Dosage radiométrique rapide de l'uranium et du thorium dans les minerais complexes

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Dosage radiométrique rapide de l’uranium et du

thorium dans les minerais complexes

G. Jurain, J.P. Maillot

To cite this version:

DOSAGE

_{RADIOMÉTRIQUE}

RAPIDE DE L’URANIUM ET DU THORIUM DANS LES MINERAIS COMPLEXES

Par G. JURAIN et J. P.

_MAILLOT,

Centre de Recherches _{Radiogéologiques, Nancy.} Résumé. 2014

Exposé d’une méthode

_{radio métrique}

_rapide de _dosage de l’uranium et du thorium dans des minerais _complexes.

Elle utilise fondamentalement deux mesures _{d’activité gamma à l’aide d’un ensemble à}

scin-tillation

_NaI(Tl)

en se

_plaçant

à deux valeurs différentes du _gain du _{préamplificateur.} On obtient

ainsi_deux résultats qui, associés aux résultats obtenus au cours _{d’étalonnage, permettent} le calcul

de la teneur en U et Th. Cette méthode de _dosage

_s’applique

uniquement à des minerais en

équi-libre radioactif. Abstract. 2014 A

rapid radiometric method for the determination of uranium and thorium in

complex ores.

We use _{fundamentally} two _{gamma-activity-measurements,} with the aid of an _assembly of

NaI (Tl)

scintillation detectors _{by fixing} two different values of _gain of the _{preamplificator.} Thus

we obtain two results which associated with those obtained _{by standardisation,} allow the calcu-lation of the _percentage of U and Th.

This method is _only

_applicable

for ores in radioactive _equilibrium.

La méthode décrite ici

_permet

un

_{dosage rapide}

de l’uranium et du thorium dans des minerais

com-plexes

à teneur _moyenne, à l’aide d’un ensembles

de détection à cristal d’iodure de sodium activé au thallium. Une

_pesée

suivie de deux mesures d’acti-vité _y

_permettent

_par un calcul

_simple,

et

_après

étalonnage

du

_dispositif,

d’obtenir les deux teneurs. Introduction. -- Le

dosage

de l’uranium et du

thorium dans les minerais se fait

_{classiquement}

par voie

chimique

(oxydo-réduction

de U4 à U6 pour

l’uranium ;

;précipitation

de

l’oxalate,

grillage

et

_gravimétrie

de

_Th02

_{pour le thorium}

_[1]).

Radio-métriquement

on

_peut

étudier les

_rayonnements

oc

des familles U et Th à l’aide des

_plaques

_{pour usages} nucléaires

_[2],

ou _par scintillation sur écran de sulfure de zinc activé à

_{l’argent [3].}

_Les rayon-nements y

permettent

également

un tel

_dosage,

soit par méthode au

_compteur

de

Geiger-Müller [4],

soit par scintillation sur cristal de NaI activé au thallium.

Il nous fallait une méthode

_{simple, rapide,}

de

précision

moyenne et

permettant

avec un

_personnel

non

_entraîné,

et un matériel

_simplifié

et

_robuste,

de

communiquer

en très peu de

_temps

les résultats des teneurs en U et

_Th,

aux différents stades du trai-tement

_physique

d’enrichissement d’un minerai

complexe

uranifère et thorifère

_{(uranothorianite) ;}

ces conditions éliminaient le

_dosage

_chimique,

long

et

_pénible,

le

_dosage

oc _par

_plaques

nucléaires

(longues manipulations

pour le

développement

et le

dépouillement

des

_plaques

_{impressionnées),}

et le

dosage oc

par scintillation, délicat et

perturbé

par le radon.

Méthode

_employée.

- Il

ne nous restait donc que le

_comptage

_{y par} scintillation. Mais nous avons

d’emblée éliminé le

_dosage

_par

_{spectrométrie}

_[5]

du fait de

_{l’importance}

et de la

_complexité

de

l’appareillage.

PRINCIPE. - Le nombre

d’impulsions

est

pro-portionnel

à la

_quantité

_{de corps} radioactif et la hauteur

_{d’impulsion,}

dans ce

_comptage,

est fonc-tion de

_{l’énergie d’émission, énergie qui,}

dans les

familles U et

_Th,

s’étend de

_quelques

keV à

2,62

MeV. En

_traçant

la courbe

_{représentant}

en ordonnées la variation d’intensité du

_rayonnement

et en abscisses une discrimination

_d’énergie

(hauteur

des

_impulsions

admises dans le

_système

numérateur),

on observera une différence suivant la nature des émetteurs de la _{famille en}

_équilibre

avec ses

produits

de filiation.

Si,

pour une

_{énergie donnée,}

1 gramme d’ura-nium donne une ordonnée _y1 et _{1 gramme de} thorium une ordonnée y2, un

_mélange

de k gramme d’U et de 1 gramme de Th donnera une courbe dont les ordonnées seront :

Or,

sans tracer la

_courbe,

si l’on se

place

à deux

abscisses

_{d’énergie différentes, m}

_{et n,} on aura pour les intensités

donc deux

_équations

_permettant

le calcul de k et l.

Dans ce

_système,

_ym et _yn

_{représentent}

respec-tivement le nombre

_{d’impulsions}

_{enregistrées}

aux

36

deux abscisses

_d’énergie

m et n. Par un

étalonnage

judicieux,

on _pourra

_appliquer

la méthodes à des

échantillons de teneurs inconnues

_{(fig. 1).}

FIG. 1.

APPAREILLAGE. -

_{L’appareillage}

utilisé est cons-titué : d’un détecteur à scintillation

_équipé

d’un cristal de NaI activé au thallium

_fabriqué

_par

Harshaw,

de dimensions 25 mm X 25 _mm,

_couplé

optiquement

avec un

_{photomultiplicateur}

«

Radio-technique »

type

AVP 50

_(1),

celui-ci étant relié à un

_{préamplificateur}

DCS. I Gabon construit sous licence C. E. A. par L. I. E.

(2) ;

d’un bloc _de

comp-tage

RPN3 « Mesco »

₍₃₎

muni d’une haute tension

et

_permettant,

soit un

_comptage

_{prédéterminé,}

soit une durée

_{prédéterminée}

de ce

_comptage.

_(Ce

bloc

peut

aussi admettre l’utilisation _{d’un passeur} d’échantillons

_automatique,

avec

_{enregistrement}

des

_{résultats) ;}

le bloc et le scintillateur sont

com-plétés

par un

_support

de sources

_qui

donne une

géométrie

bien

_définie,

semblable _pour toutes les

expériences.

Les sources sont _{constituées par} des

coupelles

d’aluminium d’environ 29 mm de

dia-mètre,

contenant _{2 grammes de l’échantillon réduit} en

_poudre.

FIG. 2. ,

Le

_{préamplificateur}

du détecteur a été modifié

pour

permettre

l’entrée des

_impulsions

dans le

bloc RPN3. En

_effet,

la hauteur maxima des

impul-. sions admises dans ce bloc doit être de 5 volts au lieu de 12 _{volts pour les} autres blocs de

_comptage.

Il a donc fallu

supprimer

un

_étage

de

préampli-(1)

La

_{Radiotechnique,}

130, avenue _{Ledru-Rollin,}

Paris (11 e).

(2 ) L. I. E. Laboratoire Industriel

d’Électricité,

41, rue

Émile-Zola,

Montreuil. 1

(3)

Mesco, 14, rue _René-Coche, Vanves _(Seine).

fication.

_Cette

modification n’entraîne _{pas de}

variation de la valeur des

_gains

de ce

préampli-ficateur, qui

demeurent

_{respectivement}

_{0,15, 1,5}

et 15.

Tout

_{l’appareillage}

est

_placé

dans une

_pièce

où le mouvement _propre est relativement faible

(le

château de

_plomb

_ayant

été éliminé _pour per-mettre un

_transport

aisé de

l’ensemble).

MODE OPÉRATOIRE. - Deux échantillons

ayant

été

_l’objet

d’un

_grand

nombre de

_dosages

chi-miques

servent d’étalons. Il

_s’agit

d’uranotho-rianites contenant

_{respectivement :}

Deux _{grammes de}

_poudre

sont

_placés

dans la

nacelle et soumis au

_comptage

dans la

géométrie

déjà

définie. Les

_{manipulations}

consistent en : 1 °

_Étalonnage.

-

A)

Mesure du mouvement propre aux deux

gains 0,15

et

1,5,

les deux

gains

correspondent

aux deux

_énergies

m et n. Ces

mesures sont exécutées

_pendant

un

_temps

suffit-samment

_long

_pour

_intégrer

les fluctuations.

B)

Mesure

du nombre

_{d’impulsions}

aux deux

gains

pour l’étalon

(a).

Après

déduction du mouvement propre, on obtient la

participation

_{propre de} cet étalon.

_C)

Mesure du nombre

_{d’impulsions}

aux deux

_gains

_{pour l’étalon}

_(b).

Soient _{ym1 et} ynl les

comptages

que l’on aurait

respectivement

observés aux deux

gains

_pour 1

%

d’uranium.

De

_même,

soient _{Ym2 et}

_yn2les

_comptages

que l’on aurait relevés aux deux

_gains

_pour 1

%

de thorium.

Les

_{participations}

propres observées dans les

expériences B)

et

C)

seront :

ka et la

représentant

respectivement

les

pourcen-tages

en U et Th de l’échantillon

_(a),

_kb

et lb

ceux

de l’échantillon

_(b).

Les

_équations

_{(1), (2), (3)}

et

_{(4) permettent}

_par

conséquent

de calculer les

_quatre

constantes _ymi, Ym2, Yn1, Y’92’

20 Mesures. - On

procède

au

_comptage

du

nombre

_{d’impulsions}

aux deux

_gains

_pour l’échan-tillon de teneurs inconnues U et Th.

Après

déduction du mouvement _propre, on

avec :

Les valeurs de U et de Th

_peuvent

s’écrire :

30

_Exemple

de

_{manipulation.}

-- Nous

avons

dis-posé

ci-dessous un tableau montrant les

_opérations

successives.

_(Les

résultats sont ramenés au même

temps

de

_comptage

1

_minute.)

Les valeurs entre

_parenthèses

_{représentent}

la

participation

propre de la source

_{(c’est-à-dire}

la valeur

_enregistrée

dont on déduit le mouvement

propre).

Dans ce

tableau,

_par

application

des formules

(7)

et

_(8),

on obtient les

_pourcentages

U et Th assez

rapidement.

Généralisation et limites de la

_précision

du

pro-cédé. - Ne

disposant

malheureusement _{pas d’un}

troisième étalon suffisamment bien _{dosé pour} vérifier la validité

_générale

du

_procédé,

nous n’avons eu

_qu’une

confirmation indirecte de cette validité. Nous avons modifié très

_légèrement

la

valeur d’une résistance du

_préampli,

faisant varier du même coup la valeurs des

_{gains (de façon}

très

faible).

Les coefficients

_{d’étalonnage}

s’en sont

trouvés totalement

_changés.

Nous résumons dans le tableau suivant les valeurs obtenues dans les deux cas.

TABLEAU

La méthode

voit sa

_précision

limitée _par

diffé-rents facteurs dont les

_principaux

sont l’erreur sur la

_pesée

et la fluctuation dans le

_comptage.

Ajou-tons encore le défaut

_{d’homogénéité}

des

_poudres

échantillons. L’erreur sur la

_pesée

est _{de 5 mg} envi-ron, soit

1/400

sur les deux grammes que contient

la

_coupelle.

L’erreur sur le

_comptage

sera

_beaucoup

plus importante,

car, si l’on veut une méthode

rapide,

on limite volontairement la durée des

comptages.

Or la fluctuation est distribuée suivant une loi de Poisson. Elle diminue

_lorsque

le nombre

d’impulsions

comptées

augmente.

On a

_plus

préci-sément une

_probabilité

de

_0,68

de faire une erreur

inférieure ou

_égale

à 1/~n,

où n est le

_comptage

enre-gistré.

L’erreur

_quadratique

moyenne ainsi définie sera _pour un

_comptage

de 10 000

_impulsions,

1/100

en valeur relative. En

_pratique,

il faudra faire des

_comptages

de cet ordre.

La limite inférieure de la

_méthode,

-dans les

conditions où elle est

_appliquée,

se situe aux envi-rons de

_0,5

à 1

_%

de teneur

_globale

des deux éléments U et Th. Cette limite

_peut

se reculer par

utilisation : d’un château de

_plomb

_qui

diminue le mouvement _{propre, mais} alourdit considérablement

l’appareillage ;

d’un cristal d’iodure de sodium à

puits, qui

permet

d’utiliser une

plus

grande

quan-tié de

_poudre

échantillon

(aux

environs de 5 à

10

_grammes).

Conclusion. --- La méthode décrite

scin-38 A

tillation,

sur un échantillon finement

broyé

d’un

poids

de deux grammes.

Cette méthode

_s’applique

à tous les minerais

n’ayant

subi _{que des traitements}

_mécaniques,

à .

l’exception

des traitements

_chimiques

_susceptibles

de modifier

_{l’équilibre}

entre les différents

_produits

de filiation des deux familles. Elle

_peut

être

con-duite _par un

_personnel

non

_spécialisé

avec un

appa-reillage

couramment utilisé et très maniable. Sa

précision

est

_{satisfaisante,}

_lorsqu’on

a à étudier des

,

phases

d’enrichissement

physique

et que les teneurs

ont atteint des valeurs notables.

Manuscrit reçu le 28 _janvier 1958.

BIBLIOGRAPHIE

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