Séparateur d'isotopes à double déflexion magnétique pour la production d'isotopes de très haute pureté

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Séparateur d’isotopes à double déflexion magnétique

pour la production d’isotopes de très haute pureté

R. Bernas, J.L. Sarrouy, J. Camplan

To cite this version:

SÉPARATEUR D’ISOTOPES A DOUBLE DÉFLEXION

MAGNÉTIQUE

POUR LA PRODUCTION D’ISOTOPES DE TRÈS HAUTE PURETÉ

Par R.

_BERNAS,

J. L.

_SARROUY,

J.

_CAMPLAN,

Laboratoire de _{Physique Nucléaire,} Faculté des Sciences de _{Paris, Orsay (Seine-et-Oise).}

Résumé. 2014 Le _{séparateur électromagnétique} du Laboratoire de _Physique Nucléaire _d’Orsay est constitué _par un _{analyseur magnétique} à secteur de 60° en _{champ homogène} suivi d’un

ana-lyseur semi-circulaire à _{champ inhomogène} du _{type Svartholm-Siegbahn.} Les coefficients

d’enri-chissement atteints sont de 10 à 100 fois _{plus élevés que} ceux obtenus avec les autres _types de séparateurs alors que l’intensité des courants _ioniques utiles reste voisine d’un _{milliampère.}

On donne une _description de _l’appareil ainsi que les premiers résultats obtenus lors de la sépa-ration des _isotopes de _quelques éléments : _{Cr, Sr,} Yb, Hg, U, etc...

Abstract. 2014 The electromagnetic separator of the Nuclear Physics Laboratory of Orsay is

made up of a 60° sector homogeneous magnetic field analyser followed by a semi-circular inhomo-geneous field analyser of the _{Svartholm-Siegbahn type.} The enrichment factors reached are from ten to a hundred times higher than those obtained with the other _types of _separators while the ion beam _intensity remains in the _{neighbourhood} of 1 _milliampere.

A _description of the instrument is _given as well as the first results obtained in the _séparation of the _isotopes of a few éléments : _{Cr, Sr,} Yb, Hg, U, etc...

PHYSIQUE APPLIQUÉE TOME 21, NOVEMBRE 1960,

1. Introduction. -- La

production d’isotopes

sé-parés

en

quantités

pondérables qui

s’était

déve-loppée

considérablement

_après

1945 a facilité ou a

rendu

_possible

de nombreuses études dans des domaines variés allant de la

_physique

nucléaire et de

_{l’optique jusqu’à}

la chimie la

_{plus classique,}

grâce

à la méthode de dilution

_isotopique.

Des réserves

_d’isotopes

enrichis de la

_{quasi-totalité}

des éléments ont été constituées dans les différents

grands

centres de

_{production (Oak-Ridge, Harwell,}

Moscou)

et sont aisément

_disponibles.

Toutefois,

la méthode même de

_préparation

de

ces

_isotopes

en

_quantités

de l’ordre du _{gramme par}

les

_séparateurs

_{électromagnétiques,}

a conduit dans

une certaine mesure à sacrifier la

_pureté

_pour

atteindre la

_quantité.

Or,

dans de nombreuses

_études,

il est devenu

indispensable

de

_{disposer d’isotopes beaucoup plus}

purs que ceux actuellement

_séparés.

-Ceci est notamment le cas

_lorsque

deux

isotopes

voisins ont des sections efficaces très différentes

pour une même réaction

_nucléaire,

ou

_lorsque

leurs abondances sont dans des

_rapports

de l’ordre

_de,

ou

_supérieurs,

à 100.

En

_{spectroscopie}

_nucléaire,

il faut

_pouvoir

sépa-rer nettement des

_isotopes

_{émettant des}

rayon-nements de même nature et

_d’énergie

très voisine

en des

_proportions

très

_{différentes ;}

il en est de même en

optique

_{pour les études}

_{mettant en jeu}

les

structures

_hyperfines.

Enfin,

la méthode de

_dosage

_{par dilution}

isoto-pique

avec des

_isotopes

stables

_représente

un

do-maine d’utilisation

_important

dont la sensibilité

dépend,

dans une

_large

_mesure, de la

_pureté

de

l’entraîneur

_isotopique

_disponible.

La

_préparation

_d’isotopes

très _{purs par}

recyclage

d’un

_mélange

_déjà

enrichi est

prati-quement

exclue _par le faible rendement des

sépa-rateurs

_{électromagnétiques}

₍₁

à 5

_%),

sauf dans des

cas

exceptionnels

de fonctionnement

quasi-indus-triel et ceci à

_grands

f rai s.

Il nous a semblé

_plus

_opportun,

_{pour atteindre}

des

_{puretés isotopiques}

très

_élevées,

de

_procéder

à

une double

_dispersion

d’un même faisceau

_ionique

par deux

analyseurs magnétiques

successifs. Le

principe

de cette double déviation

_magnétique

a

déjà

été utilisé en

_{spectrométrie}

de masse _par

Inghram

et

_Hess,

en 1953

_[1]

et _par White et Collins en 1954

_[2],

afin de déterminer avec

pré-cision les abondances de certains

_isotopes

rares.

En

_{séparation électromagnétique, Cassignol [3],}

a

réalisé le

_{premier dispositif}

à deux déviations

suc-cessives : un

_étage-

électrostatique

succédant _à

un

étage

magnétique classique.

Il a obtenu ainsi des résultats

_{intéressants ; toutefois,}

_{l’analyseur}

élec-trostati-que

ne

_pouvant

eflectuer _que la

_dispersion

des

_énergies

ou des états de

_charge,

n’apporte

aucune

dispersion supplémentaire

des masses et la

pureté

finale est ainsi réduite. D’autre

_part,

la finesse des raies est limitée de

_façon

_critique

_par les effets de la

_{charge d’espace}

du faisceau dans le second

_étage.

PERFORMANCES LIMITES DES APPAREILS A UN SEUL ÉTAGE. - Dans le tableau

I,

nous avons

rassemblé les facteurs d’enrichissement obtenus

avec les

_séparateurs

à très fort débit

_{( >}

100

_mA)

de

Harwell ou

_Oak-Ridge.

Nous les avons calculés

₍₁₎

séparément

pour chacun des

isotopes

voisins de celui collecté et

_d’après

les

_{analyses isotopiques}

fournies _par ces centres.

TABLEAU 1

1

COEFFICIENTS D’ENRICHISSEMENT DE DIVERS ISOTOPES PAR RAPPORT AUX ISOTOPES VOISINS DE MASSES

IMMÉDIATEMENT INFÉRIEURE OU SUPÉRIEURE

Sauf indication contraire _(*) les _isotopes voisins ont des masses 1. _{L’astérisque} est relative aux cas 2. Les lettres 0 et H _{correspondent} à _Oak-Ridge et Harwell. Dans le tableau

_II,

nous avons réuni les valeurs

des facteurs d’enrichissements les

_plus

_élevés,

obte-nus dans les

_appareils

à haute

_dispersion

et à

courants faibles les

_plus

récemment

_construits,

et

nous _y avons inclus pour

_comparaison

le

_séparateur

à deux

_étages

de

_Saclay.

On notera en

_passant,

et nous reviendrons sur (1) Le facteur d’enrichissement étant défini _par le

rap-port des proportions relatives des deux _isotopes dans les mélanges obtenus _après et avant la _séparation.

ce

_point

_que dans tous ces

_appareils,

la

contami-nation des

_{isotopes légers}

_par des

_isotopes

_plus

lourds est nettement

_{prédominante.}

De

_plus,

les valeurs mêmes de ces facteurs d’enrichissement ne

dépassent

guère

quelques

centaines dans les cas les

plus

favorables,

lorsque

l’isotope

voisin est de

masse

_{1ll ~}

1.

Ceci

_justifie

_pleinement

l’étude de

_dispositifs

nouveaux basés sur le

principe

de la double

mono-chromatisation ;

le choix du

_dispositif

_permettant

d’atteindre les

_{puretés isotopiques}

les

_plus

élevées devant nécessairement tenir

_compte

de celui des processus de contamination

qui

est

prédominant

dans un

_étage

_magnétique

seul.

_Or,

si les causes

principales

de contamination

_peuvent

se limiter aux

quatre types

ci-dessous :

1. Interactions des ions accélérés avec les molé-cules du _gaz résiduel.

2. Défauts de focalisation

_résultant,

soit de

l’op-tique ionique

employée,

soit d’une neutralisation

incomplète

de la

_charge

_d’espace.

3.

_{Inhomogénéité}

en

_énergie

des ions.

4. Condensation _{dans les collecteurs de vapeurs}

issues de la source,

les études

_entreprises

au moment où nous avons

commencé notre travail ne

_permettaient

_{pas de}

préciser

avec certitude celui des processus

_qui

était

prépondérant.

Seuls des résultats

_partiels

avaient

été fournis sur les

_appareils

à très fort débit

_[4].

Nous avons donc essentiellement tenu

_compte

du fait que les résultats et la forme des

_spectres

de

masse obtenus avec le

_séparateur

construit

précé-demment par l’un d’entre nous

_[5]

nous avaient

conduit à considérer comme secondaire l’effet de

l’inhomogénéité

en

_énergie

des ions et notre choix s’est

_porté

sur un

_{dispositif comportant}

en

succes-sion 2 filtres de

_quantité

de mouvement. TABLEAU I I

PERFORMANCES DES DIFFÉRENTS SÉPARATEURS _{ÉLECTROMAGNÉTIQUES} A HAUTE DISPERSION

L’étude

_{systématique}

effectuée

_depuis

sur le

sé-parateur

de

_{Saclay [6]}

a confirmé notre

_hypothèse,

tout au moins en

_{première approximation.}

Toutefois,

les

_performances

ultimes d’un tel

dis-positif

pourraient

être limitées _{par les trois facteurs}

suivants :

1 ° la

_présence

éventuelle d’ions ralentis ou

n’ayant

pas subi l’accélération

totale ;

20 les chutes brutales de la tension d’accélé-ration lors de

_{claquages ;}

30 les défauts dus à l’aberration d’ouverture du 1er

_étage.

On

_peut

démontrer en effet dans ce dernier cas

que

l’emploi

de deux

étages

magnétiques identiques

ne

_permet

_pas d’éliminer les

impuretés

_provenant

des aberrations d’ouverture du

_premier

_étage.

T~l

est toutefois

_possible

d’éliminer les effets des

points

2 et 3 d’une

_part,

en introduisant un

conden-sateur

_{électrostatique qui}

interdira aux faisceaux

l’entrée du 2e

_étage

en cas de chute brutale de la

haute tension

_et,

d’autre

_part,

en choisissant pour

le 2e

_étage

un

_{analyseur plus}

_dispersif

_{que le}

premier.

II. Détermination des

_{caractéristiques.}

-- Le

choix des

_{caractéristiques}

du second

_analyseur

a

été _{dicté par} le désir de réaliser simultanément une

dispersion

élevée et une

longueur

minimum des

tra-jectoires

ioniques.

Or,

ces deux conditions

_peuvent

être _{satisfaites par}

_l’emploi

d’un

_champ

_magnétique

inhomogène

de

_symétrie

_cylindrique,

tel _celui

pro-posé

par Svartholm et

Siegbahn.

En

effet,

ce

champ

est_défini

par la relation :

ou est l’intensité du

champ

sur le _rayon r,

ro est le rayon moyen des

trajectoires,

oc l’indice du

r0

dH

est

_compris

entre 0 et

_1,

et la

_dispersion

est donnée _{par :}

[Gr,

le

_{grandissement}

radial est

_égal

à l’unité dans tous les cas où

_objet

et

_image

sont

_disposés

symétriquement

par

rapport

à

_{l’analyseur]}

de sorte

que dans ce cas, et _{pour oc =}

_1/2

_par

_exemple,

la

dispersion

est double de celle du

_{champ homogène}

(oc

=

0)

de même rayon.

De

_plus,

le

_champ

défini _par la relation

₍₁₎

pos-sède des

_propriétés

de focalisation

axiale,

qu’il

est intéressant de mettre à

_profit

_{pour accroitre la}

transmission de

_{l’appareil.}

On sait en effet que

si,

pour une source

_ponctuelle,

l’image

radiale

s’obtient

_après

une déviation de

l’image

axiale

_peut

être obtenue

_après

une

dévia-tion de

Dans les

_dispositifs

usuels axés sur l’obtention

d’une luminosité

_maximum,

on

prend oc

.-=

1/2

_ce

qui

conduit à

Or

=

Oz :

c’est-à-dire à la double

focalisation.

Dans notre _{cas, le} choix d’un indice sera dicté

davantage

par les considérations mentionnées

plus

FIG, 1. - Deux

dispositions possibles de la cascade _{magnétique :} ,

A : les centres de courbure sont situés de _part et d’autre des _{trajectoires.} La _dispersion résultante est la somme

FIG. 2. 1 Schéma d’ensemble du _{séparateur :}

1. Alimentation du four. - 2.

Alimentation du filament. - 3. Source d’ions. - 4. Électrode accélératrice. - 5. Isolants.

- 6. Commande de l’électrode. - 7. Hublot

transparent. - 8.

Pompage. - 9. 1 er _{analyseur magnétique.} - 10.

Hublot axial. - 11. Raccord _{métallique souple. -} 12. Commande du _diaphragme mobile. - 13. Verrins

verti-caux. -14. Chariot mobile. -15. Vérin angulaire. - 16. Bâti support de l’aimant. -17. _{Diaphragme supérieur.} -18. Aimant. - 19. Commande du _{diaphragme supérieur.} - 20.

Collecteur. - 21. Hublots

transparents. - 22.

Pompage. - 23.

Diaphragme inférieur. - 24. Enretoise

en acier _inoxydable située dans la chambre à vide repré-sentée en coupe entre les _pôles du second _analyseur.

haut que par le désir de réaliser le

stigmatisme.

En

_effet,

le

_premier

_étage

_{magnétique astigmatique}

fournira au second

_analyseur

deux

objets

différents

suivant _{que l’on} considérera les focalisations

ra-diale

_(objet

situé dans le

_plan

du

_diaphragme

inter-médiaire

_{( fig. 2)}

ou axiale

_(objet

_reporté

à l’infini :

faisceau

_quasi

_parallèle

aux faces

_polaires

du

pre-mier

_aimant)

et les conditions d’obtention d’une

image quasi-ponctuelle imposeraient

pour a la

va-leur

_0,3.

Dans ce domaine ce

_qui

est essentiel en

_réalité,

c’est d’éliminer les

_pertes

d’intensité dans le second

étage,

il suffira _{pour cela que le}

_{grandissement}

axial

du

_système

reste inférieur à

_l’unité,

ce

_qui

laisse une

grande

latitude dans le choix de l’indice.

La

_{supériorité}

incontestable des secteurs

magné-tiques inhomogènes

sur les secteurs

_homogènes

usuels

_pourrait

donc faire

_envisager

leur utilisation

aussi _{bien pour le}

_premier

_{que pour le second}

_étage

d’un

_séparateur

_{d’isotopes.}

Il _{faut remarquer} cepen-dant que la

_dispersion

accrue a _pour corollaire une

diminution _{de la gamme} des masses _que l’on

_peut

focaliser simultanément sur un collecteur et ceci

d’autant

_plus

_{que la} zone utile d’un entrefer à

indice est

_{généralement}

réduite _par

_rapport

à celle d’un

_{champ homogène}

de même étendue.

Or,

à moins d’une

_{spécialisation}

très étroite il est inté-ressant de

_pouvoir

recevoir dans de _bonnes

condi-tions une _{gamme de} masses assez

_large

tant au

premier qu’au

second

_étage.

Le dernier

_point

à définir concerne la

_disposition

relative des centres de courbures des deux

_étages

magnétiques

par

rapport

aux

_{trajectoires ioniques.}

Si,

en

_première

approximation,

le choix

_peut

paraître indifférent,

le

_foyer

intermédiaire étant considéré comme

objet pour le

deuxième

_analyseur,

il

_apparaît

_{préférable d’employer}

la

_disposition

A

FIG. 3. -

Région de la source d’ions et électrode accélératrice.

1. Alimentation du four. - 2. Alimentation du filament. - 3. Circulation d’eau. - 4. Pôle de l’électro-aimant de

source.

- 5. Source. - 6-8.

Électrode accélératrice. - 7-13. Commande

pour la rotation de l’électrode accéléatrice.

-9. Isolement _{Pyrex. - 10.} Colonnes isolantes. - 11.

Roulement

pour l’avance et le recul de l’électrode. - 12.

Chemin de roulement. - 14.

Jauge à ionisation. -15. Commande par came de l’avance de l’électrode accélératrice. - 16. Contrepoids. ---17. Tubulure vers la chambre de l’électro-aimant. - 18. Ressort de

rappel.

- 19.

Tubu-lure de pompage et piège. - 20. Hublot

transparent. - 21. Étrier de l’électrode. - 22. Axe de rotation

du nez de l’électrode accélératrice. - 23. Four et creuset. - 24. Filament.

dispersions

de

_chaque

_étage

et

_permet

ainsi la

collection simultanée de

_plusieurs

_isotopes

au

col-lecteur final.

De

_plus

dans la

_séparation

des éléments très

lourds

_{où la largeur}

de la fente du

_diaphragme

inter-médiaire

_peut

n’étre

_{plus négligeable}

_par

_rapport

à

l’espacement

des

_{isotopes voisins,}

la

_disposition

A

permettra

d’atteindre des

_puretés

_isotopiques

supé-rieures.

III.

Description

de

l’appareil.

- La

figure

2

représente

un schéma du

_séparateur

à double

dé-viation

_magnétique.

Le

_premier

_{étage :}

C’est un secteur

_magnétique

de 60° à

_{champ homogène}

calculé _pour un _{rayon de}

courbure

de 50 cm. Il a été réalisé par la Société

Gamma-Industrie à Paris suivant les

_plans

de

J’appareil

construit _par l’un de nous

_(R.

_B:j

au

Commissariat à

_l’Énergie

_Atomique

en 1953

_[5]

et

actuellement en fonctionnement à

_Saclay.

Le fait _que ce

_premier

_étage

soit

_identique

à

celui de

_{Saclay auquel}

a été

_{adjo~nt depuis}

un

_étage

électrostatique

[3] permet

de comparer valable-ment l’efficacité des deux

_types

de second

_étage

et rend

_possible

_également

des études

complémen-taires intéressantes d’un même

_phénomène.

L’intensité des faisceaux d’ions au collecteur du

premier

étage

varie de 1 à 2 mA suivant les

élé-ments. Le

_pouvoir

de résolution

MIAM

défini par

rapport

à la

_largeur

à mi-hauteur des raies est

de 400 pour ces intensités.

La tension d’accélération des ions est

_comprise

~

FIG. 4. - Schéma du collecteur

et du diaphragme intermédiaire. A. _Clapet pour isolement du collecteur.

1. Écran de fermeture de la chambre du deuxième

analy-seur. - 2-3. Collecteurs amovibles

permettant, soit le relevé des _spectres de masse, soit le _dépôt sur filaments

ou sur creuset. - 4.

Diaphragme intermédiaire,

entre 30 et 50 kV et l’induction

_magnétique

dans l’entrefer est suffisante _pour focaliser au

_collecteur,

des ions de masse 250 accélérés sous 50 kV.

L’extraction et la focalisation des ions s’effectue par une seule électrode

_portée

_par une structure en

acier

_inoxydable

de forme très

_simple.

Ce

_support

permet

de

_régler,

en cours de fonctionnement la

distance source-électrode ainsi _que l’orientation de

cette dernière suivant les axes horizontal 11 et vertical 22

_(fla.

_3).

La

_région

du collecteur du

_premier

_étage

est constituée par un cube en

alliage léger ( fig. 4)

dont

les six faces sont

_percées

d’orifices de 20 cm de

dia-mètre

_permettant

de

_placer

à volonté les fenêtres

d’observation,

les

_dispositifs

de

_réglages

ou les

pièges

à air

_liquide

éventuellement nécessaires. Une pompe à diffusion d’huile de 1 500

1/sec

est

raccor-dée sur l’une des faces. Le

_{diaphragme qui}

_permet

d’isoler le faisceau

_ionique

recherché est

_ajustable

en

_position

dans trois directions

_{perpendiculaires}

et la surface soumise à

_l’impact

des ions

_peut

être recouverte de feuilles

_métalliques

minces

inter-changeables

lors de la

_{séparation d’isotopes}

radio-actifs. Le mode

_{d’accouplement}

des deux

_étages

magnétiques

a été déterminé par le fait _{que le}

_plan

des faces

_polaires

du

_premier

électro-aimant était

vertical. Nous avons donc fixé le second

_analyseur

sous un chariot

_suspendu

à deux

_poutres

d’acier

sous le

_plafond

du hall. On

_supprime

les efforts de

tension entre les deux

_appareils

en raccordant les

deux chambres à _{vide par} une membrane

métal-lique

flexible de

_grand

diamètre.

LE DEUXIÈME ÉTAGE. -® L’étude

_théorique

préli-minaire du deuxième

_analyseur

mentionnée

_plus

haut nous avait amené à

_envisager

la construction

d’un"secteur

à

_{champ inhomogène}

de

_symétrie

ra-diale et d’indice oc voisin de

_0,5.

Pour des raisons de

_commodité,

nous avons

commandé à la Société Suédoise KBCM un aimant

qui

avait

_déjà

été réalisé pour des études de spec-trométrie nucléaire pour C.

Mileikowsky

[7].

Suivant un

_projet

de Svartholm

_[8]

cet aimant

possède

des

_pièces

_polaires

_coniques

et le

_champ

est de la forme :

équivalente

au

premier

ordre à la relation

(1)

pour oc =

1/2.

L’angle

du secteur est de

_1800,

ce

qui

_compte

tenu du

_champ

de

_fuite,

_correspond

à une dévia-tion de 19104. L’entrefer de 52 mm _{pour r} =

ro est

délimité _{par deux} arcs de cercle de 330 et 470 mm

de rayon. L’ouverture

angulaire

radiale utile est voisine de

_{30 ;}

elle est définie _par un

_diaphragme

d’ouverture

_réglable

situé à mi-distance du

_foyer

intermédiaire et du collecteur. La

_position

de ce

foyer, qui joue

le rôle

_d’objet

_{pour le} second

ana-lyseur

se trouve à une

distance 11

de l’ordre de

30 cm de la face d’entrée du

_{champ magnétique}

et

l’image

obtenue est

_{éloignée de l2}

== 22 _cm de la

face de sortie. Le

_diaphragme

intermédiaire et le collecteur

_peuvent

donc être

_disposés

dans un

espace convenable et sont aisément observés à travers de

_larges

fenêtres.

L’ABERRATION D’OUVERTURE radiale 4ÀZ _pour le

cas des secteurs

_inhomogènes

a été _{calculée par}

différents auteurs

_[9]

et,

pour la

disposition

que

nous avons utilisée on obtient :

_(en

unités de

_r~)

avec

et

où p

est le coefficient du terme du second ordre dans le

_{développement}

de

₍₁₎

Compte

tenu des

_{grandeurs caractéristiques}

de

notre

_{appareil :}

et (p

₃₀

radian on obtient

Soit

ce

_qui

est tout à fait

_acceptable

étant donnée la

dispersion

de

_{l’appareil.}

La

_position

du

_foyer

intermédiaire _étant suscep-tible de varier

_légèrement

en fonction des différents

paramètres

du faisceau

_(intensité,

_réglage

de l’élec-trode

_{accélératrice, etc...)}

les

_dispositifs

12 et 20

(fig. 2)

permettent

de modifier les

_{distances 11 et l2}

sans

_interrompre

le fonctionnement de

_{l’appareil.}

L’influence du

_champ

de fuite sur les

trajectoires

ioniques

conduit à incliner le

_plan

de la face d’entrée d’un

_angle

_compris

entre 50 et 6a _par

rapport

au

_plan

de la face de sortie de

_{l’analyseur}

du 1 er

_étage.

La chambre à vide. --- Elle est

feuilles d’acier

_inoxydable

amagnétique

de 3 mm

d’épaisseur

soudées à deux bandes courbées en arc

de cercle de rayons 280 et 600 mm et hautes

res-pectivement

de 43 et 57 mm.

Cette construction

_{présente l’avantage}

d’utiliser

au maximum la hauteur de l’entrefer et de

per-mettre une vitesse de pompage élevée dans la

région

du passage des faisceaux

malgré

le faible écar-tement des

_pôles.

La

_rigidité

de la chambre est obtenue par des entretoises en acier

inoxydable

situées hors de la zone de _passage des faisceaux.

La

_position

des deux

_{demi-diaphragmes}

indé-pendants

situés au centre de la chambre

_peut

être

réglée

de l’extérieur en cours de fonctionnement. La variation

_rapide

de l’indice due aux effets du

champ

de fuite provoque, en

_effet,

des _aberrations

importantes qui

nécessitent

_l’emploi

de ces

dia-phragmes.

La chambre est fixée à la _{culasse de l’aimant par}

des

_supports

_réglables

_qui

facilitent la mise en

place

et le

_démontage.

_{Le pompage s’effectue par} les deux

_{extrémités ;}

une _{pompe de 1 500}

_1/sec

située

_près

du

_foyer

intermédiaire étant assistée

d’une pompe à diffusion de 300

1/s qui

évacue la

région

du collecteur final

_{(fla. 5) ; chaque}

_pompe est

_précédée

d’un

_piège

à azote

_liquide.

L’accès au

collecteur et au

_diaphragme

intermédiaire est rendu

possible

en limitant les rentrées d’air

grâce

aux

clapets

A et B

_{( fig.}

4 et

_5).

Alimentations et

_{régulations.}

-- L’alimentation

haute tension

_peut

fournir 100 mA sous 50 000 V

et est stabilisée à

_1/5

000

_[5~].

Elle est

_réglable

de

façon

continue.

La

_régulation

de courant des deux

électro-aimants est effectuée

_{séparément.}

Le

_premier

a une

résistance de 30 ohms et

_peut

_supporter

un courant

de 15

_ampères

au maximum. Pour le deuxième ces

valeurs sont

_{respectivement}

de

_0,1

ohm et 600

am-Fie. 5. - Collecteur final

après double déflexion.

1. Creuset collecteur à haut rendement de collection.

--2-3. _Dispositif isolé pour le relevé des spectres de masses

(une rotation de 1800 _{permet l’enregistrement} ou le

dépôt des _isotopes en une même position). - 4. Hublot

d’observation. - 5-7-8. Éléments du

clapet à fermeture rapide permettant d’isoler le collecteur de la chambre à

vide : 6.

Fie. 6. - Source d’ions

pour éléments à faible _{tension de vapeur (température} de fonctionnement 1 700 _°C). A

FIG. 7. -

Photographie du _{séparateur d’isotopes.}

De droite à gauche, la _région de la source d’ions _portée à 50 000 V; le raccord de pompage, l’analyseur à _{champ homogène}

du

_premier

étage, le cube collecteur contenant le _diaphragme intermédiaire et _auquel est raccordé la 2e _pompe

de 1 500 1/sec. L’analyseur à _{champ inhomogène} monté sur son chariot et le collecteur firal _réglable. Le pupitre de commande comporte au _centre, les réglages de la source d’ions _portée à la haute-ter sion ; à _droite, le contrôle du vide et des pompes ; à gauche les régulations des _{champs magnétiques} et de la ter.sion d’accélération.

pères.

Ils sont alimentés _{par des groupes} tournants. Les circuits de

_régulation

sont

_classiques

_(*)

et les

résultats des mesures de stabilité effectuées

pen-dant une durée de 30 min

indiquent

_{que les}

varia-tions sont inférieures à

_1/10

_{000 ;}

les dérives sont très faibles et

_peuvent

aisément être

_corrigées

_par les

_opérateurs.

Les alimentations haute

_tension,

celles de la source d’ions et les _pompes

_primaires

sont situées en sous-sol à la verticale des

points

d’utilisation.

L’ensemble des

_appareils

de contrôle et les

com-mandes sont

_disposés

dans un

_{large pupitre}

_{( fig. 7)}

face à

_{l’appareil.}

Les alimentations des différents éléments de la

source ainsi _{que de l’électrode de neutralisation de}

la

_{charge d’espace}

sont

_analogues

à celles décrites

précédemment

[5].

Sources d’ions. --Les sources d’ions utilisées sont dérivées de celles mises au

_point

précédem-ment

_{[10] ;}

elles

_permettent

un fonctionnement sous des

_{températures atteignant}

1 700 OC

_(fig.

₆₎

et sont conçues pour l’introduction

rapide

d’échan-(*) Celui du 1 er _étage a été décrit _{précédemment [5],}

celui du second _étage est dû à 31. _Cabrespine et ses

collabo-rateurs de notre laboratoire.

tillons radioactifs

_[13].

Le débit

_ionique

_qu’elles

fournissent atteint 10

_mA,

ce

_qui

_permet

la

sépa-ration

_d’isotopes

stables en

_quantités

pondérables :

(1

à 2 mA au collecteur du 1er

_étage)

_et,

_par

l’utili-sation d’un faisceau _{marqueur, l’identification aisée} des masses des

_isotopes

radioactifs

_présents

en

quantités impondérables.

La

_température

élevée que l’on

peut,

atteindre dans la source

_permet

de

réduire notablement le

_temps

de _{collection pour} les

isotopes

radioactifs de nombreux éléments. Le rendement de l’ensemble

_{source-séparateur}

défini _{par le}

_rapport

de l’activité d’un

_isotope

donné introduite dans la source et celle mesurée

après séparation

varie de 1 à 2

_%.

Une source

d’ions du

_type

_{duo-plasmatron}

a fourni au cours

d’essais

_{préliminaires}

sur le

_séparateur

des

rende-ments

_plus

de 10 fois

_supérieurs

_[11]

et le

_spectre

du xénon obtenu dans ces conditions met en

évi-dence un

_pouvoir

_séparateur

très satisfaisant.

L’adaptation

de cette source sur le

_séparateur

se

poursuit.

IV. Résultats

_{expérimentaux.}

- Afin de

pré-ciser l’intérêt de la double déflexion

_magnétique,

2e

étage

de

_l’appareil

et ceci très sensiblement

dans les mêmes conditions de fonctionnement :

intensité,

pression, optique ionique,

etc...

La très

_{grande pureté}

des

_isotopes

obtenus au

collecteur final rend délicates les

_{manipulations}

chi-miques

nécessaires à

_l’analyse

_par

_{spectrométrie}

de

masse des échantillons obtenus. Aussi avons-nous

été amenés à utiliser une

_technique

de

_dépôt

direct

sur le filament du

_{spectromètre}

de masse des ions

de

_l’isotope

désiré

_(l’analyse

_{s’effectuant par}

émis-Fie. 8. - A.

Dispositif de collection d’un faisceau isotopique sur un filament de _{spectromètre} de masse en vue d’une ré-émission _{des ions par} effet _{thermionique :} 1. Ensemble à filament triple adapté à la source du _{spectromètre} de

masse. La mesure du courant s’effectue par la connexion 3. - 2. Creuset

destiné à recueillir la fraction du

fais-ceau _ionique non _déposée en 1. B. Positions _respectives des deux ensembles à _triple filament et du creuset.

sion

_{thermo-ionique).}

La

_figure

8

_représente

l’une des

_{dispositions employées}

_qui

_permet

_d’analyser

au choix le

_dépôt

direct sur un filament ou le

dépôt

sur feuille d’or obtenu simultanément. Les

fila-ments utilisés sont en

_tungstène,

tantale ou

pla-tine suivant les cas et sont très

_{soigneusement}

purifiés

avant

_montage

dans le

_séparateur.

Les

_quantités

nécessaires à une

_analyse

isoto-pique complète

sont obtenues en des

_temps

variant

de

_quelques

minutes à 1 ou 2 heures suivant

l’abon-dance de

_l’isotope

et la nature de l’élément.

Les résultats obtenus _pour différents éléments sont rassemblés dans le tableau III.

L’absence d’une alimentation suffisante de

l’analyseur

2e

_étage

a limité

pendant

un an les

essais aux éléments de masse inférieure à 100 et les

résultats des tableaux III et IV doivent être

con-sidérés comme des

_performances

_minima,

_{que la}

mise au

_{point plus poussée}

de

_l’appareil

actuel-lement en cours

_permettra

d’améliorer.

L’analyse

par le deuxième

étage

magnétique

des

composantes

une fois

chargées qui

franchissent le

diaphragme

intermédiaire lors de la collection

d’Uranium 235 est

_{représentée}

sur la

_figure

9. A titre de

_comparaison,

le

_spectre

de masse du

_dépôt

obtenu au collecteur du

_premier

_étage,

lors de la même

_collection,

est

_indiqué

sur cette

_figure.

La

_figure

10

_représente

un

_spectre

de masse du

plomb

au collecteur final du

_séparateur

_lorsque

le

diaphragme

intermédiaire du 1 er

_étage

est

_supprimé.

En

_réalité,

_pour

_permettre

la collection simultanée

FIG. 9. -

(a) Spectre de masse de l’Uranium _{jL+ )} 1 elevé

au collecteur final du _séparateur. Les deux traits

verti-caux _indiquent la _largeur de la fente _employée lors des

collections de 235U.

(b) Spectre de masse du dépôt obtenu au collecteur du

1 er _étage suivant la _technique de la figure 7, lors du même essai.

de

_{plusieurs isotopes}

au 2e

_étage,

il est

préférable

de percer dans le

_diaphragme

intermédiaire les

fentes

_{correspondant}

aux

_isotopes

désirés

plutôt

TABLEAU III

(*) Pollution par l’élément naturel.

TABLEAU IV

COMPARAISON DES COEFFICIENTS D’ENRICHISSEMENT OBTENUS AVEC UN ET DEUX ÉTAGES

, DANS LES MÊMES CONDITIONS EXPÉRIMENTALES

(*) Défini par rapport à _l’isotope voisin de masse _supérieure sauf ₍₁₎ ou il _s’agit de _l’isotope M - 1. (**) Pollution par Yb naturel responsable de cette faible valeur.

F : _dépôt direct sur filament ;

C : dépôt sur un collecteur usuel. ,

le fond continu visible dans la

_figure

10 et

pro-venant des ions diffusés dans le 1 er

_étage.

L’amélioration

_apportée

_{par le} 2e

_étage

magné-tique apparaît

dans le tableau IV

_qui

donne les

Fm. 9 0. -

Spectre de masse du _plomb au collecteur final

après suppression du _diaphragme intermédiaire _(cas de

la collection simultanée de plusieurs isotopes au deuxième étage).

valeurs des coefficients d’enrichissement obtenus au

1er

_étage

et au 2e

_étage

dans les mêmes conditions.

L’exemple

de 173Yb donné à titre indicatif

montre,

ainsi que de nombreux autres

essais,

que

la

contamination

préférentielle

par les lourds est

également

valable _pour un

_séparateur

à double déviation

_magnétique.

SÉPARATION D’ISOTOPES RADIOACTIFS. --LeS

dif-férents éléments du

_séparateur

se

_prêtent

particu-lièrement bien à la

_{séparation d’isotopes}

radio-actifs. En

_premier

lieu la contamination du second

étage d’analyse

peut

être réduite à un minimum

grâce

à

_{l’interposition}

du

_diaphragme

intermé-diaire

_(qui

_peut

être refroidi à la

_température

de

l’azote

_liquide)

et à un _pompage efficace à ce niveau. La

_simplicité

de la source d’ions

_qui

ne

_comporte

pas d’isolement haute tension et celle de la

struc-ture de l’électrode accélératrice

_permettent

une décontamination

_rapide.

L’introduction

d’échan-tillons radioactifs s’effectue en 1 ou 2 minutes

_grâce

à un sas dans la source d’ions et la sortie des cibles

isotopiques

séparées

est

_possible

en moins d’une

minute. Ainsi lors des

_{séparations répétées}

des

iso-topes

du mercure

_[12]

contenus dans une feuille

d’or

_irradié,

le

_temps

écoulé entre l’arrivée des feuilles

_auprès

du

_séparateur

et la sortie des cibles

isotopiques

des collecteurs du 1er ou 2e

_étage,

ne

dépasse

pas 3 à 4 minutes.

La collection simultanée des

_isotopes

_compris

dans une _{gamme de} masse

_{de ±}

5

_%

autour d’une

masse _moyenne au 1er

_étage

et

_{de =}

_2,5

_%

au

2e

_étage

est

_possible.

Cette

_technique

a

_permis

la

mesure des sections efficaces relatives de certaines

réactions de

_spallation

_[14].

On

_peut

_également

_remplacer

le collecteur usuel

(20

fcg.

2)

par un ensemble

photomultiplicateur

et

FIG. M. - Schéma du _{dispositif permettant} l’étude directe des _isotopes radioactifs à vie courte dans le séparateur

d’iso-topes. Le faisceau marqueur (isotope stable) est mis en _{place sur Je repère} circulaire de l’écran d’aluminium (1). Celui-ci est escamoté lors du _dépôt de _l’isotope actif et laisse apparaître un creuset d’aluminium mince ₍₂₎ inséré dans l’écran de _{plomb (3).} Le scintillateur et le conduit de lumière sont dans une enceinte ₍₆₎ à l’air libre et _séparés du collecteur par une feuille métallique mince _{(7). (8) : photomultiplicateur. (9) Dispositif permettant} la rotation de l’écran 1. Le creuset 2 est aisément _{remplacé après} une _séparation et élimine tout _risque de contamination.

à courte

_période

et de

_faible

_activité,

même en

pré-sence

d’isotopes

voisins hautement radioactifs.

Cette dernière

_{caractéristique}

est due à la

possi-bilité

_{d’intercepter}

les

_{isotopes parasites}

_par le

dia-phragme

du 1er

_étage

situé à 1 m de distance et

d’in-troduire un écran de

_plomb

efficace entre les deux

collecteurs. Cette

_technique

a été utilisée notam-ment _pour mettre en évidence de nouveaux

isotopes

à vie courte du mercure :

185Hg, 186Hg, 187Hg

_[15].

V. Discussion des résultats. Contamination rési-duelle. - Les résultats obtenus montrent

que la double déviation

_magnétique

_présente

des

avan-tages

très

_importants

_par

_rapport

aux

dispositifs

utilisés

_{jusqu’alors.}

Les coefficients

d’enrichisse-ment sont

_plus

de 10 fois

_supérieurs

à ceux des

appareils

à

_simple

déviation

_magnétique

ou à la

cascade mixte

_{magnétique-électrostatique.}

Il

_peut

être intéressant de _comparer aux nôtres

les résultats obtenus par cette dernière _pour un

même

_élément,

à courant au collecteur sensiblement

égal (0,3

mA

_total)

et

_pendant

une durée

analo-gue.

Les coefficients d’enrichissement

_(YI

et

_y2)

pu-bliés _pour 235U _pour les 1er et 2e

_étages

sont respec-tivement 20 et 500

_(cascade

_mixte)

_[17]

200 et 14 000

_(cascade

_{magnétique).}

L’amélioration

im-portante

apportée

par la 2e déviation

magnétique

est donc évidente.

Les

_puretés

_isotopiques

_que nous avons atteintes

permettent

de

_répondre

à la

_{quasi-totalité}

des

problèmes qui

se

_posent

actuellement aux

utili-sateurs et notamment de fournir traceurs

extrê-mement _purs d’un

_grand

nombre _{d’éléments pour} les études _par dilution

_isotopique.

Toutefois des améliorations substantielles pour-ront être obtenues. En

_effet,

l’étude du tableau IV montre _que le coefficient d’enrichissement

corres-pondant

au second

_étage

seul est inférieur à celui

du

_premier,

or les

_{caractéristiques}

du second

ana-lyseur

devraient

_permettre

de

_dépasser

nettement

ces valeurs si la contamination n’était due

_qu’à

des

particules possédant

la même

_énergie.

Une étude de la contamination résiduelle a donc

été effectuée au deuxième

_étage.

Les résultats

dé-taillés seront

_publiés

_par ailleurs

_[16]

mais _les pre-mières conclusions

_qu’il

est

_possible

de tirer font

contamination résiduelle serait due à des ions

_ayant

une

énergie

inférieure à celle

correspondant

à la

tension d’accélération totale.

Bien _que cette conclusion soit

_opposée

à celle de

certains auteurs

_[6]

il _{faut remarquer}

_qu’elle

a _pu

aisément passer

inaperçue

jusqu’ici

puisqu’elle

n’affecte

_(dans

le cas de l’uranium _par

_exemple)

qu’une

fraction de l’ordre de

_1/10

000 des ions de

la masse voisine.

Il semble

_nécessaire,

avant de

_prévoir

des

per-formances limites aux

_appareils

à deux

_étages

magnétiques,

de tenir

_compte

de _{processus de} con-tamination

_{négligés jusqu’ici}

et _{il n’est pas}

possi-ble d’effectuer

_simplement

le

_produit

des coeffl-cients d’enrichissement des deux

_{étages opérant}

séparément

ainsi que cela a

_déjà

été

_proposé

_[17].

Ce travail a été effectué au Laboratoire de

Phy-sique

Nucléaire de la Faculté des Sciences à

_Orsay.

De nombreux

_ingénieurs

et techniciens du Labora-toire ont

_participé

activement à la réalisation de cet

_appareil

et nous tenons à les en remercier ici :

MM.

_Gayraud

et Lavaud _{pour les}

études

rela-tives au deuxième

_analyseur

et à l’enceinte à

_{vide ;}

MM.

_Bieth,

Alorent et _{Biderman pour} la

cons-truction des nombreux

_dispositifs

nécessaires au

montage

et aux essais du

_séparateur.

Les études et les collections

_d’isotopes

n’ont _pu

être menées à bien _que

_grâce

à l’aide de Riback et

_{Fournet-Fayas.}

Mme

_Ligonnière

et Mlle Arents

se sont

_chargées

des

_{opérations chimiques}

et des

analyses

isotopiques.

Enfin,

M.

Nief,

Chef de la

section de

_{spectroscopie}

de masse du Centre

d’Études

Nucléaires de

_Saclay,

a bien voulu eff ec-tuer certaines

_analyses

_isotopiques

de contrôle.

Manuscrit reçu le 7 _juillet 1960.

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Nat. Res. Coun., public. n° _{311, Washington} D. C., 1954, 24.

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Bd 7, nr 3.

[8] SVARTHOLM _{(N.), Ark. Fysik, 1950,} Bd _2, nr 14,115.

[9] Voir notamment IKEGAMI _(H.), R. _{S. I., 1958, 29, 943.} [10] BERNAS _(R.), Réalisation d’un _séparateur

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[111 KLAPISCH (R.), Étude et réalisation d’une source à

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[12] ALBOUY _(G.), BERNAS _(R.), GUSAKOW _(M.), POFFE _(N.)

et TEILLAC _(J.), C. R. Acad. _{Sc., 1959, 249, 407-409.} [13] SARROUY _{(J. L.),} Une source d’ions pour isotopes radioactifs de courtes _périodes. Communication au

Colloque international sur la _séparation des _isotopes radioactifs. Vienne, mai 1960 _{(à paraître).}

[14] POFFE _(N.), ALBOUY _(G.), BERNAS _(R.), GUSAKOW

(M.),-RIOU _(M.) et TEILLAC _(J.), Réactions _{(p, x n)}

in-duites dans l’or par des protons de 155 MeV.

(Collo-que de Physique Nucléaire, Grenoble, février 1960). J. _{Physique Rad., 1960, 21,} 343.

[15] ALBOUY

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GUSAKOW _(M.) et _al., J. Phys. Rad., 1960, 21, 751.

[16] BERNAS _(R.), CAMPLAN _(J.), MENAT _(M.) et SARROUY ((J. L.), J. _Physique Rad. (à

paraître).