RESUME :
Les colonnes à bulles sont des réacteurs polyphasiques qui permettent de mettre en oeuvre des réactions chimiques et biologiques de type gaz-liquide ou gaz-liquide-solide. Leurs principaux avantages sont : construction simple, sans mobile d’agitation, bonne stabilité thermique et peu consommatrices d’énergie. Bien souvent, les réactions mises en jeu dans ce type de contacteur sont limitées par le transfert de matière gaz-liquide. Celui-ci peut être quantifié à partir du coefficient volumique de transfert KLaL. La méthode la plus utilisée pour estimer expérimentalement KLaL
utilise la technique d’oxygénation et de désoxygénation dynamiques. Cette méthode repose sur le suivi au cours du temps du signal d’une sonde à oxygène, par exemple lors de la réoxygénation par injection continue d’air d’un réacteur exempt d’oxygène, ou bien lors de la désoxygénation d’un réacteur saturé en oxygène par une injection continue d’azote. La difficulté de cette méthode est que KLaL n’est pas obtenu explicitement, mais par l’ajustement sur la courbe expérimentale d’un modèle
dans lequel KLaL est le ou l’un des paramètres ajustables. Bien qu’elle soit connue depuis les années
70, l’utilisation de cette méthode reste délicate car elle est très sensible à la fois à la position de la sonde dans la colonne, aux dynamiques de cette dernière et des autres composantes du système expérimental, ainsi qu’aux hypothèses sur l’hydrodynamique du réacteur. L’objectif de ce travail est de quantifier l’impact de ces hypothèses et des différentes dynamiques du système sur les valeurs de KLaL obtenues à partir de données expérimentales mesurées sur une colonne à bulles de laboratoire
d’un diamètre de 10 cm et d’une hauteur de 3 m pour deux milieux : air-eau et air-eau + propanol 0,05 v/v et une vitesse superficielle de gaz UG comprise entre 1 et 8 cm/s.
Nous avons comparé six modèles d’écoulement et d’analyse du transfert de matière gaz- liquide. Le premier suppose les deux phases gazeuse et liquide parfaitement agitées. On a distingué le modèle M1 qui néglige la dynamique de la sonde du modèle M1-kp qui en tient compte en faisant
l’hypothèse d’un comportement du premier ordre (constante de temps tp=1/kp). Dans ce travail, tp a
été mesuré indépendamment de KLaL (tp≈7 s). Le second modèle est mathématiquement identique
au premier, mais il introduit un temps t0>0 en-dessous duquel l’hypothèse de mélange parfait n’est
pas valable. Les modèles M2 et M2-kp consistent donc à appliquer respectivement M1 ou M1-kp sur
un signal tronqué de sa partie initiale (t<t0) après décalage de l’origine des temps. Le modèle M3
suppose que seule la phase liquide est parfaitement agitée et que la phase gazeuse est en écoulement piston. Ce modèle tient compte de la position de la sonde dans la colonne. Le modèle M4 fait la même hypothèse côté gaz, mais considère que la phase liquide est en écoulement piston dispersif.
La dispersion axiale est alors modélisée par un coefficient de dispersion Dax estimé à partir de
corrélations de la littérature. Le modèle M5 reprend le modèle M4 et tient compte en plus de la variation axiale de la pression due à la gravité et de la consommation d’oxygène dans la phase gazeuse. Enfin, le modèle M6 reprend le modèle M4 en ajoutant une constante de temps ti qui tient
compte de la dynamique des éléments du montage autres que la sonde à oxygène et que l’on supposera indépendante de UG. L’optimisation s’effectue à la fois sur KLaL et ti, mais un algorithme
développé dans ce travail a permis d’optimiser ti à partir des courbes de réoxygénation obtenues sur
un minimum de trois valeurs différentes de UG.
Si les modèles M1, M2 et M3 admettent des solutions analytiques explicites et peuvent être résolus par des méthodes d’optimisation à un paramètre (KLaL) pour M1 et M3 et à deux paramètres
(KLaL et t0) pour M2, les modèles suivants sont décrits par des systèmes d’équations algébro-
différentielles et nécessitent un couplage entre la méthode d’optimisation et un algorithme de résolution des systèmes d’équations aux dérivées partielles à deux variables (le temps et une dimension d’espace, z). Dans ce travail, les calculs ont été effectués avec le logiciel Matlab®.
La comparaison entre les modèles M1 et M1-kp a montré qu’on ne peut s’affranchir de
l’implication de la dynamique de la sonde car KLaL et kp sont du même ordre de grandeur. Le
modèle M1 sous-estime donc KLaL, d’autant plus que UG est élevé. En revanche, les valeurs de KLaL
issues du modèle M2 semblent inférieures à celles provenant du modèle M2-kp. En effet, ce dernier
nécessite l’optimisation couplée de deux paramètres ajustables et ne permet pas d’obtenir des estimations fiables de KLaL. En fait, t0 est un paramètre empirique qui intègre l’ensemble des
dynamiques du système expérimental autres que le transfert de matière gaz-liquide. Il semble préférable dans ce cas d’inclure celle de la sonde dans t0 plutôt que de l’individualiser. En revanche,
la dynamique de la sonde doit être prise en compte dans les autres cas. Ainsi, tous les modèles à partir de M1-kp inclus, supposent une dynamique du premier ordre pour la sonde à oxygène. Si l’on
compare maintenant les modèles M2 etM1-kp, on constate que le premier prédit que KLaL est plus
élevé. Cela provient du fait que t0 corrige au moins partiellement l’hypothèse de mélange parfait qui
est fausse dans une colonne de rapport (H/D) élevé à faible vitesse de gaz avec une sonde à oxygène placée à 1,4 m du fond.
Comme attendu, la comparaison des modèles M3 et M4 montre que l’estimation de KLaL est
maximale lorsqu’on applique M4 sans dispersion axiale (Dax=0, liquide en écoulement piston pur)
mais qu’il est plus proche de M3 à vitesse de gaz élevée. En général, les valeurs de KLaL dans l’eau
pure sont toujours inférieures ou égales à celles en présence du propanol. Le modèle M5, nous a permis de montrer que les effets de la gravité et de la consommation d’oxygène par le transfert pouvaient être négligés lorsque la hauteur de dispersion est inférieure à 2,5 m, d’autant plus qu’ils agissent dans des sens opposés et tendent à se compenser. Enfin, le modèle M6 a permis de réduire l’écart entre les courbes expérimentales et les prédictions (avec ti=1,5 s) et a montré que la
dynamique des éléments du montage autres que la sonde joue un rôle important à vitesse de gaz élevée.