péenne
La validation de la version continentale du modèle CHIMERE a été menée par Bessagnet et al. (2004) sur l’année 1999. Le travail de thèse a contribué à cette étude de validation par l’intermédiaire des développements effectués dans le module d’aérosol, notamment au niveau de la mise en place et de l’évaluation du modèle de thermodynamique (voir Annexe A). Lors de cette étude, les valeurs moyennes journalières des PM10et PM2,5, ainsi que des principaux composées minéraux de l’aérosol simulés par le modèle ont été comparées avec les mesures au sol des stations EMEP pendant deux périodes de l’année : estivale (Avril - Septembre) et hivernale (Janvier - Mars et Octobre - Décembre). La configuration du modèle utilisée pour l’étude est celle décrite dans le Chapitre 3. La comparaison a été effectuées sur 23 stations EMEP situées dans les différents pays européens. Les résultats de l’étude présentée en Annexe B de la thèse, sont rappelés brièvement dans ce paragraphe (Tableau 4.1).
4.2.1 Distribution spatiale des aérosols en Europe
Les simulations du modèle indiquent que les plus fortes concentrations de PM10se situent au nord de l’Italie, avec des moyennes annuelles avoisinant les 50µg m−3, en raison de conditions météorologiques stables et de fortes émissions. De fortes concentrations de nitrates, présents sous forme de nitrate d’ammonium, sont simulées sur cette région en raison de fortes émissions d’am- moniac se produisant dans les zones d’élevage intensif dans la vallée du Po en Italie. Pour des raisons similaires, les pays de l’Europe de l’est enregistrent de forts niveaux de concentrations, principalement liés aux fortes émissions de PM primaires et à la formation de sulfates.
Une deuxième zone polluée (PM10> 30µg m−3) s’étend de la France au Benelux et à l’Al- lemagne de l’ouest, caractérisée par de fortes concentrations de particules primaires et de nitrate d’ammonium. Malgré de fortes émissions particulaires au Portugal, au Royaume Uni et en Bre- tagne, les concentrations restent faibles en raison de conditions météorologiques marquées par des pluies et des vents fréquents. Les résultats obtenus pour les nitrates et les sulfates sont en accord avec l’étude menée par Schaap et al. (2002) montrant les maxima de nitrates et de sulfates sur les Pays-Bas et la Suisse pour la période 1994-1997 et de fortes concentrations de sulfates dans les pays de l’Europe de l’est.
Les simulations du modèle indiquent également de fortes concentrations de SOA sur le nord de l’Italie en raison de fortes émissions anthropiques. Une contribution significative de la fraction biogénique des SOA peut être observée sur la Forêt Noire en Allemagne et sur les pays de l’Europe centrale. Les fortes concentrations de l’eau dans les particules sont observées dans les régions humides et très polluées. Sur ces régions, la présence de l’eau dans les particules peut causer des erreurs dans les mesures lors de l’échantillonnage et le conditionnement des données.
4.2 Évaluation statistique du modèle CHIMERE à l’échelle européenne 81
4.2.2 Résultats de validation du modèle CHIMERE en Europe
L’évaluation statistique du modèle a été menée tout d’abord sur des moyennes journalières de PM10pour les différentes stations du réseau EMEP. Les résultats montrent la capacité du modèle à reproduire correctement la variabilité spatio-temporelle des concentrations de PM10 en Europe avec des erreurs normalisées de l’ordre de 30-90% et des corrélations dépassant les 0,5. Une sous- estimation systématique des concentrations de PM10 est observée sur la majorité des stations, notamment en été, et explique les biais relativement élevés du modèle (30-50%). De nombreuses raisons peuvent être responsables de cette sous-estimation.
Tout d’abord, les fortes incertitudes sur la formation des SOA conduisent à penser qu’ils sont probablement sous-estimés par le modèle en été. De plus, les forts biais négatifs du modèle obte- nus sur les sites d’Europe du sud, suggèrent que la non prise en compte des poussières minérales provenant de la re-suspension et du transport à longues distances des particules contribue forte- ment à la sous-estimation du modèle. Cette hypothèse a été vérifiée par Vautard et al. (2005). En partant de la même configuration du modèle, l’étude a montré que la sous-estimation des PM10est considérablement réduite notamment sur le sud de l’Europe lorsque les concentrations des pous- sières désertiques sont introduites aux bords du domaine et lorsque le soulèvement des poussières minérales sous l’action du vent est considéré dans le modèle.
Finalement, les forts biais négatifs, accompagnés de faibles corrélations, obtenus sur les sites côtiers en hiver indiquent que les sels marins absents dans le modèle contribuent fortement aux concentrations des PM.
Les résultats de comparaison obtenus pour les composés inorganiques sont plus mitigés. Pour les sulfates, les erreurs normalisées varient entre 30-150% et les corrélations sont comprises entre 0,3 et 0,7, ce qui indique que la chimie aqueuse du soufre reste difficile à simuler, notamment en hiver où les concentrations sont fortement surestimées. La formation aqueuse du sulfate est pH-sensible et de faibles erreurs sur la valeur du pH dans le modèle peuvent engendrer des modi- fications importantes dans les champs de concentration des sulfates.
Les nitrates sont généralement sous-estimés par le modèle en été (biais -20 à -70%). De meilleurs scores sont obtenus en hiver avec des erreurs normalisées comprises entre 60-100% et des corrélations variant entre 0,4 et 0,7. Cette variabilité saisonnière des erreurs indique que le modèle a tendance à « sur-évaporer » les nitrates en été, ce qui peut être dû aux erreurs sur les variables météorologiques, comme la température et l’humidité qui gouvernent le transfert gaz/particules. L’absence des espèces terrigènes dans le modèle telles que le calcium peut accen- tuer la sous-estimation des nitrates en phase particulaire en raison de la non prise en compte de la chimie hétérogène (voir section 5.3). Quant aux concentrations d’ammonium, elles sont générale- ment surestimées par le modèle, même si les corrélations restent satisfaisantes (0,3-0,8).
Cette première étude menée à l’échelle continentale a permis d’évaluer la capacité du modèle à simuler la masse et la composition des aérosols, ainsi que d’identifier les faiblesses du modèle. Cependant, une validation à l’échelle urbaine est plus appropriée pour tester la sensibilité du mo- dèle aux principaux processus gouvernant l’évolution des aérosols et aux paramètres d’entrée, et permet d’améliorer les paramétrisations utilisées.
82 Évaluation de la distribution spatiale des PM au sol
TAB. 4.1 – Statistiques d’erreurs de comparaison entre les simulations modèles et les observations de PM10 à
l’échelle continentale, calculées pour l’été et l’hiver 1999 par Bessagnet et al. (2004). L’unité des concentrations est
enµg/m3
.
Eté Hiver
Composés Biais N. (%) Erreur N. (%) Corrélation Biais N. (%) Erreur N. (%) Corrélation
(-) (+) (-) (+) (-) (+) (-) (+) (-) (+) (-) (+)
PM10 -82,7 +16,9 30,7 84,8 0,09 0,67 -79,5 +41,4 34,0 79,5 0,08 0,75
pH2SO4 -57,7 +33,0 32,5 81,7 0,35 0,73 -63,0 +109 41,1 147 0,31 0,73
pHNO3 -71,1 +30,2 67,1 99,5 0,23 0,59 -29,4 +749 56,2 782 0,39 0,70
pNH4 -39,7 +427 54,1 455 0,27 0,65 +5,9 +419 67,0 428 0,40 0,79