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Submitted on 1 Jan 1982
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Ferromagnétisme induit par le champ dans un alliage Au-Fe près de la percolation
M. Krakowski, B. Levesque, R. Caudron
To cite this version:
M. Krakowski, B. Levesque, R. Caudron. Ferromagnétisme induit par le champ dans un alliage Au-Fe près de la percolation. Journal de Physique, 1982, 43 (2), pp.329-335.
�10.1051/jphys:01982004302032900�. �jpa-00209400�
Ferromagnétisme induit par le champ dans un alliage Au-Fe près de la percolation
M. Krakowski, B. Levesque et R. Caudron
Laboratoire de Physique des Solides (OM), ONERA, 92320 Châtillon, France
(Reçu le 3 juillet 1981, accepté le 26 octobre 1981)
Résumé.
2014Nous avons mesuré les isothermes d’aimantation en fonction du champ appliqué pour un mono-
cristal d’or-fer contenant 14,5 % de fer, dans l’état brut de trempe et dans l’état vieilli. Portées sur un diagramme d’Arrot, ces isothermes présentent, pour des champs supérieurs à une centaine d’Oersted, les allures caractéris-
tiques du ferromagnétisme ou du paramagnétisme. Nous en avons déduit les exposants critiques 03B2 et 03B3, ainsi
que la température critique. Pour l’échantillon brut de trempe, nous trouvons 0,85, 1,4 et 117,5 K. Pour l’échan-
tillon vieilli, les paramètres sont 0,7, 1,4 et 125,6 K.
Abstract.
-We have measured the magnetization versus applied field dependence of an Au-Fe single crystal, containing 14.5 at. % Fe, in the as-quenched and in the aged state. Plotted on an Arrot diagram, the results yield shapes similar to the cases of ferromagnetism and paramagnetism, provided the field is greater than about 100 Oe.
We deduced the critical exponents 03B2 and 03B3, and the critical temperature. For the as-quenched sample, we find 0.85, 1.4 and 117.5 K. For the aged sample, the results are : 0.7, 1.4 and 125.6 K.
Classification
Physics Abstracts
75 , 50K
1. Introduction.
-L’existence d’une phase ferro- magnetique dans les alliages Au-Fe a recemment sou-
lev6 une certaine controverse : Sarkissian [1] presente
ses experiences de susceptibilite alternative comme une forte presomption en faveur de 1’existence du fer-
romagn6tisme pour des concentrations superieures à
la valeur critique de 16 %. En effet, dans ce cas, les fortes valeurs de la susceptibility ainsi que la simili- tude avec le cas du ferromagnetique Pd-Mn semblent
assez convaincantes. A l’oppos6, Beck [2], se basant
sur des experiences d’aimantation au-dessus de la
temperature de gel, conclut que les proprietes physi-
ques sont dominees par 1’existence d’amas, a fexclu-
sion de tout ordre ferromagnetique, ceci jusqu’a des
concentrations depassant 18 %.
11 nous a paru naturel d’aborder cette question sous l’angle des transitions de phase : en effet, une transition paramagn6tique-ferromagn6tique devrait se traduire,
a l’approche de la temperature critique Tc, par une evolution caracteristique des isothermes de 1’aiman- tation M en fonction du champ applique H (parametre
d’ordre en fonction du champ conjugue) [3]. 11 est alors possible d’obtenir les exposants critiques ~3 et y, tels
que M oc ~ T - T, 1-0 et H/M oc ~ T - Tc 1-Y, et
meme des lois d’echelle de m
=M ~ T - Tc I - 0 en
fonction de him = (HIM) T - Tc I - Y. Une telle approche a ete pratiquee par Kouvel [4] a propos des
alliages Pd-Fe.
2. Description des experiences.
-Nous avons choisi
une concentration de 14,5 %, proche de la percolation, qui etait attendue vers 15 % (les experiences de Sar-
kissian [1] que nous ne connaissions pas au debut de cette etude, indiquent plutot 16 %).
L’or de depart provient du comptoir Lyon-Alle- mand, et le fer etait sous la forme de poudre carbonyle.
Ces materiaux ont ete fondus, en quantites requises,
pour obtenir finalement un monocristal, dans lequel
ont 6t6 decoupes les deux echantillons etudies. Ce
monocristal, pesant environ 20 g, a ete refroidi rapi-
dement a partir de 900 °C en plongeant dans 1’eau
le creuset de silice qui avait servi a 1’elaboration. En dehors des temps de decoupe et d’experience (quel-
ques jours en temps cumule), les echantillons ont 6t6 conserves dans 1’azote liquide.
Un premier echantillon a ete decoupe dans la direc- tion [110]. Ses dimensions etaient : 8,5 x 1,2 x 0,6 mm.
Dans ces conditions, en orientant le champ magn6- tique selon sa plus grande dimension, cet echantillon
presentait un facteur de desaimantation de l’ordre de
0,24 cc/uem, dont nous avons tenu compte pour les
-depouillements [5].
Un second echantillon a ete decoupe selon la
meme direction cristallographique, mais apres un
vieillissement a 1’ambiante de 1 mois. 11 mesurait 12 x 0,5 x 0,4 mm et son facteur de desaimantation etait de l’ordre de 0,04 cc juem [5].
Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/jphys:01982004302032900
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La concentration en fer a ete confirmée par micro- sonde electronique. Les impuretes, dosees qualitati-
vement par spectrometrie d’etincelle, sont approxima-
tivement (ppm en poids) : Ag : 1 000 ; Mg, Ti, Cu,
Pb : 10 a 100.
,Nous avons utilise un magnetometre de type Fara- day, ou le champ est foumi par un solenoide immerge
dans 1’azote liquide. Des bobines d’extremite, cablees
en opposition, fournissent un champ inhomogene pre-
sentant un maximum de gradient dans la zone de
1’echantillon. Gradient et champ sont donc ajustables separement. Nous avons toujours evite de soumettre
1’echantillon a des champs d’inhomogeneite superieure
a 10 %. La force est mesuree a 1’aide d’une balance
au microgramme, ce qui correspond a une resolution
en aimantation de 10- 4 uem dans les cas les moins sensibles. La thermalisation est assuree par du gaz
d’echange, et la temperature est mesuree par un ther-
mocouple Au-Fe-Chromel qui, dans les conditions ou il a ete installe, permet une reproductibilite de 1’ordre
de 0,3 K.
Pour permettre un reperage par rapport aux exp6-
riences les plus couramment rencontrees dans la
bibliographie, nous avons d’abord etudie la d6pen-
dance en temperature de la susceptibilite des deux
echantillons (Fig. 1), d’une part dans 1’etat refroidi sous
champ, ou 1’aimantation ne depend pas du temps en dessous de la temperature de gel [6], et d’autre part dans le cas plus repandu ou, 1’echantillon etant refroidi en champ nul, 1’application du champ se
traduit par un trainage de 1’aimantation. Dans cette
situation, nous avons soumis 1’echantillon a une varia- tion brutale de champ, et nous avons releve 1’accrois- sement instantan6 >> de son aimantation, dans la
limite du temps de reponse de la balance (1 a 2 s).
Ce procede donne des resultats comparables a ceux qu’on obtient par des methodes alternatives.
La figure 1 nous apprend que le vieillissement n’a pas change la temperature du maximum de suscep-
tibilit6, qui se situe vers 60 K, en conformite avec les resultats de Sarkissian [1]. En revanche, la courbe de 1’echantillon vieilli presente un elargissement consi-
derable. Nous constaterons par la suite que le vieillis- sement influe aussi beaucoup sur les proprietes criti-
ques.
’Remarquons que toutes les isothermes relevees cor-
respondent a des temperatures superieures a celle du
maximum de susceptibilite. 11 s’ensuit que nous n’avons pas ete genes par le trainage : nos experiences, qui correspondent a un regime presque ferromagnetique,
n’ont rien a voir avec celles de Knitter et Kouvel [7]
qui se sont preoccupes de 1’existence eventuelle d’une transition induite par le champ en-dessous de la tem-
p6rature de gel.
3. Resultats.
-Les isothermes ont ete tracees selon la methode d’Arrot (M2 en fonction de H/M).
Pour un ferromagnetique conventionnel au-dessous de la temperature critique, 1’extrapolation a H/M
=0
Fig. 1.
-Dependance en temperature de la susceptibilite
sous 20 Oe : + : echantillon brut de trempe; x : echantillon vieilli, refroidi sous champ; o : echantillon vieilli, refroidi
en champ nul (unites : u6m/g, K).
[Temperature dependence of the susceptibility under a 20 Oe
field : + : as-quenched; x : aged, field cooled ;’ 0 : aged,
zero field cooled (units : emu/g, K).]
donne le carre de 1’aimantation spontanee. Pour la phase paramagnetique, l’intersection avec 1’axe H/M represente l’inverse de la susceptibilite initiale. Deux
series de diagrammes typiques, representatifs de ces situations, sont presentes sur les figures 2 et 3. Pour chaque isotherme, les valeurs de 1’aimantation spon- tanee ou de la susceptibilite initiale ont ete extrapolees
comme le montre la figure 2, et ont ete portees en
fonction de la temperature. Nous avons ainsi pu carac- teriser le comportement critique de chacun des échan- tillons par les temperatures critiques et les exposants proches de ceux qui figurent au tableau I. Pour affiner
ces valeurs, nous avons porte, pour les regimes ferro- magnetique et paramagnetique, et pour chaque échan-
tillon [8], log (M211 T - Tc 12fl ) en fonction de
log (HIM T - Tc 1") (Figs. 4, 5, 6). Nous avons alors optimise les parametres T,, ~i, y de maniere a obtenir
une courbe unique (a 1’exception des deviations decri- tes plus loin). Yeshurun et al. [9], qui ont utilise un procede graphique equivalent, ont montre que c’est ainsi qu’on peut determiner la temperature et les exposants critiques avec la meilleure precision. Les
valeurs trouvees figurent au tableau I. Les figures 4, 5
Fig. 2.
-Isothermes pour r6chantillon vieilli, relevees dans le regime ferromagnetique et presentees selon le diagramme
d’Arrot (M2 en fonction de H/M). x : 104,9 K; [SJ : 113,4 K; o : 119,3 K;, 0 : 122,2 K; x : 124,5 K. Pour l’isotherme à
113,4 K, la courbe en traits mixte repr6sente le mode d’extrapolation utilise. Unites : Oersted, uem/g.
[Arrot plots (M2 vs. H/M) for ferromagnetic isotherms, measured on the aged sample. x : :104.9 K ; El : :113.4 K ; o : 119.3 K ; Z : 122.2 K ; x : 124.5 K. The dash-dotted line for the 113.4 K isotherm shows how we have extrapolated the data. Units :
Oe, emu/g.]
Table I.
-Température critique et exposants critiques
~i et y mesures pour les echantillons bruts de trempe et vieillis ; valeurs calculees des autres exposants a et b.
[Measured critical temperature and exponents fl and y
for the as-quenched and aged samples ; calculated
values of the other critical exponents a and 6.]
et 6 montrent que les lois d’echelle sont alors tres bien verifiees : les erreurs, inferieures a 10 %, sont sur-
tout attribuables a la dispersion en temperature. Sur
la figure 6, representative de 1’echantillon brut de trempe, la courbe pour 88 K est un peu basse, car
cette temperature est assez eloignee de la region cri- tique, et la saturation commence a se manifester.
Sur les figures 2 et 3, nous remarquons une chute de 1’aimantation pour les faibles valeurs du champ (donc de HIM), l’intersection de la courbe avec 1’axe
LE JOURNAL DE PHYSIQUE
-T. 43, No 2, FEVRIER 1982
H/M donnant l’inverse de la susceptibilite representee
a la figure 1. Cet effet se traduit sur les diagrammes logarithmiques des figures 4, 5 et 6 par des ecarts aux
lois d’echelle a faible h/m. De telles anomalies ont deja
ete constatees pour les ferromagnetiques, notamment
dans le cas du gadolinium lorsque le champ est appli- que perpendiculairement a la direction de facile aiman- tation [10]. Elles s’expliquent par 1’existence de forces
d’anisotropie s’opposant a Faction du champ. Le champ magnetique applique l’emportera d’autant plus
facilement sur les forces d’anisotropie que leur organi-
sation sera perturbee par 1’agitation thermique. C’est
ce que nous constatons : le champ necessaire pour reveler le ferromagnetisme, qui est de 200 Oe environ
vers 100 K, diminue a peu pres lineairement en fonc- tion de la temperature, pour s’annuler quelques degres
au-dela de la transition. Toute tentative de mieux
preciser le comportement de ce champ critique nous parait vaine, car les ecarts au comportement ferro- magnetique n’apparaissent que tres progressivement.
Sans exclure a priori l’ anisotropie cristalline, nous
sommes enclins a penser que, pour notre alliage, les
forces responsables des champs critiques devraient
etre attribuees a la frustration qui, a basse temp6ra-
ture, se traduira par le maximum de susceptibilite.
22
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Fig. 3.
-Meme type de diagramme qu’a la figure 2, sur le meme echantillon, mais dans le domaine paramagnetique.
+ : 126,1 K; x : 126,8 K; o : 127,4 K; lll : 128,2 K. Remarquer l’inversion de courbure par rapport au regime ferro- magnetique.
[Same type of plot as on figure 2, on the same sample, but in the paramagnetic range. + : 126.1 K; x : 126.8 K; o : 127.4 K;
ø : 128.2 K. Notice the change of curvature compared to the ferromagnetic regime.]
Nous projetons des experiences dans d’autres orien- tations cristallographiques pour trancher cette ques- tion.
4. Discussion.
-Les inegalites entre exposants cri- tiques (qui ont toujours ete verifiees en tant qu’ega- lites), permettent d’estimer, a partir de nos mesures
de fl et y, les exposants critiques a = 2 - 2 ~i - y (chaleur specifique) et 0
=1 + y/fl (dependance en champ de l’isotherme critique). Les resultats sont por- tes sur le tableau I.
Les valeurs de 6, proches de 3 (champ moyen), n’ont
rien de choquant : elles impliquent une isotherme cri-
tique lineaire dans la representation d’Arrot, ce qui parait raisonnable, vu le comportement des isothermes voisines. De meme, un a negatif signifie que la chaleur
specifique ne diverge pas a la transition, ce qui, malgre
un module assez eleve de a, n’est pas invraisemblable.
En revanche, l’ordre de grandeur de fl (0,7 a 0,85)
est beaucoup trop fort pour qu’on puisse evoquer une
transition ferromagnetique classique (13
=0,5 pour le
champ moyen, 0,4 pour les modeles plus elabores). La proximite de la percolation peut eventuellement expli-
quer cette anomalie : 1’augmentation correlee de ~3 et
de T~ lorsqu’on passe de 1’echantillon trempe à
1’echantillon vieilli irait dans ce sens. A cet egard, on peut se demander si une description comme celle de
Sarkissian [1], basee sur le ferromagnetisme, mais modifier comme nous venons de le constater, par
1’approche de la percolation, ne se ramenerait pas à celle de Beck [2], qui privilegie le role des amas.
Un travail analogue au notre a ete effectue par Crane et al. [11] sur le meme systeme Au-Fe. Ces auteurs ont trouve des exposants assez proches des
notres (/3 ~ 0,8; 6 rr 3,5), mais des temperatures cri- tiques beaucoup plus basses (vers 60 K). Le maximum
de son domaine de champ (20 Oe) coincide avec le
minimum du notre, et les courbes presentees concer-
nent des temperatures beaucoup plus basses que celles que nous avons explorees. Malgre ces difficultes, il
semble que, pour raccorder les resultats de Crane et les notres, il faille supposer que les diagrammes d’Arrot presentent une forme en S : les pentes des diagrammes presentes par Crane sont au moins dix fois inferieures
aux notres, et 1’exposant critique 6 rr 0,35 indique une
courbure qui, a plus fort champ, pourrait a la rigueur rejoindre nos courbes. 11 nous parait legitime de sup- poser que le regime que nous observons est plus proche
du comportement critique, dans la mesure ou il n’est
~ , w
.I %i . %-
Fig. 4.
-Diagramme logarithmique de m2
=M2 ~ T - T ~ ~ - 2~ en fonction de h/m
=(HIM) T - T, ~ I -I’, avec fl
=0,7,
y
=1,4 et Tc
=125,6 K, pour 1’echantillon vieilli dans le domaine ferromagnetique. x : 104,9 K; [~ : 113,4 K; o : 120,3 K;
e : 121,5 K; + : 122,2 K; ~ : 123,4 K ; e : 124,5 K. Pour plus de clarte, nous n’avons represente que 7 parmi les 22 iso-
thermes mesurees. Unites : Oe, uem Jg.
[Log-log plot of m2
=M~ T - T~ ~ - 2a versus h/m
=(HIM) T - T~ ~ - Y, with ~3
=0.7, y
=1.4 and T,
=125.6 K, for the sample in the ferromagnetic range. x : 104.9 K; 19 : 113.4 K; o : 120.3 K ; e : 121.5 K; + : 122.2 K;
IS! : 123.4 K ; e : 124.5 K. For the sake of clarity, we show only 7 curves out of 22 that have been measured Units : Oe, emu/g. ]
pas affecte par les effets d’anisotropie, et ou la satura-
tion ne se fait pas sentir.
Par ailleurs, le comportement que nous avons
observe dans nos alliages differe de celui que Yeshurun
et al. [9] ont mis en evidence dans des amorphes magn6- tiques a base de fer, cobalt, nickel et manganese. Ces
auteurs etaient en presence d’un ferromagnetisme
mieux caracterise que le notre : leurs valeurs de
fl rr 0,4 et b ^~ 5 sont beaucoup plus proches de celles qu’on rencontre couramment. Ils constatent, comme
nous, des deviations a faible champ. Ils les attribuent a des effets demagnetisants. Pour notre part, nous estimons que l’origine de ces phenomenes est plutot
liee a l’anisotropie. Contrairement a ces auteurs, nous
ne nous sommes pas preoccupes de la transition ferro-
magnetique-verre de spin.
Les premieres etapes du vieillissement se traduisent
par une augmentation de la temperature quasi ferro- magnetique, qui correspond au pied de la courbe x(T),
du cote des hautes temperatures. Simultanement, le pied oppose se deplace vers les basses temperatures
(Fig. 1). Cette conclusion donne son plein sens a celles
de Crane et al. [12], assez incertaines du fait de 1’ecre- tage (effets demagnetisants) subi par ses courbes z(T).
Une etude systematique de ces phenomenes serait tres
interessante, de preference en liaison avec des expe-
riences fournissant des informations sur la distribution des atomes magnetiques dans 1’alliage. E. Dartyge
et al. [13] ont realise des experiences de diffusion
diffuse de rayons X sur des echantillons de meme provenance que les notres. Par cette methode, il ne
leur a pas ete possible de detecter les effets de traite- ments thermiques qui, pourtant, modifient consid6ra- blement les proprietes magnetiques [10]. D’autres techniques pourraient etre envisagees : proprietes de transport, frottement interne...
Remerciements.
-Nous remercions Mme E. Dar- tyge (Faculte d’Orsay), qui nous a permis d’obtenir
les monocristaux, qui ont ete elabores par M. Godard,
du SDMT (Orsay).
Nous remercions egalement MM. P. Monod et
_ _ - - - . ---
Fig. 5.
-Même type de diagramme que la figure 4, mais dans le domaine paramagnétique. x : 128,2 K ; o : 127,2 K ; El : 127,5 K; + : 126,9 K; e : 126,1 K.
[Same type of plot as on figure 4, but for the paramagnetic range. x : 128.2 K ; o : 127.2 K ; IS! : 127.5 K ; + : 126.9 K ;
~: 126.1 K.]
I
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