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Ferromagnétisme induit par le champ dans un alliage Au-Fe près de la percolation

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(1)

HAL Id: jpa-00209400

https://hal.archives-ouvertes.fr/jpa-00209400

Submitted on 1 Jan 1982

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Ferromagnétisme induit par le champ dans un alliage Au-Fe près de la percolation

M. Krakowski, B. Levesque, R. Caudron

To cite this version:

M. Krakowski, B. Levesque, R. Caudron. Ferromagnétisme induit par le champ dans un alliage Au-Fe près de la percolation. Journal de Physique, 1982, 43 (2), pp.329-335.

�10.1051/jphys:01982004302032900�. �jpa-00209400�

(2)

Ferromagnétisme induit par le champ dans un alliage Au-Fe près de la percolation

M. Krakowski, B. Levesque et R. Caudron

Laboratoire de Physique des Solides (OM), ONERA, 92320 Châtillon, France

(Reçu le 3 juillet 1981, accepté le 26 octobre 1981)

Résumé.

2014

Nous avons mesuré les isothermes d’aimantation en fonction du champ appliqué pour un mono-

cristal d’or-fer contenant 14,5 % de fer, dans l’état brut de trempe et dans l’état vieilli. Portées sur un diagramme d’Arrot, ces isothermes présentent, pour des champs supérieurs à une centaine d’Oersted, les allures caractéris-

tiques du ferromagnétisme ou du paramagnétisme. Nous en avons déduit les exposants critiques 03B2 et 03B3, ainsi

que la température critique. Pour l’échantillon brut de trempe, nous trouvons 0,85, 1,4 et 117,5 K. Pour l’échan-

tillon vieilli, les paramètres sont 0,7, 1,4 et 125,6 K.

Abstract.

-

We have measured the magnetization versus applied field dependence of an Au-Fe single crystal, containing 14.5 at. % Fe, in the as-quenched and in the aged state. Plotted on an Arrot diagram, the results yield shapes similar to the cases of ferromagnetism and paramagnetism, provided the field is greater than about 100 Oe.

We deduced the critical exponents 03B2 and 03B3, and the critical temperature. For the as-quenched sample, we find 0.85, 1.4 and 117.5 K. For the aged sample, the results are : 0.7, 1.4 and 125.6 K.

Classification

Physics Abstracts

75 , 50K

1. Introduction.

-

L’existence d’une phase ferro- magnetique dans les alliages Au-Fe a recemment sou-

lev6 une certaine controverse : Sarkissian [1] presente

ses experiences de susceptibilite alternative comme une forte presomption en faveur de 1’existence du fer-

romagn6tisme pour des concentrations superieures à

la valeur critique de 16 %. En effet, dans ce cas, les fortes valeurs de la susceptibility ainsi que la simili- tude avec le cas du ferromagnetique Pd-Mn semblent

assez convaincantes. A l’oppos6, Beck [2], se basant

sur des experiences d’aimantation au-dessus de la

temperature de gel, conclut que les proprietes physi-

ques sont dominees par 1’existence d’amas, a fexclu-

sion de tout ordre ferromagnetique, ceci jusqu’a des

concentrations depassant 18 %.

11 nous a paru naturel d’aborder cette question sous l’angle des transitions de phase : en effet, une transition paramagn6tique-ferromagn6tique devrait se traduire,

a l’approche de la temperature critique Tc, par une evolution caracteristique des isothermes de 1’aiman- tation M en fonction du champ applique H (parametre

d’ordre en fonction du champ conjugue) [3]. 11 est alors possible d’obtenir les exposants critiques ~3 et y, tels

que M oc ~ T - T, 1-0 et H/M oc ~ T - Tc 1-Y, et

meme des lois d’echelle de m

=

M ~ T - Tc I - 0 en

fonction de him = (HIM) T - Tc I - Y. Une telle approche a ete pratiquee par Kouvel [4] a propos des

alliages Pd-Fe.

2. Description des experiences.

-

Nous avons choisi

une concentration de 14,5 %, proche de la percolation, qui etait attendue vers 15 % (les experiences de Sar-

kissian [1] que nous ne connaissions pas au debut de cette etude, indiquent plutot 16 %).

L’or de depart provient du comptoir Lyon-Alle- mand, et le fer etait sous la forme de poudre carbonyle.

Ces materiaux ont ete fondus, en quantites requises,

pour obtenir finalement un monocristal, dans lequel

ont 6t6 decoupes les deux echantillons etudies. Ce

monocristal, pesant environ 20 g, a ete refroidi rapi-

dement a partir de 900 °C en plongeant dans 1’eau

le creuset de silice qui avait servi a 1’elaboration. En dehors des temps de decoupe et d’experience (quel-

ques jours en temps cumule), les echantillons ont 6t6 conserves dans 1’azote liquide.

Un premier echantillon a ete decoupe dans la direc- tion [110]. Ses dimensions etaient : 8,5 x 1,2 x 0,6 mm.

Dans ces conditions, en orientant le champ magn6- tique selon sa plus grande dimension, cet echantillon

presentait un facteur de desaimantation de l’ordre de

0,24 cc/uem, dont nous avons tenu compte pour les

-depouillements [5].

Un second echantillon a ete decoupe selon la

meme direction cristallographique, mais apres un

vieillissement a 1’ambiante de 1 mois. 11 mesurait 12 x 0,5 x 0,4 mm et son facteur de desaimantation etait de l’ordre de 0,04 cc juem [5].

Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/jphys:01982004302032900

(3)

330

La concentration en fer a ete confirmée par micro- sonde electronique. Les impuretes, dosees qualitati-

vement par spectrometrie d’etincelle, sont approxima-

tivement (ppm en poids) : Ag : 1 000 ; Mg, Ti, Cu,

Pb : 10 a 100.

,

Nous avons utilise un magnetometre de type Fara- day, ou le champ est foumi par un solenoide immerge

dans 1’azote liquide. Des bobines d’extremite, cablees

en opposition, fournissent un champ inhomogene pre-

sentant un maximum de gradient dans la zone de

1’echantillon. Gradient et champ sont donc ajustables separement. Nous avons toujours evite de soumettre

1’echantillon a des champs d’inhomogeneite superieure

a 10 %. La force est mesuree a 1’aide d’une balance

au microgramme, ce qui correspond a une resolution

en aimantation de 10- 4 uem dans les cas les moins sensibles. La thermalisation est assuree par du gaz

d’echange, et la temperature est mesuree par un ther-

mocouple Au-Fe-Chromel qui, dans les conditions ou il a ete installe, permet une reproductibilite de 1’ordre

de 0,3 K.

Pour permettre un reperage par rapport aux exp6-

riences les plus couramment rencontrees dans la

bibliographie, nous avons d’abord etudie la d6pen-

dance en temperature de la susceptibilite des deux

echantillons (Fig. 1), d’une part dans 1’etat refroidi sous

champ, ou 1’aimantation ne depend pas du temps en dessous de la temperature de gel [6], et d’autre part dans le cas plus repandu ou, 1’echantillon etant refroidi en champ nul, 1’application du champ se

traduit par un trainage de 1’aimantation. Dans cette

situation, nous avons soumis 1’echantillon a une varia- tion brutale de champ, et nous avons releve 1’accrois- sement instantan6 >> de son aimantation, dans la

limite du temps de reponse de la balance (1 a 2 s).

Ce procede donne des resultats comparables a ceux qu’on obtient par des methodes alternatives.

La figure 1 nous apprend que le vieillissement n’a pas change la temperature du maximum de suscep-

tibilit6, qui se situe vers 60 K, en conformite avec les resultats de Sarkissian [1]. En revanche, la courbe de 1’echantillon vieilli presente un elargissement consi-

derable. Nous constaterons par la suite que le vieillis- sement influe aussi beaucoup sur les proprietes criti-

ques.

Remarquons que toutes les isothermes relevees cor-

respondent a des temperatures superieures a celle du

maximum de susceptibilite. 11 s’ensuit que nous n’avons pas ete genes par le trainage : nos experiences, qui correspondent a un regime presque ferromagnetique,

n’ont rien a voir avec celles de Knitter et Kouvel [7]

qui se sont preoccupes de 1’existence eventuelle d’une transition induite par le champ en-dessous de la tem-

p6rature de gel.

3. Resultats.

-

Les isothermes ont ete tracees selon la methode d’Arrot (M2 en fonction de H/M).

Pour un ferromagnetique conventionnel au-dessous de la temperature critique, 1’extrapolation a H/M

=

0

Fig. 1.

-

Dependance en temperature de la susceptibilite

sous 20 Oe : + : echantillon brut de trempe; x : echantillon vieilli, refroidi sous champ; o : echantillon vieilli, refroidi

en champ nul (unites : u6m/g, K).

[Temperature dependence of the susceptibility under a 20 Oe

field : + : as-quenched; x : aged, field cooled ;’ 0 : aged,

zero field cooled (units : emu/g, K).]

donne le carre de 1’aimantation spontanee. Pour la phase paramagnetique, l’intersection avec 1’axe H/M represente l’inverse de la susceptibilite initiale. Deux

series de diagrammes typiques, representatifs de ces situations, sont presentes sur les figures 2 et 3. Pour chaque isotherme, les valeurs de 1’aimantation spon- tanee ou de la susceptibilite initiale ont ete extrapolees

comme le montre la figure 2, et ont ete portees en

fonction de la temperature. Nous avons ainsi pu carac- teriser le comportement critique de chacun des échan- tillons par les temperatures critiques et les exposants proches de ceux qui figurent au tableau I. Pour affiner

ces valeurs, nous avons porte, pour les regimes ferro- magnetique et paramagnetique, et pour chaque échan-

tillon [8], log (M211 T - Tc 12fl ) en fonction de

log (HIM T - Tc 1") (Figs. 4, 5, 6). Nous avons alors optimise les parametres T,, ~i, y de maniere a obtenir

une courbe unique (a 1’exception des deviations decri- tes plus loin). Yeshurun et al. [9], qui ont utilise un procede graphique equivalent, ont montre que c’est ainsi qu’on peut determiner la temperature et les exposants critiques avec la meilleure precision. Les

valeurs trouvees figurent au tableau I. Les figures 4, 5

(4)

Fig. 2.

-

Isothermes pour r6chantillon vieilli, relevees dans le regime ferromagnetique et presentees selon le diagramme

d’Arrot (M2 en fonction de H/M). x : 104,9 K; [SJ : 113,4 K; o : 119,3 K;, 0 : 122,2 K; x : 124,5 K. Pour l’isotherme à

113,4 K, la courbe en traits mixte repr6sente le mode d’extrapolation utilise. Unites : Oersted, uem/g.

[Arrot plots (M2 vs. H/M) for ferromagnetic isotherms, measured on the aged sample. x : :104.9 K ; El : :113.4 K ; o : 119.3 K ; Z : 122.2 K ; x : 124.5 K. The dash-dotted line for the 113.4 K isotherm shows how we have extrapolated the data. Units :

Oe, emu/g.]

Table I.

-

Température critique et exposants critiques

~i et y mesures pour les echantillons bruts de trempe et vieillis ; valeurs calculees des autres exposants a et b.

[Measured critical temperature and exponents fl and y

for the as-quenched and aged samples ; calculated

values of the other critical exponents a and 6.]

et 6 montrent que les lois d’echelle sont alors tres bien verifiees : les erreurs, inferieures a 10 %, sont sur-

tout attribuables a la dispersion en temperature. Sur

la figure 6, representative de 1’echantillon brut de trempe, la courbe pour 88 K est un peu basse, car

cette temperature est assez eloignee de la region cri- tique, et la saturation commence a se manifester.

Sur les figures 2 et 3, nous remarquons une chute de 1’aimantation pour les faibles valeurs du champ (donc de HIM), l’intersection de la courbe avec 1’axe

LE JOURNAL DE PHYSIQUE

-

T. 43, No 2, FEVRIER 1982

H/M donnant l’inverse de la susceptibilite representee

a la figure 1. Cet effet se traduit sur les diagrammes logarithmiques des figures 4, 5 et 6 par des ecarts aux

lois d’echelle a faible h/m. De telles anomalies ont deja

ete constatees pour les ferromagnetiques, notamment

dans le cas du gadolinium lorsque le champ est appli- que perpendiculairement a la direction de facile aiman- tation [10]. Elles s’expliquent par 1’existence de forces

d’anisotropie s’opposant a Faction du champ. Le champ magnetique applique l’emportera d’autant plus

facilement sur les forces d’anisotropie que leur organi-

sation sera perturbee par 1’agitation thermique. C’est

ce que nous constatons : le champ necessaire pour reveler le ferromagnetisme, qui est de 200 Oe environ

vers 100 K, diminue a peu pres lineairement en fonc- tion de la temperature, pour s’annuler quelques degres

au-dela de la transition. Toute tentative de mieux

preciser le comportement de ce champ critique nous parait vaine, car les ecarts au comportement ferro- magnetique n’apparaissent que tres progressivement.

Sans exclure a priori l’ anisotropie cristalline, nous

sommes enclins a penser que, pour notre alliage, les

forces responsables des champs critiques devraient

etre attribuees a la frustration qui, a basse temp6ra-

ture, se traduira par le maximum de susceptibilite.

22

(5)

332

Fig. 3.

-

Meme type de diagramme qu’a la figure 2, sur le meme echantillon, mais dans le domaine paramagnetique.

+ : 126,1 K; x : 126,8 K; o : 127,4 K; lll : 128,2 K. Remarquer l’inversion de courbure par rapport au regime ferro- magnetique.

[Same type of plot as on figure 2, on the same sample, but in the paramagnetic range. + : 126.1 K; x : 126.8 K; o : 127.4 K;

ø : 128.2 K. Notice the change of curvature compared to the ferromagnetic regime.]

Nous projetons des experiences dans d’autres orien- tations cristallographiques pour trancher cette ques- tion.

4. Discussion.

-

Les inegalites entre exposants cri- tiques (qui ont toujours ete verifiees en tant qu’ega- lites), permettent d’estimer, a partir de nos mesures

de fl et y, les exposants critiques a = 2 - 2 ~i - y (chaleur specifique) et 0

=

1 + y/fl (dependance en champ de l’isotherme critique). Les resultats sont por- tes sur le tableau I.

Les valeurs de 6, proches de 3 (champ moyen), n’ont

rien de choquant : elles impliquent une isotherme cri-

tique lineaire dans la representation d’Arrot, ce qui parait raisonnable, vu le comportement des isothermes voisines. De meme, un a negatif signifie que la chaleur

specifique ne diverge pas a la transition, ce qui, malgre

un module assez eleve de a, n’est pas invraisemblable.

En revanche, l’ordre de grandeur de fl (0,7 a 0,85)

est beaucoup trop fort pour qu’on puisse evoquer une

transition ferromagnetique classique (13

=

0,5 pour le

champ moyen, 0,4 pour les modeles plus elabores). La proximite de la percolation peut eventuellement expli-

quer cette anomalie : 1’augmentation correlee de ~3 et

de T~ lorsqu’on passe de 1’echantillon trempe à

1’echantillon vieilli irait dans ce sens. A cet egard, on peut se demander si une description comme celle de

Sarkissian [1], basee sur le ferromagnetisme, mais modifier comme nous venons de le constater, par

1’approche de la percolation, ne se ramenerait pas à celle de Beck [2], qui privilegie le role des amas.

Un travail analogue au notre a ete effectue par Crane et al. [11] sur le meme systeme Au-Fe. Ces auteurs ont trouve des exposants assez proches des

notres (/3 ~ 0,8; 6 rr 3,5), mais des temperatures cri- tiques beaucoup plus basses (vers 60 K). Le maximum

de son domaine de champ (20 Oe) coincide avec le

minimum du notre, et les courbes presentees concer-

nent des temperatures beaucoup plus basses que celles que nous avons explorees. Malgre ces difficultes, il

semble que, pour raccorder les resultats de Crane et les notres, il faille supposer que les diagrammes d’Arrot presentent une forme en S : les pentes des diagrammes presentes par Crane sont au moins dix fois inferieures

aux notres, et 1’exposant critique 6 rr 0,35 indique une

courbure qui, a plus fort champ, pourrait a la rigueur rejoindre nos courbes. 11 nous parait legitime de sup- poser que le regime que nous observons est plus proche

du comportement critique, dans la mesure ou il n’est

(6)

~ , w

.

I %i . %-

Fig. 4.

-

Diagramme logarithmique de m2

=

M2 ~ T - T ~ ~ - 2~ en fonction de h/m

=

(HIM) T - T, ~ I -I’, avec fl

=

0,7,

y

=

1,4 et Tc

=

125,6 K, pour 1’echantillon vieilli dans le domaine ferromagnetique. x : 104,9 K; [~ : 113,4 K; o : 120,3 K;

e : 121,5 K; + : 122,2 K; ~ : 123,4 K ; e : 124,5 K. Pour plus de clarte, nous n’avons represente que 7 parmi les 22 iso-

thermes mesurees. Unites : Oe, uem Jg.

[Log-log plot of m2

=

M~ T - T~ ~ - 2a versus h/m

=

(HIM) T - T~ ~ - Y, with ~3

=

0.7, y

=

1.4 and T,

=

125.6 K, for the sample in the ferromagnetic range. x : 104.9 K; 19 : 113.4 K; o : 120.3 K ; e : 121.5 K; + : 122.2 K;

IS! : 123.4 K ; e : 124.5 K. For the sake of clarity, we show only 7 curves out of 22 that have been measured Units : Oe, emu/g. ]

pas affecte par les effets d’anisotropie, et ou la satura-

tion ne se fait pas sentir.

Par ailleurs, le comportement que nous avons

observe dans nos alliages differe de celui que Yeshurun

et al. [9] ont mis en evidence dans des amorphes magn6- tiques a base de fer, cobalt, nickel et manganese. Ces

auteurs etaient en presence d’un ferromagnetisme

mieux caracterise que le notre : leurs valeurs de

fl rr 0,4 et b ^~ 5 sont beaucoup plus proches de celles qu’on rencontre couramment. Ils constatent, comme

nous, des deviations a faible champ. Ils les attribuent a des effets demagnetisants. Pour notre part, nous estimons que l’origine de ces phenomenes est plutot

liee a l’anisotropie. Contrairement a ces auteurs, nous

ne nous sommes pas preoccupes de la transition ferro-

magnetique-verre de spin.

Les premieres etapes du vieillissement se traduisent

par une augmentation de la temperature quasi ferro- magnetique, qui correspond au pied de la courbe x(T),

du cote des hautes temperatures. Simultanement, le pied oppose se deplace vers les basses temperatures

(Fig. 1). Cette conclusion donne son plein sens a celles

de Crane et al. [12], assez incertaines du fait de 1’ecre- tage (effets demagnetisants) subi par ses courbes z(T).

Une etude systematique de ces phenomenes serait tres

interessante, de preference en liaison avec des expe-

riences fournissant des informations sur la distribution des atomes magnetiques dans 1’alliage. E. Dartyge

et al. [13] ont realise des experiences de diffusion

diffuse de rayons X sur des echantillons de meme provenance que les notres. Par cette methode, il ne

leur a pas ete possible de detecter les effets de traite- ments thermiques qui, pourtant, modifient consid6ra- blement les proprietes magnetiques [10]. D’autres techniques pourraient etre envisagees : proprietes de transport, frottement interne...

Remerciements.

-

Nous remercions Mme E. Dar- tyge (Faculte d’Orsay), qui nous a permis d’obtenir

les monocristaux, qui ont ete elabores par M. Godard,

du SDMT (Orsay).

Nous remercions egalement MM. P. Monod et

(7)

_ _ - - - . ---

Fig. 5.

-

Même type de diagramme que la figure 4, mais dans le domaine paramagnétique. x : 128,2 K ; o : 127,2 K ; El : 127,5 K; + : 126,9 K; e : 126,1 K.

[Same type of plot as on figure 4, but for the paramagnetic range. x : 128.2 K ; o : 127.2 K ; IS! : 127.5 K ; + : 126.9 K ;

~: 126.1 K.]

I

.

-

-

Fig. 6.

-

Meme type de diagramme que la figure 4, dans le domaine ferromagn6tique, mais pour 1’echantillon brut de trempe.

Paramètres : p = 0,85 ; y

=

1,4; Tc

=

117,5. x : 88 K ; e : 100 K ; IS! : 105 K; o : 110 K ; ~ : 113 K; ISI: 114 K;.

x : 115 K.

[Same type of plot as for figure.4, but for the as-quenched sample. Parameters : /~

=

0.85 ; y

=

1.4; Tc

=

117.5 K. x : 88 K;

~: 100K; S: 105K; o : HOK; 0 : :113K; ISI : 114 K; x : :115K.]

(8)

P. Pfeuty (Faculte d’Orsay), ainsi que MM. J. Vanni-

menus et G. Toulouse, de 1’Ecole Normale Superieure,

pour le temps qu’ils ont bien voulu nous consacrer en discussions.

Bibliographie [1] SARKISSIAN, B. V. B., J. Phys. F : Metal Physics 11

(1981) 2191.

[2] BECK, P. A., Phys. Rev. B 23 (1981) 2290.

[3] GAUTIER, F., Ecole d’été d’Aussois, 3-15 septembre

1978 (Les éditions de Physique) 1980.

[4] KOUVEL, J. S. et COMLY, J. B., dans Critical pheno-

mena in alloys, magnets and superconductors (Mc

Graw Hill) 1971.

[5] Les échantillons n’étant pas de forme ellipsoïdale, les

valeurs des facteurs de désaimantation n’ont pas un sens rigoureux. Nous avons assimilé nos

échantillons à des cylindres, en supposant que leur

perméabilité était de 100 (voir Ferromagnetism,

DE BOZORTH, (Van Nostrand) 1951). Pour le diagramme d’Arrot, la correction de champ déma- gnétisant se ramène à une translation de l’ensemble de la courbe vers les H/M négatifs. L’amplitude

de cette translation, en g/uém, est égale au pro- duit D de la densité par le coefficient de désaiman-

tation. Les courbes x(T), quant à elles, se trouvent écrétées à la valeur 1/D : en effet, la susceptibilité apparente s’exprime par ~r

=

~v(1 + ~v D )-1, ~v

étant la vraie valeur de la susceptibilité.

[6] THOLENCE, J. L. et TOURNIER, R., J. Physique Colloq.

35 (1974) C4-229.

[7] KNITTER, R. W. et KOUVEL, J. S., à paraître.

[8] Pour l’échantillon brut de trempe, les expériences

n’ont pas pu être menées dans le régime para-

magnétique. Le paramètre 03B3 a été ajusté pour satisfaire à la loi d’échelle présentée à la figure 6.

[9] YESHURUN, Y., SALAMON, M. B., RAO, K. V. et CHEN, H.

S., Phys. Rev. B 24 (1981) 1536.

[10] GRAHAM Jr., C. D., J. Appl. Phys. 36 (1965) 1135.

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[12] CRANE, S. et CLAUS, H., Solid State Commun. 35

(1980) 461.

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