Analyse des corr´elations `a courte port´ee

u . a . ) Q (A -1 )

Fig. 9.2 – (gauche) Diff´erence entre les deux diagrammes `a 10 K et 50 mK : le

signal n’est pas d’origine magn´etique, mais li´e `a l’h´elium superfluide.(droite) Section

efficace de diffusion de l’

4

He obtenue `a 1.94 K (B. Mozer et al.[Mozer et al., 1974]).

La figure 9.1 nous montre la superposition de deux spectres, mesur´es au-dessus

(T=10 K) et au-dessous (T=50 mK) de l’anomalie, pour une longueur d’onde λ =

2.41 ˚A qui nous a permis de couvrir une large gamme du vecteur de diffusion.

La diff´erence entre des diffractogrammes `a des temp´eratures inf´erieures `a

l’ano-malie (2 K) et des temp´eratures sup´erieures dans le r´egime paramagn´etique. ne

r´ev`elent pas de pics de Bragg d´emontrant l’absence d’ordre `a longue port´ee mais

r´e-v`elent un signal tr`es large en vecteur de diffusion (cf. Fig. 9.2 (gauche)). Notons par

ailleurs que les quelques pics qui apparaissent lors de la soustraction des diagrammes

ne sont qu’un effet de l’expansion thermique du compos´e et ne sont pas li´es `a

l’ap-parition d’un ordre magn´etique. Des mesures effectu´ees `a diff´erentes temp´eratures

montrent que ce signal apparaˆıt entre 1.9 et 2.3 K, ce qui pourrait ˆetre coh´erent avec

les mesures macroscopiques nous indiquant T

anomalie

≃ 2 K. Cependant, ce signal

est tr`es similaire au signal de diffusion de l’h´elium

4

He superfluide, pr´esent´e dans

l’insert de la figure 9.2 (droite), qui transite dans l’´etat superfluide `a T = 2.17 K.

Le signal diffus observ´e n’est en fait pas d’origine magn´etique, ce qui a ´et´e confirm´e

lors des mesures de diffusion avec des neutrons polaris´es et analyse de polariation

(cf. section 9.2).

9.2 Analyse des corr´elations `a courte port´ee

Nous avons effectu´e des mesures sur le diffractom`etre D7 de l’ILL en

collabo-ration avec Pascale Deen. Ce diffractom`etre est particuli`erement bien adapt´e aux

syst`emes magn´etiques d´esordonn´es et donc `a la d´etection de corr´elations `a courte

port´ee associ´ees. En effet, les signaux correspondants sont souvent larges dans

l’es-pace r´eciproque et, si en outre leur intensit´e est faible, comme c’est le cas du compos´e

La

3

Cu

2

VO

9

(1 spin 1/2 pour 9 atomes de cuivre), ils peuvent ˆetre difficiles `a

dis-tinguer des autres signaux contribuant `a l’intensit´e totale. En utilisant l’analyse en

polarisation XYZ d´ecrite en section 4.2.4, il nous est possible sur ce diffractom`etre

de s´eparer le signal magn´etique des autres signaux (nucl´eaire coh´erent, incoh´erent

0.0 0.5 1.0 1.5 2.0 2.5 0 10 20 30 40 50 20 K < T < 100 K T = 2.4 K T = 0.7 K I n t e n si t é ( 2 B / a g r é g a t s ) Q (A -1 ) 0.0 0.5 1.0 1.5 2.0 2.5 0 5 10 15 20 25 30 35 40 T=2.4 K (exp.) T=2.4 K (calc.) I n t e n si t é ( 2 B / a g r é g a t s ) Q (A -1 )

Fig. 9.3 –(gauche) Mesures de diffusion neutronique effectu´ees sur l’instrument D7

`a diff´erentes temp´eratures. Une nette ´evolution du signal est observ´ee entre 2.4 K

et 700 mK. L’erreur correspondant `a chaque point de mesure est indiqu´ee par les

traits verticaux. (droite) Comparaison du signal magn´etique mesur´e `a T=2.4 K et

de la fonction de diffusion magn´etiqueS

T ot

(Q) calcul´ee.

isotopique et incoh´erent de spin).

La longueur d’onde utilis´ee, λ = 3.1 ˚A, nous donne un bon compromis entre

l’intensit´e du faisceau de neutrons incident et la gamme du vecteur de diffusion

ac-cessible (de 0.14 `a 3.0 ˚A

−1

). Le rapport de flipping ´etant d’environ 25, nous obtenons

une bonne polarisation du faisceau (environ 96%). Des mesures ont ´et´e effectu´ees `a

diff´erentes temp´eratures, s’´etalant de 0.7 `a 100 K. La Fig. 9.3(gauche)montre la

pr´e-sence d’un signal magn´etique assez faible au-dessus de T

anomalie

= 2 K. Les mesures

effectu´ees `a 2.4 et 100 K sont assez similaires, indiquant une tr`es faible d´ependance

en temp´erature du signal magn´etique en fonction de la temp´erature au-dessus de

2 K. La mesure effectu´ee `a 700 mK indique quant `a elle une forte ´evolution des

corr´elations magn´etiques en dessous de T

anomalie

. Les r´esultats obtenus confirment

tout d’abord l’absence d’ordre `a longue port´ee dans le syst`eme, puisqu’il n’y a pas de

pics de Bragg magn´etiques dans la gamme de vecteurs de diffusion sond´ee, mais un

signal diffus caract´eristique de corr´elations magn´etiques `a courte port´ee. Notons que

le signal observ´e sur D20 lors de la soustraction des spectres (cf. Fig. 9.2) est tr`es

diff´erent de ceux obtenus sur D7, indiquant qu’il n’est effectivement pas d’originie

magn´etique.

D’apr`es l’analyse effectu´ee dans la section 8, nous nous attendons `a ce que le

signal mesur´e au-dessus de 2 K soit caract´eristique d’agr´egats `a 8 et 9 spins d´ecorr´el´es

les uns des autres. Nous avons donc calcul´e `a partir du mod`ele d´ecrivant le mieux

la susceptibilit´e calcul´e pr´ec´edemment la fonction de diffusion magn´etique li´ee `a

chaque type d’agr´egat S

N

(Q)

1

en moyennant sur toutes les directions de l’espace

1

Nous utilisons ici la description `a 3 couplages (minimum 1) qui d´ecrit assez bien la susceptibilit´e,

mais nous soulignons la tr`es faible d´ependance du r´esultat en fonction des valeurs de couplage dans

l’agr´egat.

(cf. ´equation (4.28) de la section 4.2.5) :

S

N

(Q) = ²

3^(gµ

^B

^f(Q))

2 N

X

i,j=1

hS^ˆ

i

·S^ˆ

j

i^{sin (}_QR^QR

^ij

⁾

ij

, (9.1)

avec N = 8 ou 9 le nombre de spins de l’agr´egat, R

ij

la distance entre les spins i

et j, Q le vecteur de diffusion, et f(Q) le facteur de forme de l’ion libre ions Cu

2+

.

Ce dernier s’exprime dans l’approximation dipolaire

2

comme [Ballou, 2007; Squires,

1997] :

f(Q) = hj

₀

(Q)i+ ^g

^L

g

S

+g

L

hj

₂

(Q)i (9.2)

o`u les int´egrales radiales hj

K

(Q)i peuvent ˆetre calcul´ees pour chaque ion et sont

tabul´ees [Brown, 2002], et :

g

S

= 1 +^{S(S+ 1)}−L(L+ 1)

J(J+ 1) ^{et g}

^L

⁼

1

2 ⁺

L(L+ 1)−S(S+ 1)

2J(J+ 1) ^(9.3)

Pour les ions Cu

2+

, S = 1/2, L = 0, et le facteur de forme se r´e´ecrit simplement

f(Q) =hj

0

(Q)i.

Le r´esultat du calcul de S

_{T ot}

(Q) = (1/3)S

₈

(Q) + (2/3)S

₉

(Q) et la comparaison

avec l’exp´erience sont repr´esent´es Fig. 9.3. Notons que la fonction de diffusion

cal-cul´ee est statique, c’est-`a-dire int´egr´ee sur toute la gamme d’´energie du syst`eme.

La fenˆetre d’int´egration en ´energie du diffractom`etre D7 ´etant r´eduite (de l’ordre de

quelques meV pour une longueur d’onde incidente deλ = 3.1 ˚A), la comparaison des

r´esultats et du calcul peut s’av´erer d´elicate. Elle est n´eanmoins pertinente `a basse

temp´erature car l’occupation des ´etats excit´es est alors n´egligeable.

On observe un accord quantitatif entre calcul et mesure `a T=2.4 K aux erreurs

exp´erimentales pr`es : on retrouve en particulier sur les deux courbes un signal

as-sez large en Q avec un maximum centr´e autour de 1.2 ˚A

−1

qui est la signature des

corr´elations intra-agr´egat antiferromagn´etiques. On remarque de plus que la faible

d´ependance en temp´erature de la fonction de diffusionS

T ot

(Q) observ´ee

exp´erimenta-lement est bien reproduite par le calcul (cf. figure (droite)). Cette faible d´ependance

du signal magn´etique avec la temp´erature indique par ailleurs que la fenˆetre

d’int´e-gration de D7 semble suffisante `a 100 K pour prendre en compte la majeure partie

du signal dans notre syst`eme.

L’´evolution de l’intensit´e magn´etique en dessous de l’anomalie (T=700 mK) est

quant `a elle surprenante avec une augmentation du signal magn´etique, en particulier

pourQproche de 0. Ceci est probablement dˆu `a la mise en place des corr´elations entre

les agr´egats. Ce signal particuli`erement ´elev´e aux faibles vecteurs d’ondesQpourrait

indiquer la pr´esence de corr´elations inter-agr´egats ferromagn´etiques, coexistant avec

des corr´elations antiferromagn´etiques (signal `a Qfini).

Ces exp´eriences nous ont permis en premier lieu de mesurer le facteur de

forme magn´etique de pseudo-spins collectifs dans ce syst`eme d’agr´egats frustr´es. Par

2

L’approximation dipolaire est appliquable lorsque l’inverse du module du vecteur de diffusion

|Q|

−1

est grand devant le rayon moyen de la fonction d’onde radiale des ´electrons non-appari´es, ce

qui est en pratique tr`es souvent le cas.

0 1 2 3 4 5 6 0 5 10 15 20 25 S ( Q ) ( 2 B / a g r é g a t s ) Q (A -1 ) T=2.4 K T=20 K T=50 K T=100 K T=inf ini

Fig. 9.4 – D´ependance en temp´erature de la fonction de diffusion calcul´ee S

T ot

(Q).

Nous retrouvons `a temp´erature infinie le facteur de forme de l’ion libre.

ailleurs, les r´esultats `a tr`es basse temp´erature sont actuellement encore mal compris,

´etant donn´e qu’ils sont peu compatibles avec les mesures de susceptibilit´e

magn´e-tique et d’aimantation indiquant la pr´esence de corr´elations antiferromagn´emagn´e-tiques.

Ils nous ont cependant permis de mettre en ´evidence une ´evolution des corr´elations

magn´etiques `a courte port´ee due au couplage entre agr´egats, dont la nature reste

encore `a d´eterminer. L’analyse en cours de ces r´esultats a pour objectif d’´etablir si

ils sont plutˆot compatibles avec des corr´elations magn´etiques s’´etablissent dans le

plan d´efini par les agr´egats et/ou selon le tube orthogonal `a ce plan (cf. Fig. 6.4).

Chapitre 10

Mod`ele d’agr´egats et frustration

Le ph´enom`ene de frustration magn´etique dans ce syst`eme a jusqu’ici ´et´e tr`es

peu abord´e. Comme nous l’avons d´ej`a ´evoqu´e auparavant, la frustration peut se

faire ressentir `a plusieurs ´echelles dans le syst`eme, `a l’int´erieur mais aussi entre les

agr´egats. Nous nous proposons ainsi dans cette partie d’´etudier de quelle fa¸con la

frustration se manifeste. Nous consid`ererons pour cela un syst`eme id´eal, dans lequel

nous n’avons que des agr´egats `a 9 spins (donc pas de substitution Cu/V), et une

seule valeur d’interaction d’´echange intra-agr´egat (resp. inter-agr´egat) not´eeJ (resp.

J

′

).

Dans le document Systèmes magnétiques à frustration géométrique: approches expérimentale et théorique (Page 111-116)