ.

chaque diagramme, le pic issu de la couche implant´ee et celui issu du substrat apparaissent. Ils tendent `a se superposer lorsque ψ s’´eloigne de 0◦. La distance interr´eticulaire peut donc ˆetre mesur´ee pour la raie de Bragg {4 2 2} dans cette couche implant´ee et le substrat, ce qui permet de d´eterminer la d´eformation εL₃ entre les deux.

Cette m´ethode semble donc applicable `a des polycristaux implant´es. L’application d’un mo- d`ele de couche mince d´eform´ee sur un substrat [16, 96, 97] permettra d’exploiter ces donn´ees dans le chapitre 4.