Sur le problème des résonances entre plusieurs niveaux dans un ensemble d'atomes orientés

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Sur le problème des résonances entre plusieurs niveaux

dans un ensemble d’atomes orientés

C. Besset, J. Horowitz, A. Messiah, J. Winter

To cite this version:

251.

SUR LE

PROBLÈME

DES

RÉSONANCES

ENTRE PLUSIEURS NIVEAUX

DANS UN ENSEMBLE D’ATOMES

ORIENTÉS

Par C.

BESSET,

J.

HOROWITZ,

A.

_MESSIAH,

Service de Physique Mathématique, C.E.A., Saclay.

et J.

WINTER,

Laboratoire de _Physique, École Normale _Supérieure.

Sommaire. - Nous considérons l’effet

sur un ensemble de _systèmes quantiques à N niveaux inéga-lement peuplés, d’une radiofréquence perturbatrice appliquée pendant un _{temps limité, susceptible}

d’induire des transitions entre niveaux immédiatement voisins. En plus des résonances ordinaires

corres-pondant à l’égalisation des _populations de deux niveaux voisins que prévoit une théorie _simple mettant

en jeu l’interaction des deux niveaux avec le champ de radiofréquence sans tenir _compte de l’existence des autres niveaux, la théorie _{complète prévoit} toute une série de résonances _plus fines. Ces _prévisions sont en accord avec _{les résultats obtenus par} Brossel, Cagnac et Kastler dans leurs _expériences de résonance magnétique sur un _jet d’atomes orientés optiquement.

LE _JOURNAL DE PHYSIQUE ET LE RADIUM. TOME _{1 ~,} AVRIL _195À~

1. Introduction et

_{généralités.}

- Da’ns l’article

précédent

[ 1 ],

Brossel,

Cagnac

et Kastler décrivent

une série

d’expériences

de désorientation _par réso-nance

_magnétique

d’atomes de sodium

préalable-ment orientés

_optiquement.

Ils mettent bien en

évidence les

_quatre

résonances

_{correspondant}

à

l’éga-lisation des

_populations

de deux niveaux

voisins,

comme le

_prévoit

une théorie

_simple

mettant en

jeu

l’interaction des deux niveaux avec le

_champ

de

radiofréquence

sans tenir

_compte

de l’existence d’autres niveaux. Si l’intensité du

_champ

de

radio-fréquence

est

suffisante,

ils observent

_également

une

série de résonances additionnelles très fines. Dans le

_présent

travail,

nous examinons le

_problème

général

des

_{perturbations}

_{induites par} une

radio-fréquence

sur un

_{système possédant}

un nombre

quelconque

de niveaux. Comme nous le verrons, la théorie

_prévoit

bien

_{l’apparition}

de résonances

« d’ordre

_supérieur»

telles _{que celles que Brossel}

et al. ont observées

_(1).

Considérons un

_système

_{quantique possédant}

N états

stationnaires !

m >

_{d’énergies}

respec-tives

_{E", (m}

=1,2, ...,

N).

Nous supposons

qu’un

ensemble de tels

_systèmes

est soumis

_pendant

un

temps

T à une

_perturbation

de

_fréquence

suscep-tible d’induire des transitions entre niveaux immé-diatement voisins

_(cas

des transitions

_dipolaires).

Soient P,,, les

_populations

initiales

_respectives

des niveaux ! m >. Il

_s’agit

_{de déterminer les} popu-lations p,,, des niveaux une _{fois que la}

_perturbation

a cessé

_d’agir.

Il suffit pour cela de connaître l’évolution au cours

du

_temps

d’un vecteur état a

_(défini

_par ses

compo-santes a"2 suivant le

_système

des états non

_perturbés)

dont on se donne la

_position

A au

_{temps 1}

== o où

la

_perturbation

s’établit.

_Moyennant

un choix

convenable des

phases

des états non

_perturbés,

l’évohition de a est

_gouvernée

_par

_{l’équation}

=

I ) :

Les éléments

_diagonaux

de la matrice H sont :

Leurs voisins immédiats :

Tous les autres éléments sont nuls. Les K"2 _{que l’on}

peut

prendre

réels sans

_perte

de

_{généralité,}

sont liés à l’intensité du

_{champ perturbateur.}

Le

_problème

se ramène à celui de la

diagonali-sation de la matrice

_hermitique

réelle H. Il est

facile de _{voir que H} ne

_possède

certainement aucune

valeur _propre

_{dégénérée}

si les

Km

sont tous

diffé-rents de zéro

_(2).

Soit ul’I le vecteur _propre

_{(réel) correspondant}

à la

valeur

propre :

Si Am sont les

_composantes

de a au

_{temps 1}

~ _o,

ses

_composantes

au

_temps

T sont :

On passe aisément de la loi d’évolution d’un état

(1) De telles résonances d’ordre supérieur ont été observées également aux États-Unis _{par Kusch et par l’équipe} travail-lant sous la direction de Rabi et utilisant sa _technique

(Lettre du Professeur Rabi à M. Kastler).

(2) En effet, si les _K,,, sont tous différents de zéro,

l’appli-cation _répétée de H sur l’état non _{perturbé j} N > permet

d’engendrer tout _l’espace; ceci ne _peut se _{produire que si H}

n’a aucune _{valeur propre dégénérée.}

252

pur à celle d’un ensemble

statistique

défini _par les

populations

initiales P,,,. On trouve :

avec :

Dans la

_pratique,

le

_temps

T _{n’est pas défini de}

façon

précise

mais varie dans un certain inter-valle

_{T a + à T).}

Il faut donc _{faire la moyenne}

de «",n dans cet intervalle. Si :

et c’est ce _que nous _{supposerons dans la}

_suite,

cette

opération

revient à ne retenir dans

_{l’expression (6)}

que les termes i ~

~,

autrement dit :

C’est le

_comportement

des oemn en fonction due Q

que nous nous _proposons

d’étudier,

on voit

_qu’il

dépend uniquement

des

_projections

des vecteurs

propres de H sur les états non

_perturbés

m

et n

_0).

s

2. Cas de deux niveaux :

_El

_E2.

- Les résultats sont bien connus. Introduisant la notation

on trouve :

L’équation (9 b)

montre

_qu’il

existe une résonance

autour de (,) == _o,

_fréquence

à

laquelle

_se

produit

l’égalisation

des

_populations

des deux niveaux. La

_largeur

de cette résonance

_{est 4 K;}

on voit donc

qu’elle

est

_{proportionnelle}

à l’intensité de la

pertur-bation.

D’autre

_part,

la différence des deux valeurs

propres de H est

Vw2

₁

_i

+ K2.

La condition

(7)

s’écrit donc :

Pour _{que les formules}

₍₉₎

ne cessent

_jamais

d’être

(3) Par suite de l’orthogonalité des U 1 ,

d’où les résultats physiquement évidents :

a. La somme des _populations des niveaux n’est pas modifiée par le champ perturbateur;

b. Si les _populations sont égales à l’instant initial, elles le sont aussi à l’instant final.

valables,

même à

_résonance,

il est _{nécessaire que :}

3. Cas de trois niveaux

_{E1 ~ ~2 ~}

E. - Il est

commode

d’introduire

les

_{quantités :}

ainsi que

L’hamiltonien à

_diagonaliser

s’écrit,

à un

_multiple

de la matrice unité

_{près :}

. Nous posons

également :

On trouve :

avec :

Les coefficients tels

_qu’ils

ont été définis

dans

_(6’)

s’en déduisent. On note _{d’ailleurs que}

C’lI2

(Cù)

=

ocss

(- ~).

A titre

d’illustration,

les

figures

i

et 2 donnent les coefficients _r:t..12 et en fonction

de Q dans le cas

_particulier

où

_K,

=

K2

= K pour

les valeurs

1, 3

et 1

de f

..

10 10 2 S

Qualitativement,

les coefficients ex,

~3,

y ont un

comportement

remarquable

dans la limite où les

perturbations

K1, K2

sont suffisamment faibles. Si en effet :

on constate l’existence de trois résonances bien

séparées

au

_voisinage

des valeurs -

253

correspond

à

_{l’égalisation}

des

_populations

des niveaux voisins 1 f-~ 2. On retrouve, dans cette

limite,

les formules de la théorie à deux niveaux données

_plus

haut,

la

_population

du troisième niveau n’étant

_pratiquement

_pas affectée. Autour

de w == - 8,

on a une résonance

_analogue

entre les

niveaux voisins 2 ~-~- 3.

A ces deux « résonances

primaires » s’ajoute

une

troisième résonance autour de la valeur w _{= o,}

correspondant

à

_{l’égalisation}

des

_populations

1 ++ 3.

En

effet,

dans la limite où _~o,

_{Ki, K2 ~}

2, les

.équa-tions

₍₁₆₎

s’écrivent :

Ceci

_peut

_{s’interpréter}

comme une « résonance

secondaire » de

_largeur

donc

_plus

étroite _que chacune des « résonances

pri-maires » dont les

_largeurs

sont

4

K1

et

4

K2

respec-tivement.

Mathématiquement, chaque

résonance

_correspond

à une valeur de w où H est presque

dégénéré.

Dans la limite où

_Kl

_{= K2}

= o, les valeurs propres de H sont :

/.q~-1-C~-~~ /~ === 0;

Elles deviennent deux à deux

_{égales lorsque b =}

E, o, - ~

_{respectivement.}

_Lorsque

les

_{perturbations}

K

sont

_petites

mais non

nulles,

il

_n’y

a

_plus

dégéné-rescence mais

_{quasi-dégénérescence,}

les valeurs

absolues des

_{différences À1}

-

a~2,

)~1- ~~3, 1B2

-

~3

passant

respectivement

par un minimum au lieu de

_s’annuler;

ce minimum est de l’ordre de gran-deur de la

_largeur

de la résonance

_{correspondante.}

Dans

_{l’approximation (17) :}

,

1 ~,l - À2

1

atteint la valeur minimum 2

_Ka

lorsque w =

E;

~

~2 - ~~3 ;

atteint la valeur minimum 2

_K2

lorsque w = -

E;

j

2013

1

atteint t la valeur

lorsque w =

K’= ,

.

2E

Notons,

en

_passant,

_{que la condition}

₍₇₎

est

encore

_plus

restrictive au

_voisinage

de la «

réso-nance secondaire »

_{qu’au voisinage}

des «

réso-nances

_primaires

».

Fig. 1. - Cas de trois niveaux _avec

Kl = _KZ = K.

Compor-tement du coeiHcient _al2 en fonction de la fréquence w,

lorsque "

a23 s’en déduit par symétrie autour de l’axe des ordonnées.

Fig. 2. - Cas de trois niveaux _avec

Ki = _{Ka = .F~.}

Compor-tement du coefficient a13 en fonction de la _fréquence w,

254

4. Cas

_général.

-

Lorsque

le nombre des niveaux

est

_{plus grand,}

le calcul exact des coefficients devient notablement

_plus

_long.

Toutefois,

il est

_possible

de faire une extension

_{semi-quantitative}

des cas

_simples

précédemment

traités dans la limite des

_{perturbations}

faibles.

Soit

_Ho

_{l’opérateur}

obtenu en annulant tous les

termes non

_diagonaux

de H. En

_général,

si les K

sont suffisamment

_petits,

les vecteurs et valeurs propres de H diffèrent peu de ceux de

_Ha

et l’on a :

Plus

_{précisément,}

la méthode de

_perturbation

pré-voit pour

(pour

fixer les idées nous _supposons m > n et Em >

_EII)

la valeur

_{approchée :}

D’ailleurs,

cette

_expression

n’est valable que si a"in ~

_{1 (m -:;é n)}

et

_correspond

à une faible

modifi-cation des

_populations

_{initiales par le}

_champ

per-turbateur. Elle cesse de l’être

_lorsque

l’un

_quelconque

des facteurs du dénominateur

s’annule;

de vio-lentes modifications de

_population

sont _alors

pos-sibles. Ceci se~

_produit

_{pour des}

_fréquences

voisines

de l’une des ‘~~ ~ lyT I ~ valeurs :

Lorsque Q = Qmn,

comme on va le

voir,

la

pertur-bation a _{pour effet}

_{d’égaliser}

_pratiquement

les

popu-lations m f-~ n. Nous disons

_qu’on

a une résonance

« d’ordre

_(m-n)

». On obtient une estimation de sa

largeur

en déterminant le domaine de

_fréquences

où OLrzn donné par

(19)

est

supérieur

à i, domaine où

la théorie des

_{perturbations}

est en

défaut,

soit :

On voit que, les « _{résonances »} sont d’autant

_plus

étroites que leur ordre est

_plus

élevé.

Comme dans le cas des trois

_niveaux,

le

phéno-mène est

_{particulièrement}

facile à décrire dans le

cas où les termes

_{perturbateurs}

K sont suffisamment

petits

devant les distances entre

résonances,

pour que les

N (!~’ 2 - I ?

résonances soient bien

_séparées.

Les valeurs propres et _{fonctions propres de H} ont

alors un

_comportement

_remarquable

en fonction de

5~,

lorsqu’on

traverse une résonance.

io La différence entre deux des valeurs propres de H passe alors par un minimum

_(en

valeur

absolue)

que l’on

peut

calculer en

négligeant

des termes

d’ordre

_supérieur;

on trouve une valeur

_{précisément}

égale

à l’estimation de la

_largeur

de la résonance donnée par

l’équation (21);

20 Soient

)Y’,

les deux valeurs propres

qui

deviennent très voisines au cours de la traversée

de la résonance La

différence 1. t) - J, J) devient très

petite

mais ne cesse

_jamais

d’être

_positive.

En

deçà

de la

résonance,

comme

’

et sa fonction

propre

UU) est très voisine de

m >

tandis _{que ~,(j)} ^r

E,, - n .0.

et sa

fonctions propre est très voisine de n _{> ;} au

delà,

~~(1) "-1 _Ell - n Q et u’~ vient

pratiquement

se

con-fondre avec _{1 n >, tandis que} u

_{/ s’approche}

de m>. Les autres vecteurs _propres sont _{peu affectés. Par}

suite «""t croît

brusquement

de o à 1 2 environ

_puis

redevient très

_petit

_{tandis que les autres coefficients a}

(non

diagonaux)

restent faibles.

La résonance m ~--~ n se traduit donc bien par

l’égalisation

des

_populations

_{P,,,, pn annoncée}

_plus

haut. En

fait,

la

_perturbation

induit alors des transitions de l’état m à l’état n dans

_lesquelles

le

système

absorbe ou émet

_(m--n)

_quanta

à la fois. A cet

_égard,

le

_présent

travail doit être

_rapproché

de la discussion de

_Hughes

et Grabner

_[2]

concer-nant les transitions moléculaires à deux

_quanta,

dont il est un

_complément

et une

_{généralisation.}

Les résultats obtenus ici sont en accord avec

l’in-terprétation physique

donnée par Brossel et al.

_[1]

_]

concernant les

_phénomènes

de « résonance double »

et «

triple »

_que ces auteurs observent. Pour des intensités de

_{radiofréquence}

sufl’isamment

faibles,

seules les « _résonances

_simples»

sont

_observables,

les résonances d’ordre

_supérieur

sont

_trop

étroites pour être détectées

expérimentalement.

Si l’on

augmente

progressivement

l’intensité,

les «

réso-nances

_{simples » s’élargissent,}

se recouvrent de

_plus

en

plus;

les niveaux

_ayant

un voisin commun

peuvent

être mis en communication et les « _résonances

doubles» ou « secondaires»

apparaissent

dans les

zones de recouvrement, et ainsi de suite.

Dans toute cette

étude,

nous avons

_supposé

_que

la condition

₍₇₎

était

_remplie.

Dans les

expériences

discutées au dernier

_paragraphe,

la

_{largeur à T}

de l’intervalle dans

_lequel

varie le

_temps

de

_perturbation

peut

être déterminée à

partir

de la distribution

(maxwellienne)

des vitesses des atomes dans le

_jet

de sodium. AT étant ainsi

donné,

la condition

₍₇₎

impose

une limite inférieure aux 2V (N - 1)

quanti-2

- À%>

1.

Comme nous l’avons vu, ces

quan-tités

_atteignent

leur minimum au _passage de la

résonance

_qui

leur

_correspond,

minimum en _gros

égal

à la

_largeur

de ladite résonance. Au _passage

d’une résonance m +-> n de

_largeur

Lmn,

la condition

₍₇₎

s’écrit donc :

Si la résonance est

_trop

fine pour satisfaire à

(7’),

les termes oscillants de

_{l’expression (6)}

ne

les coefficients ce, notamment (Xmm, ocm, et ne sont

plus

donnés par

(6’);

en

fait,

la résonance existe

toujours

avec sensiblement même

_position

et même

largeur

mais la forme de la raie est différente et

cesse, en

_particulier,

d’être

_{indépendante}

de la durée

moyenne de la

perturbation.

Avec un

_dispositif

expérimental

capable

de résoudre des résonances

suffisamment

fines,

il doit être

_possible

de mettre

en évidence de tels effets.

Nous tenons à remercier MM. J. Brossel et A. Kas-tler d’avoir attiré notre attention sur ce

_problème,

et pour de nombreuses et fécondes discussions à son

sujet.

’

Manuscrit reçu le 19 octobre 19 5 3. BIBLIOGRAPHIE.

[1] BROSSEL J., CAGNAC B. et KASTLER A. - J.

Physique

Rad., I953, 14.

[2] HUGHES V. et GRABNER L. -

Phys., Rev., I950, 79, 829.

INFLUENCE DE LA

RÉSONANCE

PARAMAGNÉTIQUE

SUR L’EFFET

_{FARADAY ;}

DISCUSSION D UN EXEMPLE.

Par GUY

PAQUETTE,

Physics Department, University of British Columbia, Vancouver, B. C. _(Canada).

Sommaire. - Une

théorie, proposée par Opechowski, donne le _{changement qui} se _produit dans la rotation _{paramagnétique} de la lumière _{polarisée quand} on introduit un _{champ magnétique} de haute

fréquence perpendiculaire au _{champ magnétique} non oscillant. Dans le but d’obtenir des renseignements plus détaillés sur ce _changement, la théorie a été _appliquée au cas du fluosilicate de nickel _{hexahydraté.} Les résultats sont _présentés pour le cas où T = _I,9° K.

LE JOURNAL DE PHYSIQUE ET LE RADIUM. TOME _15, AVRIL

1. Introduction. - Comme l’a

indiqué

Kastler

_[1],

la rotation

_{paramagnétique (effet Faraday)}

du

_plan

de

_polarisation

de la lumière

visible,

observée dans

un sel

_{paramagnétique,}

devrait

_changer

considé-rablement sous l’influence de la résonance

parama-gnétique.

En d’autres mots,

l’angle

de rotation

changera

si le sel

_{paramagnétique}

considéré est

soumis à une radiation d’ondes ultra-courtes dont la

fréquence

correspond

à une transition

_dipolaire

magnétique

entre les niveaux

_d’énergie

des ions

paramagnétiques responsables

de la rotation

_Faraday.

Une théorie

_générale

de cet effet a été

_proposée

récemment _par

_Opechowski

_[2],

_qui

considère le

cas

_général

d’un milieu formé d’ions

paramagné-tiques,

dans

_lequel

se

_propagent

deux radiations

électromagnétiques

de

_fréquences

très

_{différentes,}

par

exemple

la lumière et un

_champ

magnétique

de

haute

_fréquence.

Ses

résultats,

dans le cas de l’effet

Faraday,

peuvent

se résumer comme suit :

Si nous

_appelons

3Q§§

la correction due aux transi-tions

_produites

par le

champ magnétique

de haute

fréquence

entre deux niveaux

_{d’énergie a}

et b de l’ion

_responsable

de l’effet

_Faraday,

la rotation totale

.0-b

sera donnée par

₍₁₎

(1) Les _{grandeurs (2 que} nous _appelons ici « _rotations

Faraday » _sont des _{vecteurs, définis, par exemple,} dans le travail _{d’Opechowski [2].}

~1 est la rotation

_Faraday

en l’absence du

_champ

magnétique

de haute

_fréquence.

Elle est obtenue par la somme

_suivante,

_opérée

sur tous les niveaux

d’énergie :

où est la contribution du niveau n à la rotation

et

_p§

est le facteur de Boltzmann :

En est la valeur de

_l’énergie

du niveau n.

Le terme de

_{l’équation}

₍₁₎

est _{donné par}

Ce terme est

_{proportionnel}

à la différence _des popu-lations des deux niveaux et aussi à la différence de leurs

contributions

respectives

M/§

est un facteur donné _par

vu

H,

est

_{l’amplitude}

du

_champ

_magnétique

de haute