Anisotropie du temps de relaxation des protons dans le TMMC

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Submitted on 1 Jan 1974

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Anisotropie du temps de relaxation des protons dans le TMMC

Y.H. Tchao, S. Clément

To cite this version:

Y.H. Tchao, S. Clément. Anisotropie du temps de relaxation des protons dans le TMMC. Journal de

Physique, 1974, 35 (11), pp.861-866. �10.1051/jphys:019740035011086100�. �jpa-00208210�

ANISOTROPIE DU TEMPS DE RELAXATION

DES PROTONS ^{DANS LE} TMMC

Y. H. TCHAO et S.

CLÉMENT

Institut

d’Electronique Fondaméntale,

Faculté des

Sciences,

⁹¹⁴⁰⁵

Orsay,

^France

(Reçu

le 26 avril

1974)

Résumé. ²⁰¹⁴ Nous avons mesuré, pour différentes

fréquences

à différentes

températures

^dans différents

plans cristallographiques

^le temps de relaxation T1 des protons ^du monocristal du chlo-

rure de

tétraméthylammonium

manganèse

(TMMC)

à chaîne linéaire. La variation du

T1(vn)

avec la

fréquence

^observée montre que le mécanisme de la relaxation des protons ^{est dominé} par le processus de la diffusion de

spins électronique

dans la chaîne aux

températures supérieures

^{à 77 K.}

La courbe

théorique

^de

l’anisotropie

^du

T1(03B8)

^{calculée avec}

f(0) ~ 28,7 et f(03C9e) ~ 6,6

^{rend bien} compte ^des

points expérimentaux

obtenus. La

fréquence

^de coupure obtenue est

03C9c = t-1c

= 4,3 109 rad/s ;

elle n’est pas liée à

l’échange électronique interchaîne,

^{mais elle a} pour

origine

^la

partie

^{non séculaire}

de l’interaction

dipolaire

intrachaîne ou la relaxation

spin-réseau électronique.

L’écart des courbes

expérimentales correspondant

^aux

plans

étudiés semble

indiquer qu’il

y ^{a une}

anisotropie

^{de 03C9c}

liée à

l’anisotropie

^de l’interaction

dipolaire

intrachaîne ou de la

relaxation spin-réseau

^électro-

nique. L’analyse

des courbes

T1(03B8)

^obtenues dans différents

plans cristallographiques

^{à la}

tempé-

rature ambiante et celle de l’azote

liquide

reflètent l’existence d’une déformation du réseau cris- tallin accompagnant ^la transition de

phase

^{à T ~ 128 K.}

Abstract. ²⁰¹⁴ The measurement of the proton relaxation time T1 in a

single crystal of tetramethyl-

ammonium _manganese chloride

(TMMC)

^{at different}

frequencies

^and temperatures ^{in two diffe-} rent

crystallographic planes

has been made. In this linear-chain

crystal

^the

frequency dependence

of

T1(vn)

shows that the

longitudinal

relaxation mechanism of the proton is dominated

by

^the

one dimensional

spin

^diffusion process down to T ~ ⁷⁷ K. The theoretical curve of

T1(03B8)

^calculated

with

f(0) ~ 28.7

^and

f(03C9e) ~ 6.6

^{shows a}

good

agreement ^{with the}

experimental

results. The

cutoff frequency

^is determined

(03C9c

= t-1c ^{=4.3 109}

rad/s)

and it is shown that it is not due to inter-chain electronic

exchange interactions,

but rather to either the non secular part ^{of a}

dipolar

intra-chain interaction or to electronic

spin-lattice

relaxation.

Comparison

^{of the}

experimental

curves

T1(03B8)

^{in different}

crystallographic planes

^{shows an}

anisotropy

^{of 03C9c due to}

dipolar

^intra- chain interactions or to electronic

spin-lattice

relaxation. The

analysis

^{of the}

experimental

^curves for

T1(03B8)

^{in different}

crystallographic planes

^{at room} temperature ^{and at}

liquid nitrogen

tempe- rature is consistent with the existence of a distortion of the

hexagonal crystalline

cell in the

phase

transition at 128 K.

Classification Physics ^Abstracts

8.664

Introduction. ^- Le chlorure de

tétraméthylammo-

nium

manganèse (CH3)4NMnCl3 (TMMC)

^{est connu}

pour être un bon modèle

d’échange

linéaire d’Heisen-

berg.

^{A la}

température ambiante,

^{la structure cristal-} line

[1]

^{de ce sel est}

hexagonale,

^{les ions}

^Mn2+

^sont

disposés

^en

longues

^chaînes

parallèles

^{à l’axe c du}

cristal,

la distance Mn-Mn à l’intérieur d’une chaîne est de

3,25 Á,

^{les chaînes étant}

séparées

^de

9,15 Á.

Les ions de

tétraméthylammonium (TMA)

^{sont dis-}

posés

^{en désordre autour de l’axe} ternaire à la

posi-

tion

(t, 1, 1/4)

^et

(î, 1, î) (Fig. 1).

^{Ce sel subit une tran-}

sition de

phase

^au

voisinage

de 128 K

[2, 3] ;

^au

cours de cette

transition,

^la

symétrie

^{de la structure}

cristalline, hexagonale

^{à haute}

température,

^devient

FIG. 1. ^- La structure cristalline du TMMC à la température ambiante. A gauche, la chaîne linéaire des ions MnCl3 ^suivant l’axe c du cristal, ^à droite, ^{vue de} l’ensemble de la molé-

cule TMMC suivant l’axe.

Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/jphys:019740035011086100

862

monoclinique

^{à basse}

température.

^{L’étude de la}

susceptibilité magnétique [4]

^{et de la} diffraction des neutrons

[2]

^{de ce sel}

indique

que l’interaction d’é-

change

^entre ions voisins dans la chaîne est

et la

température

^des transitions a lieu à

TN ~= 0,84

^K.

L’étude _{par RPE} de ce sel

[5]

^{montre que la diffusion}

de

spin

suivant la chaîne domine le mécanisme de la relaxation

électronique.

^L’étude par RMN de la

largeur

^{des raies des}

protons [6]

^montre

qu’à

^haute

température (T >

⁶⁰

K)

^les

protons

^des groupes de

méthyl

^{tournent autour de leur axe de}

symétrie.

^Nous

avons mesuré le

temps

^de relaxation

spin-réseau

^des

protons

du monocristal de TMMC d’une

part,

^{en fonc-} tion du

champ magnétique appliqué (Ho Il c)

^{et d’autre}

part,

^en fonction de l’orientation du

champ

^directeur

dans le

plan

^ac

(101)

^{et dans le}

plan passant

^{par l’axe c}

qui

^{lui est}

perpendiculaire,

^{ceci à la}

température

ambiante et à la

température

^{de l’azote}

liquide.

Cette étude a pour but de déterminer d’une

part,

la forme des fonctions de corrélation

électronique,

et la

fréquence

^de

coupure tc 1 qui

caractérise le

degré

de l’unidimensionnalité du

sel,

^{et d’autre}

part,

^l’effet de la transition de

phase

^{sur la}

position

^{relative de la}

molécule TMA dans la maille cristalline. La

première partie indique

^{le calcul}

théorique

^du

temps

^{de relaxa-} tion

spin-réseau

^du

TMMC,

^{la deuxième}

partie

^décrit

les conditions

expérimentales,

^{la troisième}

partie

expose les résultats obtenus et leur

discussion,

^enfin la

quatrième partie

^{conclut cette étude.}

1. Calcul

théorique.

^-

L’expression générale

^du

temps

^de relaxation

spin-réseau

^{nucléaire dans des}

substances

paramagnétiques peut

^{se mettre sous la} forme

[7, 8] :

où y,,, we sont

respectivement

^le

rapport gyromagné- tique

^{et la}

fréquence

de résonance de l’ion

magnétique

dans le

champ Ho

^et yn, (On ^ceux du _noyau intéressé.

jj(w)

^{est la densité}

spectrale,

transformée de Fourier de la fonction de corrélation

temporelle VJj(t)

^des

^spins électroniques

^{S et}

Sj, Sj

^{étant le}

^j-ième

voisin de S

sur une chaîne.

Ai

^et

Bj

^{sont des termes} d’interaction entre ions

magnétiques

^et

spins

nucléaires. Ils

dépen-

dent de l’orientation des vecteurs

Mn-proton

par

rapport

^à

Ho.

Nous avons calculé les

Ai

^et

Bj

^{pour le TMMC à}

partir

^des

hypothèses

suivantes :

- l’interaction

Mn-proton

^est

purement dipolaire ;

- les

positions

^des

protons,

^non connues, sont

prises

^à

l’emplacement

des carbones

[2] (ceci

^étant

justifié

par le fait que les _groupes

méthyles

^tournent

à haute

température [6].

^{Les termes} d’autocorrélation

( j

⁼

0)

^sont calculés dans une

sphère

^{de 25}

A

de rayon. Le calcul des autres termes d’intercorrélation est fait

jusqu’à j

^{= 20 en tenant}

compte

^{des 12 chaînes} les

plus

^voisines.

(On

considère 40 ions sur une

chaîne.)

Les fonctions de corrélation

4(j(t) ^peuvent

^{se cons-}

truire

[9, 10, 1 1]

^en considérant que leur

comporte-

ment aux

temps longs 1/1 j(t

>

1,5 rj

^est

régi

par ^une

équation

de diffusion de la forme :

OÙ Wx

⁼

iX 1

et Wx ^est défini par

mf = § ZS(S + 1) (J/I1) 2

soit pour J =

6,6 K,

^{Z =}

2,

P est un

paramètre

^{lié au} coefficient de diffusion D par la relation

[11]

dans

laquelle

^{C est} la distance entre

plus proches

voisins sur une chaîne. Le

comportement

^aux

temps

courts

t/J j(t r.)

^{est obtenu}

classiquement

par ^un

développement

^{limité en}

t/’l’x [9, 11],

c’est-à-dire

et

quant

^{à la}

partie intermédiaire j (T. >, t > ^{1,5 Tj}

elle est obtenue _par

interpolation.

^{Mais en}

fait,

^la

relation

(2)

^n’est

applicable

que

jusqu’à

^un

temps

^de coupure

[12, 13]

t, ⁼

w; l,

^au-delà

duquel

l’interaction entre chaînes voisines J’

(échange

^ou

dipolaire

^élec-

tronique)

altère le caractère unidimensionnel de la substance. Pour tenir

compte

de l’existence de cette faible

interaction,

^{on doit}

multiplier l’expression (2)

pour ^un facteur

e -roct.

On obtient alors dans le cas (J) « Wx ^une

expression

^de la densité

spectrale

^{due à la}

diffusion de la forme :

avec

Gj

^{est une}

constante,

^elle

représente

^{l’aire de la fonc-}

tion de corrélation

.p j(t)

^dans l’intervalle de t ⁼ 0

à t = 1,5 ’t’x-

Dans les deux ^cas

particuliers qui

^nous

intéressent, l’expression (4)

^devient pour

Wc

^{co :}

et

pour Q) = 0 :

La constante

Gj ^prend

^{dans le cas du}

^TMMC,

^pour

lequel

(J)x ~

5,9

^x

¹⁰¹² rad/s,

^{les valeurs} suivantes :

Les densités

spectrales fJ( w)

^{étant des fonctions}

lentement décroissantes

de j,

^nous posons, pour sim-

plifier

^{dans le} cas, Wc, m « Wx :

avec

et

avec

Dans ces

conditions, l’expression

^du

temps

^de relaxation nucléaire du TMMC

peut

être écrite sous

la forme :

Ai

^et

Bj

^étant

^exprimés

^en

^{10 - 6 A-6.}

Les

approximations (7)

^et

(8)

^seront

acceptables

^si

la convergence

de £ Ai

^et

L Bj

^est

^rapide.

^La

^figure

²

représente

^la

variation

de

ces

facteurs avec

l’angle

⁰

entre l’axe c du cristal et le

champ

^directeur

Ho

pour

j

⁼

2, 5,

^{10 et 20}

spins.

^{On constate} que la ^conver- gence

de Ai

^est relativement bonne _pour toutes les

j

orientations,

^{sauf au}

voisinage

^{de l’axe c}

(mais

^alors

Ai

^{est très}

^{petit) ;}

la convergence

de £ Bj

^{est très}

j j

rapide

suivant l’axe c et se

dégrade progressivement quand

^on s’écarte de cet axe pour devenir franchement mauvaise

perpendiculairement

^{à l’axe c.}

FIG. 2. ^- L’anisotropie des facteurs

L Aj

^et

Bj

^{dans le}

j j

plan (ac) avec j ⁼ 2, 5, ^{10 et 20.}

2. Condition

expérimentale.

^{- Le} monocristal de TMMC nous a été fourni par M. J.-P. Renard du laboratoire. Les

temps

de relaxation

spin-réseau

^des

protons

^ont été mesurés au moyen d’un

spectromètre

à

impulsions,

^{utilisé dans la}

précédente

^{étude du}

Tl

des

protons

^{du radical Tanol}

[8].

3. Résultats obtenus et discussion. ^- 3.1 ETUDE

DU

Ti

DES PROTONS EN FONCTION DE L’INTENSITÉ DU CHAMP DIRECTEUR

Tl = f(Ho). -

^Le

champ

^direc-

teur étant

dirigé parallèlement

^{à l’axe c du}

^cristal,

les

figures

^{3 et 4 montrent} les valeurs de

T1(vn)

^obte-

nues dans _{la gamme} de

fréquences

de résonances 16

MHz > vn > ^4,3

^{MHz à la}

température

^ambiante

et celle d’azote

liquide.

^On constate que les

temps

de relaxation suivent sensiblement aux

températures

étudiées une relation :

864

FIG. 3. ^- La variation du temps de relaxation des protons du TMMC en fonction de la fréquence de résonance nucléaire à la température ^{ambiante avec} Ho // ^{c. Nos} points expérimentaux

sont représentés par 0, ^et ceux de Borsa et coll. _par A.

FIG. 4. ^- La variation du temps de relaxation des protons du TMMC en fonction de la fréquence de résonance nucléaire

à la température de l’azote liquide ^avec Ho // ^c.

où al ^et a2 ^sont des constantes ; ^{ce résultat est} conforme à

l’expression (7).

^{Sur la}

figure 3,

nous avons aussi

porté

^{les résultats obtenus} par Borsa et al.

[10, 11],

l’accord entre leurs mesures et les nôtres est satis- faisant.

Le mécanisme de la relaxation des

protons

^{de ce} sel est bien dominé _par le _processus de la diffusion de

spin électronique

^{dans la chaîne.}

3.2

ETUDE

^DE L’ANISOTROPIE DU

Ti

DANS LE PLAN ac

(101)

ET DANS LE PLAN PASSANT PAR L’AXE ^C QUI LUI EST PERPENDICULAIRE. ^- La

fréquence

^{de réso-}

nance vn est fixée à 10

MHz,

^les

figures

^{5 et 6 montrent}

la variation de

7B(0)

^avec l’orientation 0 dans ces

deux

plans cristallographiques respectivement

^{à la}

température

^{ambiante et à celle de l’azote}

liquide.

Dans ces deux

plans,

^{bien que les}

paramètres A j

et

Bj

^varient sensiblement de la même

façon

^avec

l’angle

⁰

(Fig. 5),

^{on constate une} différence _{de compor-} tement du

temps

^de relaxation. Ce fait ^a été vérifié

plusieurs

^{fois et les} écarts obtenus nous

paraissent supérieurs

à l’erreur de mesure. On verra par la suite

FIG. 5. ^- L’anisotropie ^de Ti dans le plan ^ac () ^{et celle dans}

le plan passant par l’axe c qui ^{lui est} perpendiculaire (à) ^{à la} température ambiante, les courbes en traits pleins ^{sont des}

courbes théoriques ^obtenues par la relation (9) ^avec

que ceci

peut

^être

interprété

par

l’anisotropie

^de WC.

De cette

étude,

^{on détermine la} fonction de corré- lation

f(w)

^{avec une bonne}

précision.

^{En effet à}

0 ⁼

0(Ho Il c)

^en raison de la

symétrie

cristalline de

ce sel

et f (we) peut

^{être déterminé à}

partir

^{de la relation}

(9),

on obtient

en tenant

compte

^de

l’approximation

^{des relations}

(7)

et

(8).

Ce résultat est peu

éloigné

de la valeur

théorique (relation (7)) :

f (we)

étant ainsi

fixé,

^le

comportement anisotropique

de

Tl (rapide

décroissance de

Tl

^à

partir

^{de l’axe c}

passage par ^un minimum

puis remontée)

^{est bien}

décrit par ^un

rapport f(O)/f(we)

de l’ordre 4. Sur la

figure

^{5 on a} ainsi tracé les deux courbes

théoriques correspondant

^aux

paramètres

pour les deux

plans

cristallins. Ce

qui d’après l’approxi-

mation

(8),

conduit à _Wc ⁼

tc-1

⁼

4,3

^x

¹⁰⁹ rad/s.

Cette valeur ^est

compatible

^{avec la théorie de la}

forme de la raie

électronique

dans les substances unidimensionnelles

[13],

dont la fonction de relaxa- tion est décrite par

qui prévoit

pour le TMMC ^une forme non lorent- zienne

lorsque 0

^{= 0}

(Ho Il c)

où

âH1/2

^{est la}

mi-largeur

^à

mi-hauteur,

de la raie

électronique,

^{et une forme} lorentzienne pour 9 N 54°

pte 0,28)

^{en bon accord avec} l’observation de Dietz et al.

[5]

^{dans ce} sel. Nous avons calculé la valeur de l’interaction interchaîne J’ par la relation

[13]

(Reiter ^[14]

^a montré que ^cette relation

exprime

^en

fait une diffusion de

spin perpendiculaire

à la chaîne mais non une

diffusion hors-chaîne)

Soit J’ N

5,6

^x

10-2

K.

On ^constate

qu’il

^est de deux ordres de

grandeur supérieur

^{à celui obtenu à}

partir

de la.valeur de la

température

de transition

TN N 0,84

^K

[5], [15] quel

que soit le

type

^de

découplage

^utilisé

[13],

^{mais bien}

de l’ordre de

grandeur

^{de la} contribution de la

partie

non séculaire de l’interaction

dipolaire

intrachaîne.

Il

apparaît

donc que dans ^{ce cas,}

l’origine

de l’inter- action interchaîne J’ n’est pas le

superéchange,

^mais

plutôt

^l’effet

dipolaire

intrachaîne ou encore l’effet de la relaxation

électronique.

Ces effets

peuvent

^très bien être à

l’origine

^d’une

anisotropie

^{de w,,}

qui

^rende

compte

^du

comportement légèrement

^{différent du}

T,

dans les deux

plans ^étudiés,

et

également

de la décroissance très

rapide

^de

Ti quand

^{on s’écarte un peu de l’axe c du cristal}

(Fig. 5).

Pour

expliquer l’indépendance

^de

Tl

^avec l’intensité du

champ appliqué Ho

^{à 0 =}

90°,

Borsa et al.

[11],

ont émis

l’hypothèse

^{que la}

fréquence

de coupure

pourrait

^{varier avec}

Ho

^de

façon

à compenser la décrois-

sance de la fonction

f (w).

Mais il

peut

^{exister un autre}

effet,

^car pour ^cette orientation

(0

⁼

900) :

^d’une

part,

^le

poids

^{des termes}

indépendants

^{de m est}

prépondérant

^dans

l’expres-

sion

(1)

^et

(9)

^de

T1.

^D’autre

part,

^{dans la}

partie

dépendant

^du

champ,

les fonctions

jj(w)

décroissent d’autant

plus rapidement avec j

que ^west élevé

(rela-

tion

(5))

^tandis

que L Bj

^{est une} fonction décrois-

j

sante

de j (Fig. 2)

c’est-à-dire

qu’à

^fort

champ fj(w)

converge très

rapidement (donc

pour

un j petit),

ce

qui donne £ Bj

^effectif

plus grand.

^{Ce fait montre}

j

donc que

lorsque

^le

champ augmente,

^il

peut

^exister

un effet de

compensation :

^{les termes}

fj(co)

^diminuent

tandis _{que les} termes

Bj ^négatifs

^{ont un moindre}

^poids.

La

figure

⁶

reproduit

les valeurs

expérimentales

^de

l’anisotropie

^de

T1

^{en fonction} de l’orientation du

champ

directeur à 77 K dans les deux mêmes

plans

FIG. 6. ^- L’anisotropie ^de Tl ^{dans le} plan ^ac (·) ^{et celle dans}

le plan passant par l’axe c qui ^{lui est} perpendiculaire (,à) ^à

la température ^{de l’azote} liquide.

cristallographiques

^{et avec la même}

fréquence

^nucléaire

(vn

^{= 10}

MHz) qu’à

^{300 K. On constate} que l’allure

générale

^de l’évolution de

T,

y est sensiblement la même

qu’à

³⁰⁰

K,

^{mais la}

position

relative des deux courbes est inversée et les

temps

^de relaxation sont maintenant

plus

^{courts dans le}

plan (ac)

que dans le

plan perpendiculaire,

contrairement à ce

qui

^se passe à

température

^ambiante

(Fig. 5).

^{Ceci est}

probablement

lié à l’effet de la transition de

phase [2, 3] qui

^se

produit

dans le TMMC à la

température

^{T N} 128 K par la déformation de la structure

hexagonale

^{à une struc-}

ture

monoclinique.

^Cette déformation modifie

[3]

^la

866

position

^{relative de l’ion TMA par}

^rapport

^aux

plans cristallographiques

^étudiés.

Des études de

Ti

⁼

f (T)

^{dans la}

région

^de

tempé-

rature 77

K T

^{300 K à} différents

angles

^{0 sont}

en cours, elles

portent

^{aussi bien sur le TMMC} que le TMNIC

qui

^{a une structure} cristalline

analogue

mais des

propriétés magnétiques ferromagnétiques.

Elles seront

publiées prochainement.

4.

Conclusion.

^- L’étude de

Tl = f (vn)

^avec

Ho Il

^{c à la}

température

^{ambiante et à celle de l’azote}

liquide

^montre que le mécanisme de la relaxation des

protons

^{est bien dominé} par le _processus de la diffusion de

spin électronique

^{dans la chaîne aux}

températures T >,

77 K. L’étude de

l’anisotropie Tl = f (0)

^{dans le}

plan (ac)

^{et dans le}

plan

perpen-

diculaire passant

par l’axe c à la

température

^ambiante

et à celle de l’azote

liquide,

^nous

permet

^d’obtenir les

renseignements

^{suivants :}

1. Le

rapport

des fonctions de corrélation :

f(O)If(we) ~ 4,35

^{à 10}

MHz ;

2. Le

temps

^de coupure

tc coc 1

^au-delà

duquel

l’interaction entre chaînes voisines altère le caractère unidimensionnel de la substance :

il n’est pas dû à

l’échange électronique

interchaîne.

Mais il a pour

origine

l’interaction

dipolaire

^{ou la}

relaxation

spin-réseau électronique.

^L’écart des courbes

expérimentales

^{obtenues dans les deux}

plans

^étudiés

semble

indiquer qu’il

y ^{a une}

anisotropie

^de wc liée à

l’anisotropie

^de l’interaction

dipolaire

^{ou de la relaxa-}

tion

spin-réseau électronique.

3. L’inversion des

positions respectives

des courbes

correspondant

^{aux deux}

plans

étudiés à la

tempéra-

ture ambiante et celle de l’azote

liquide

^est

probable-

ment liée à l’existence de la transition de

phase

^à

T N 128 K

[2, 3] qui

déforme la maille cristalline et modifie la

position

relative du _{TMA par}

rapport

aux

plans cristallographiques

^étudiés.

Remerciements. ^- Nous remercions M. le Pro- fesseur D. Hone _pour de fructueuses discussions et M. Beauvillain pour la

programmation

des calculs

sur ordinateur Univac.

Bibliographie

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