ÉTUDE EN MICROSCOPIE ÉLECTRONIQUE DE DÉFAUTS CRÉÉS DANS LES MÉTAUX PAR IMPLANTATION IONIQUE

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ÉTUDE EN MICROSCOPIE ÉLECTRONIQUE DE DÉFAUTS CRÉÉS DANS LES MÉTAUX PAR

IMPLANTATION IONIQUE

M. Ruault, B. Jouffrey, J. Chaumont, H. Bernas

To cite this version:

M. Ruault, B. Jouffrey, J. Chaumont, H. Bernas. ÉTUDE EN MICROSCOPIE ÉLECTRONIQUE DE

DÉFAUTS CRÉÉS DANS LES MÉTAUX PAR IMPLANTATION IONIQUE. Journal de Physique

Colloques, 1973, 34 (C5), pp.C5-21-C5-25. �10.1051/jphyscol:1973505�. �jpa-00215292�

JOURNAL DE PHYSIQUE

Colloque C5, supplément au no 11-12, Tome

34,

Novembre-Décembre 1973, page C5-21

ÉTUDE EN MICROSCOPIE ÉLECTRONIQUE DE DÉFAUTS CRÉÉS DANS LES MÉTAUX PAR IMPLANTATION IONIQUE

M. O. RUAULT

(*),

B. JOUFFREY

(*),

J. CHAUMONT (**), H. BERNAS

(*

*

*)

Laboratoire R. Bernas, Orsay,

et

Laboratoire d'optique Electronique, Toulouse, France

Résumé. -

L'étude des défauts d'irradiation aux ions (créés essentiellement dans des cibles d'or) a été menée

à

l'aide de la microscopie électronique par transmission. Les courbes de distri- bution en profondeur des défauts et leur nature sont présentées, ainsi que quelques résultats concer- nant des irradiations ultérieures aux électrons (de

2,s

MeV) réalisées dans le microscope électro- nique

à

haute tension de

3

MV du laboratoire.

Abstract. -

Results concerning ion-irradiations, principally in thin gold foils, are obtained by using Transmission Electron Microscopy. Depth distribution curves of defects are presented. The nature of these defects has been determined.

We

give some results concerning the effect of electron irradiation

(2.5

MeV) in preimplanted gold samples by using the

3

MV high voltage microscope of the laboratory.

1. Introduction.

-

L'implantation d'ions dans une cible s'accompagne de la création de défauts ponctuels qui entraînent la formation d'amas (boucles de dislocations, tétraèdres de défauts d'empilement, bulles, etc ...) observables au microscope électronique.

La distribution en profondeur de ces défauts est théoriquement différente de celle des ions implantés [l], [2],

[3],

[4], [5], [6] et les positions des maximums x, et

h, ^théo

dépendent de l'énergie et de la nature des ions utilisés, mais aussi de la nature de la cible et des directions d'implantation (dans le cas des cristaux).

La figure 1 définit les positions relatives des maxi- mums. II est

à

noter que le maximum de la distri- bution des ions est au-delà de celui des défauts par rapport

à

la surface d'entrée des ions.

Surface d'entrée-

'.

_'

.

- - - >

O hpthéo Xp profondeur

,

FIG.

1.

-

Allure

des

profils théoriques de distribution des défauts (trait plein)

et des

ions

(trait

pointillé).

(*)

Laboratoire d'optique Electronique CNRS,

29,

rue Jeanne-Marvig,

31055

Toulouse Cedex.

(**)

Laboratoire

R.

Bernas CNRS,

BP

1,

91406

Orsay.

(***)

Institut de Physique Nucléaire, Université de Paris-

Sud,

91405 Orsay.

Il existe diverses méthodes permettant d'atteindre avec plus ou moins de précision la distribution des ions [7], [8], [9]. La microscopie électronique permet quant

à

elle d'étudier la distribution en profondeur des défauts, mais aussi, souvent, leur géométrie et leur nature. 11 est possible, en particulier, connaissant la profondeur d'un défaut et le vecteur de diffraction correspondant

à

la réflexion utilisée, de déduire du contraste observé s'il est de nature lacunaire ou interstitielle 1101. - -

L'étude que nous rapportons ici a été menée avec des cibles métalliques (en particulier des polycristaux d'or). Notre but final est de comprendre l'effet d'un bombardement aux électrons sur un échantillon préalablement implanté. De plus, cette étude est complémentaire d'études sur les interactions hyper- fines [Il], [12], [13].

Nous étudions parallèlement

à

ce travail les irra- diations électroniques dans des polycristaux d'or non implantés.

Nous rappelons que la microscopie électronique, qui 100 kV d'observer typiquement des échantillons de quelques centaines

à

quelques milliers d'Angstroms, a un pouvoir de résolution optimal d'environ 3 A par point. Elle permet en fait de voir des amas de défauts ponctuels de l'ordre de 10 A

et au-dessus. L'interprétation des contrastes corres- pondant

à

ces petits défauts (inférieurs

à

30 A) pré- sente de grosses difficultés.

2. Conditions expérimentales.

-

Les échantillons ont été préalablement amincis de manière a être directement examinés au microscope électronique.

Les doses d'irradiation sont telles que les images des défauts observables soient séparées et d'une

Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/jphyscol:1973505

C5-22 M. O. RUAULT, B. JOUFFREY, J. CHAUMONT ET H. BERNAS

taille moyenne comprise entre

50

et 200 A, comme

le montre la figure 2.

La surface d'entrée des ions a été matérialisée 1 \ 1 1

par des amas d'or d'une vingtaine d'hngstroms 1 1 1 1

obtenus par évaporation. Cette visualisation de la

surface a été nécessaire pour connaître,

à

l'aide de la

153 défauts

stéréoscopie, la distribution en profondeur des

défauts. Le sens de la contrainte due aux défauts a été déter-

_O

0

^{60 120 180 zo 300} _{/. -.---.,-- lnrijnos} ^{360 120 h(A)}

miné par leur contraste qui varie selon la profondeur -

à

laquelle ils se trouvent.

CI 15 300 h i a l

FIG. 3. - Ions Kr+ d'énergie égale à 50 keV. Dose d'irra- diation : 2 x 1011 ions/cmz.

5

5 d é f a u t s

Tti

9 1 défauts

FIG. 2. - Echantillons d'or bombardés aux ions Kr+ dont l'énergie est 50 keV. Dose d'irradiation : 2

x

1011 ions/cmz.

Cliché pris à 100 kV. 300 360 L20 180

?(A)

3. Résultats expérimentaux. -

Les profils de dis- tribution obtenus expérimentalement sont présentés sur les figures 3, 4 et 5, de même que la nature des défauts.

Les résultats obtenus sont résumés dans le tableau de la figure 6, où

h,

,,, représente la profondeur la plus probable des défauts obtenue expérimentalement et J < > est l'écart quadratique moyen de la distribution expérimentale. Les autres grandeurs ont

été

définies sur la figure 1.

Nous avons d'uutre part calculé les valeurs théo- riques définissant les profils de distribution

à

l'aide des expressions et des courbes données par Winterbon, Sigmund et Sanders [5], [14].

Nous constatons que les profondeurs les plus pro- bables de formation des défauts coïncident assez bien avec les prévisions, dans les corps amorphes, de Winterbon, Sigmund et Sanders dans deux cas

:

Al, Al et Au, Yb. Dans les autres cas les valeurs expérimentales présentent une différence qui peut aller jusqu'à 50 %. Les profondeurs les plus probables de formation des défauts sont en meilleur accord avec les valeurs correspondant aux profils de péné- tration des ions. Il est

à

noter de plus que les largeurs de distribution sont en meilleur accord avec la théorie.

Nous remarquons sur les figures 3, 4, 5 et 6 que la nature des défauts observés (interstitielle ou lacu-

8 Lacunes

FIG. 4. - Ions Kr+ d'énergie égale à 50 keV. Dose d'irra- diation : 2 x 1010 ions/cmZ. Etude faite 6 mois après implan-

tation.

1 5 d é f a u t s

- - -

150 d é f a u t s

- -

I . . . . . .

-

^{k. .}

O 60 120 180 2 6 300 360 120 L80 5 6 600 660 h(A) 57 Lacunes

1 interstitiel

FIG. 5. - Ions Xe+ d'énergie égale a 150 keV. Dose d'irra- diation : 5 x 1011 ions/cmz.

naire) dépend, pour une même cible (en l'occurrence

_{Fm. 3,4, 5. -} Répartition en profondeur et nature des défauts

l'or) de la nature de l'ion incident dans le domaine

dans des échantillons

d'or

implantés.

ÉTUDE EN MICROSCOPIE ÉLECTRONIQUE DE DÉFAUTS CRÉÉS DANS LES MÉTAUX C5-23

Ci -

hp théo ^{0) V)}

-

^{.2 ,Y}

₍₄

^{m ÿ ;}

r= ^{4+ i- 2} 2

*

9 s

2%

a 8 $g ^.gW

% J < ~ h i , , >

(4

^{+ + +}

+

^{+ d m E}

;Y ^.-

^{V EII EIl E Il E II SIl EII .-}

-

^- - - -

-

-

-

- -

Al, Al (1)

-. 30 5 x 1 0 1 4 315 180(90)(3) 350 3 60 480 0,86 40 60

à (300)

2 x 1014 Fe, Yb (2)

--

^{130 1012 140 155 100 140 210 235 0,11 10 90}

Au, Yb (2) 130 1013 70 65 65 70 60 90 90 0,07 10 90

-

&,

Xe 150 5 x 1Oli 130 130 80 105 100 95 120 150 0,12 3 97 à

230

(*>

42,

Ar 150 1012 300 420 440 0,57 75 25

Au, Kr 50 2 X 1011 90 45 (15) (3) 50 40 55 55 55 75 0,07 98 2

-

(*) Au, Kr _- 50 2 X 1010 90 45 (30) (3) 50 40 55 55 55 75 0,07 80 20 (*) Etude faite 6 mois après irradiation.

(1) Résultats publiés références [15] et [16].

(2) Résultats expérimentaux publiés références [Il] et [12]. --

(3) Le chiffre entre parenthèses représente l'écart quadratique moyen

J<

Ah:,,

>

mesuré vers la surface sur les courbes expé- rimentales quand celui-ci est différent de .L

1 <

^Ah:,,

>

mesuré vers l'intérieur de l'échantillon.

FIG. 6 . - Comparaison des résultats expérimentaux et des valeurs théoriques obtenues à partir des expressions et des courbes de Winterbon, Sigmund et Sanders [5], [14], pour un potentiel d'interaction V(v)

-

^r-Ilm. Celui-ci est une approximation acceptable si m =

+

pour 0,06 < E < 6 et si m = pour 0,005 < ^E < 0,04. e représente l'énergie réduite (sans dimensions) définie dans [Il, 121,

[3], [4]. Les notations du tableau sont définies dans la figure 1.

FIG. 7. - Dose : 1021 e/cm2.

d'énergie où nous nous trouvons. On note en effet une majorité de défauts lacunaires pour Au, Xe et une majorité de défauts interstitiels pour AA, Ar et Au, Kr. L'énergie des ions étant égale dans les deuxpremiers cas

à

150 keV et dans le dernier cas

à

50 keV. Les résultats obtenus sur quelques défauts pour des ions Kr' d'énergie égale

à

150 keV semblent confirmer

le

caractère interstitiel prépon- dérant des défauts, mais il est nécessaire de faire dans ce cas de plus amples expériences.

4. Discussion. -

Afin d'expliquer nos résultats, qui ne sont

à

l'heure actuelle pas bien compris,

FIG. 8. - Dose : 1022e/cm2. FIG. 9. - Dose : 8

x

^{1 0 2 2} e/cm2.

FIG. 7, 8, 9.

-

Echantillon d'or préimplanté aux ions Kr+ d'énergie égale à 50 keV avec une dose de 2 ^X 1010 ions/cmz, puis irradié aux électrons dont l'énergie est 2,s MeV (flux d'irradiation entre 3 x 1018 et 1019 e/cm2/s). Clichés pris pendant l'irra- diation au microscope à très haute tension. Dans le coin droit du cliché : diffraction optique de celui-ci en lumière cohérente.

C5-24 M. O. RUAULT, B. JOUFFREY, J. CHAUMONT ET H. BERNAS

il semble nécessaire de préciser deux points. Le premier concerne la possibilité de canalisation des ions durant l'implantation. En effet, bien que les feuilles d'or utilisées soient polycristallines, le lami- nage et le polissage favorisent l'observation des grains d'orientation (100) et (110), c'est-à-dire des grains dans lesquels les ions implantés peuvent être canalisés et avoir un parcours sensiblement supérieur

à x,

calculé. Alors

h,

devrait être comparé

à

ce parcours d'ions en canalisation.

Remarquons que, dans le cas Au, Yb, la plage utilisée pour l'étude stéréoscopiquën'avait pas les orientations privilégiées (100) ou (1 10) et nous retrou- vons alors un bon accord avec la théorie comme dans le cas de Al, Al,

En secGd lieu, la probabilité pour les ions de s'arrêter en position interstitielle est plus grande si l'implantation est en

«

canalisation

»

et si l'ion est de diamètre inférieur

à

celui des atomes de la matrice, ce qui amène

à

se demander si tout d'abord les amas se forment autour de l'impureté et ensuite si la posi- tion finale de l'impureté influence la nature des amas (lacunaire ou interstitielle) qui pourraient se former autour d'elle.

5. Irradiations aux électrons.

-

On a fait subir ensuite aux échantillons préimplantés de Kr+

à

50 keV une irradiation électronique de 2,5 MeV avec un flux de 3

à

9 x 1018 e/cm2/s.

Il apparaît des boucles de dislocations dans les parties épaisses de l'échantillon, qui grossissent en cours d'irradiation (Fig. 7). Les flux de départ étaient trop élevés pour suivre les premiers stades et savoir si ces boucles proviennent des défauts déjà préexis- tants ou non.

Après une dose de e/cm2, il apparaît des petits défauts qui s'ordonnent selon les directions < 200 >

(Fig. 8, 9 et 10). L'analyse par diffractographie optique en lumière cohérente d'une série de clichés pris

à

différents stades de l'irradiation électronique permet de mettre en évidence la formation de l'ordre. Les diffractions optiques obtenues (Fig. 7,

8

et 9) montrent

FIG. 10. - Echantillon d'or préirradié aux ions Kr+ dont l'énergie est 50 keV (dose : 1012 ions/cm2), puis irradié aux électrons d'énergie égale à 2,5 MeV (dose

-

1023 eJcrn2).

Cliché pris à 100 kV.

l'apparition progressive de l'ordre sous forme de chaînes fragmentées, alignées suivant deux direc- tions. La tolérance dans l'orientation et l'espacement de ces chaînes sont donnés par la largeur des branches formant le diagramme de diffraction optique.

Le recuit des échantillons jusqu'à 200 OC laisse les défauts alignés. Vers 700 OC les défauts restants apparaissent sous forme de tétraèdres de défauts d'empilement (Fig. Il). Ceux-ci semblent conserver les directions d'alignement privilégiées.

Il nous reste

à

comprendre l'origine de cet ordre

FIG. 11. - Echantillon d'or des figures 7, 8, 9 (dose finale

-

1023 e/cn12). Fond noir pris à 100 kV après recuit à 700 OC.

FIG. 12. - Echantillon d'or (pureté 4 N) irradié aux électrons d'énergie égale à 2,5 MeV. Flux : 2,3 x 1018 e/cmz/s. Dose :

2,5

x

1022e/cmz.

ÉTUDE EN MICROSCOPIE ÉLECTRONIQUE DE DÉFAUTS CRÉÉS DANS LES MÉTAUX '25-25

et

à

savoir si les ions implantés ou les impuretés sont riences récentes de bombardement électronique sur absolument nécessaires à sa formation. En effet, des échantillons d'or (pureté 4 N), recuits 2 h

à

nous avons obtenu des fragments de chaînes, alignés 1 030

OC

en atmosphère normaIe, non irradiés aux selon les mêmes directions < 200 >, dans des expé- ions (Fig. 12).

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