Estimation des sources et puits de méthane : bilan planétaire et impacts de la modélisation du transport atmosphérique

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planétaire et impacts de la modélisation du transport

atmosphérique

Robin Locatelli

To cite this version:

Robin Locatelli. Estimation des sources et puits de méthane : bilan planétaire et impacts de la modélisation du transport atmosphérique. Sciences de la Terre. Université de Versailles-Saint Quentin en Yvelines, 2014. Français. �NNT : 2014VERS0035�. �tel-01225238�

Université de Versailles Saint-Quentin-en-Yvelines

T

HÈSE DE DOCTORAT

Spécialité : Météorologie, océanographie et physique de l’environnement

E

STIMATION DES SOURCES ET PUITS DE

MÉTHANE

:

BILAN PLANÉTAIRE ET IMPACTS

DE LA MODÉLISATION DU TRANSPORT

ATMOPHÉRIQUE

par

Robin LOCATELLI

Pr. Guy CERNOGORA ... Président du jury Dr. Frank DENTENER ... Rapporteur Dr. Vincent-Henri PEUCH... Rapporteur Dr. Frédéric HOURDIN ... Examinateur Dr. Sander HOUWELING... Examinateur Pr. Philippe BOUSQUET ... Directeur de thèse

Dr. Marielle SAUNOIS... Invitée/Co-directrice de thèse Dr. Sophie SZOPA ... Invitée/Correspondante CEA Dr. Carole NAHUM ... Invitée/Correspondante DGA

R

EMERCIEMENTS

Tout d’abord, je tiens à remercier Guy Cernogora pour avoir accepté de présider mon jury de thèse. Je remercie également Vincent-Henri Peuch et Franck Dentener et tous les membres du jury pour avoir accepté de juger cette thèse. Merci aussi au CEA et à la DGA pour avoir financé ma thèse.

***

Je tiens à adresser un grand merci à Philippe Bousquet qui m’a encadré durant ces trois années de thèse et avec qui ce fut toujours un plaisir de travailler.

Merci aussi à Marielle Saunois et Sophie Szopa pour leur soutien et leurs conseils. Je tiens aussi à remercier l’ensemble des personnes des équipes INVSAT, RAMCES et ABC3

avec qui j’ai collaboré, d’une manière ou d’une autre, pour faire avancer mon travail de thèse. Merci aussi à l’équipe climat du LMD pour m’avoir accueilli et transmis des connaissances précieuses sur LMDz.

***

Le doctorat constituant l’aboutissement des études unviversitaires, je veux éga-lement remercier les différentes personnes qui tout au long de ma scolarité m’ont transmis avec beaucoup d’énergie leur passion pour les sciences physiques. Je suis également très reconnaissant du temps que ces personnes ont pris pour m’expliquer et me transmettre leurs connaissances.

***

Un petit clin d’oeil aussi aux différents thésards, post-docs, CDD et autres avec qui j’ai partagé de bons moments autour d’un repas à la cantine, sur un terrain de rugby ou d’ultimate frisbee, derrière une table de ping-pong, dans un bar, sur des sentiers en petites foulées,...

***

Evidemment, un grand merci à mes parents qui m’ont toujours soutenu et encou-ragé au cours de ces différentes années. Un grand merci également à Fanny qui m’a toujours bien montré la voie. Et merci à Audrey pour les bons moments et le soutien quotidiens.

***

R

ÉSUMÉ

Une meilleure connaissance du cycle biogéochimique du méthane est un élément fondamental dans la compréhension du changement climatique actuel. La modélisa-tion inverse est une des méthodes permettant d’estimer les sources et puits de méthane en combinant l’information venant d’observations atmosphériques, d’une connaissance a priori des flux de méthane, et d’un modèle de chimie-transport. Cependant, les erreurs liées à la modélisation du transport atmosphérique sont apparues comme une limitation de plus en plus dominante de cette méthode suite à l’augmentation du nombre et de la diversité des observations.

Après avoir montré que l’impact des erreurs de transport sur les inversions des flux de méthane pouvait être important, j’ai cherché à améliorer les capacités de la version offline de LMDz, modèle de transport utilisé pour simuler le transport atmosphérique dans le système inverse du LSCE. Pour cela, j’ai intégré des développements récents (paramétrisation de la convection profonde, de la diffusion verticale et du mélange non-local dans la couche limite) et raffiné la résolution horizontale et verticale.

En exploitant les différentes versions disponibles de LMDz, neuf inversions atmosphé-riques ont été réalisées, estimant les sources et puits de méthane entre 2006 et 2012. Deux périodes de fortes émissions ont été mises en évidence : en 2007 et en 2010, qui ont principalement été attribuées à des anomalies dans les régions tropicales et en Chine, où des événements climatiques majeurs ont été observés (Amérique du Sud et Asie du Sud-Est) et où le développement économique se poursuit à un rythme soutenu (Chine), même si les émissions de certains inventaires sont surestimées.

A

BSTRACT

A better knowledge of the methane biogeochemical cycle is fundamental for a bet-ter understanding of climate change. Inverse modelling is one powerful tool to derive methane sources and sinks by optimally combining information from atmospheric observations of methane mixing ratios, from process-based models and inventories of methane emissions and sinks, and from a chemistry-transport model used to link emis-sions to atmospheric mixing ratios. However, uncertainties related to the modelling of atmospheric transport are becoming a serious limitation for inverse modelling due to the increasing number and type of observations.

After showing that the impact of transport errors on current atmospheric inversions could be significant, I tried to improve the representation of atmospheric transport in the inverse system used at LSCE. Thus, I have tested new physical parameterizations (deep convection, vertical diffusion and non-local transport within the boundary layer) in the LMDz model and adapted it to finer horizontal and vertical resolutions. These developments were integrated into the inverse system.

Nine inversions have been performed using the different versions of LMDz in order to estimate methane emissions over the period 2006-2012. Two years of strong methane emissions have been highlighted in 2007 and in 2010. These anomalies have been mainly attributed to anomalies in the Tropics and in China, where major climate events have been observed (Tropical South America and South East Asia) and where economic development is carrying on with a fast pace (China), even if emissions magnitude and trend reported in inventories are found to be overestimated.

Table des matières

Liste des figures xi

Liste des tableaux xv

1 Introduction 1

1.1 Le méthane dans les négociations autour du changement climatique . . . 1

1.2 Estimer les flux de méthane . . . 3

1.3 Nécessité de la modélisation numérique . . . 4

1.4 Objectifs et contenu des travaux de thèse . . . 5

2 Le méthane dans le système climatique 9 2.1 Le méthane... . . 9

2.1.1 ...un gaz à effet de serre puissant . . . 9

2.1.2 ...un acteur de la chimie atmosphérique . . . 12

2.2 Le cycle du méthane . . . 13

2.2.1 Les sources du méthane atmosphérique . . . 13

2.2.2 Quelques sources du méthane atmosphérique en questions . . . . 15

2.2.3 Les puits du méthane atmosphérique . . . 17

2.3 Les variations des concentrations atmosphériques de méthane... . . 18

2.3.1 ...depuis 800 000 ans . . . 18

2.3.2 ...pour les années récentes . . . 19

2.3.3 Le débat actuel sur la contribution des différentes sources et puits au bilan total du méthane atmosphérique . . . 20

2.4 Les incertitudes actuelles sur les sources et puits de méthane . . . 23

3 La modélisation inverse appliquée au méthane atmosphérique : principes théoriques et description de PYVAR 27 3.1 Exemple simple à deux dimensions . . . 28

3.1.1 Estimation statistique . . . 28

3.1.2 Approche bayésienne . . . 30

3.2 La modélisation inverse des concentrations atmosphériques de méthane à l’échelle planétaire . . . 33

3.2.1 Résolution du problème inverse . . . 34

3.3.2 Le modèle de chimie simplifié : SACS . . . 37

3.3.3 Le module d’inversion : PYVAR . . . 38

3.3.4 En quoi PYVAR-LMDz-SACS diffère-t-il des autres systèmes in-verses ? . . . 38

3.4 Les composantes des inversions de méthane atmosphérique . . . 39

3.4.1 Connaissance a priori des sources de méthane . . . . 39

3.4.2 Connaissance a priori du puits chimique . . . . 42

3.4.3 Les données d’observation . . . 42

3.4.4 Les matrices de variance/covariance des erreurs . . . 45

3.5 Les limitations de la modélisation inverse . . . 47

4 Impact de l’erreur transport sur les inversions de méthane des années 2000 51 4.1 Objectifs de l’étude . . . 51

4.2 Principaux résultats . . . 52

4.2.1 Erreurs liées à la modélisation du transport à l’échelle mondiale, régionale et locale . . . 52

4.2.2 Echanges inter-hémisphériques et variabilité synoptique . . . 52

4.2.3 Sensibilité au réseau de mesures et quantification des erreurs d’observation . . . 53

4.3 Publication : « Impact of transport model errors on the global and regio-nal methane emissions estimated by inverse modelling » . . . 53

4.4 Etudes complémentaires . . . 75

4.4.1 Diagnostics sur les erreurs d’observation . . . 75

4.4.2 Comparaison de profils verticaux de méthane simulés par diffé-rents CTMs avec des mesures avions . . . 75

5 La modélisation du transport atmosphérique de gaz traces dans LMDz 81 5.1 L’équation de transport d’une espèce trace dans l’atmosphère . . . 82

5.2 Les paramétrisations physiques du transport sous-maille dans LMDz . . . 83

5.2.1 La turbulence de couche limite . . . 84

5.2.2 Le transport non-local dans la couche limite : le modèle du ther-mique . . . 84

5.2.3 La convection profonde . . . 85

5.2.4 Mise à jour du transport des traceurs dans LMDz . . . 86

5.3 Présentation de l’étude sur la modélisation du transport atmosphérique de gaz traces par LMDz . . . 86

5.3.1 Introduction . . . 86

5.3.2 Principaux résultats . . . 87

5.4 Publication : « Atmospheric transport and chemistry of trace gases in LMDz5B : evaluation and implications for inverse modelling » . . . 89

5.4.1 Introduction . . . 90

5.4.2 Modelling of atmospheric transport in LMDz . . . 92

5.4.3 Evaluation of atmospheric transport in the PBL . . . 94

5.4.4 Modelling of large-scale atmospheric transport . . . 102

5.4.5 Conclusions and implications for inverse modelling of trace gas emissions and sinks . . . 109

5.4.6 Acknowledgements . . . 111

5.5 Etudes complémentaires . . . 112

5.5.1 Simulations de la hauteur de couche limite . . . 112

6 Estimation des sources et puits de méthane entre 2006 et 2012 : bilan et

influence du transport atmosphérique 121

6.1 Mise à jour du système inverse et inversions réalisées . . . 122

6.1.1 Présentation du nouveau système inverse . . . 122

6.1.2 Mise à jour du modèle adjoint et du modèle tangent-linéaire . . . 122

6.1.3 Performances du système . . . 124

6.1.4 Les différentes inversions réalisées . . . 125

6.2 Estimation des sources et puits de méthane pour 2010 . . . 126

6.3 Sensibilité des inversions de méthane aux paramétrisations physiques . . 131

6.3.1 Présentation . . . 131

6.3.2 Principaux résultats . . . 131

6.4 Publication draft : « Sensitivity of the recent methane budget to LMDz sub-grid scale physical parameterizations » . . . 133

6.4.1 Introduction . . . 133

6.4.2 Set-up of variational methane inversions . . . 135

6.4.3 Consistency between surface-based and satellite-based inversions 138 6.4.4 Impact of physical parameterizations on global methane fluxes . 140 6.4.5 Impact of physical parameterizations on regional methane flux estimates . . . 143

6.4.6 Conclusions . . . 146

6.5 Variabilité interannuelle des émissions de méthane entre 2006 et 2012 . 148 6.5.1 La période 2006-2008 . . . 149

6.5.2 La période 2009-2012 . . . 151

6.5.3 Evaluation des estimations obtenues par modélisation inverse avec les flux simulés par un modèle de végétation . . . 154

6.6 Tendance dans les émissions de méthane entre 2006 et 2012 . . . 159

6.7 Evaluation des inversions atmosphériques . . . 162

6.7.1 Evaluation grâce à des mesures de surface . . . 163

6.7.2 Evaluation grâce à des profils verticaux mesurés durant les cam-pagnes « BARCA » . . . 166

6.8 Le puits chimique par OH . . . 168

7 Conclusions et perspectives 173 7.1 Conclusions . . . 173

7.1.1 Le transport atmosphérique dans la version « offline » de LMDz . 173 7.1.2 L’impact des erreurs de transport sur les estimations des émis-sions de méthane par modélisation inverse . . . 175

7.1.3 Estimation des sources et puits de méthane entre 2006 et 2012 . 175 7.2 Perspectives . . . 177

7.2.1 La modélisation du transport atmosphérique dans la version « of-fline » de LMDz . . . 177

7.2.2 Extension du système inverse à d’autres traceurs . . . 179

7.2.3 Prise en compte de mesures isotopiques dans le système inverse . 181 7.2.4 Toujours plus de données... . . 183

7.2.5 Une approche multidisciplinaire à poursuivre . . . 184

Bibliographie 185

A Cartes globales des PBLH simulées par LMDz-NP et LMDz-TD 207

Liste des figures

1.1 Séries temporelles pour l’année 2005 des concentrations de méthane simu-lées par un ensemble de modèles de chimie-transport de la communauté TransCom, en utilisant le même scénario d’émission et de puits chimique, pour la station de Gosan en Corée du Sud et du Pôle Sud . . . 5

2.1 Rayonnement solaire incident, rayonnement terrestre émis et bandes d’ab-sorption des principaux gaz à effet de serre présents dans l’atmosphère en fonction de la longueur d’onde . . . 10

2.2 Forçage radiatif des principaux forçages anthropiques et naturels agissant sur le climat en 2011 relativement à 1750 . . . 11

2.3 Représentation schématique du cycle du méthane . . . 14

2.4 Série temporelle de la concentration atmosphérique de méthane recons-truite à partir de la carotte de glace de EPICA/Dome C . . . 18

2.5 Evolution de la concentration moyenne globale et du taux de croissance moyen de méthane dans l’atmosphère durant la période 1983-2012 . . . 20

2.6 Evolution des incertitudes sur les estimations des sources et puits de mé-thane par une approche montante ou descendante . . . 23

3.1 Densités de probabilité des lois du flux de méthane a priori, optimisé grâce à une approche en moindres carrés pondérés et optimisé grâce à une approche bayésienne . . . 32

3.2 Représentation schématique de la structure du modèle LMDz . . . 36

3.3 Emissions anthropiques de méthane en 2008 selon l’inventaire EDGAR ver-sion 4.2FT2010 . . . 39

3.4 Emissions annuelles de carbone moyennées entre 1997 et 2009 dues aux feux de biomasse . . . 40

3.5 Emissions de méthane par les zones humides selon le travail de Kaplan dans

Bergamaschi et al.(2007) . . . 41

3.6 Moyenne zonale de la concentration annuelle du radical OH entre 1010 et 50 hPa . . . 42

3.7 Carte mondiale de la localisation des stations de surface, des tours et des mesures aéroportées dans différents réseaux . . . 43

3.8 Carte mondiale des colonnes intégrées de méthane moyennées sur la pé-riode 2002-2011 pour SCIAMACHY à bord d’ENVISAT et pour GOSAT sur la période 2010-2011 . . . 45

« monde réel » et sur l’estimation des flux dans un « monde numérique » . . 48

4.1 Profils verticaux observés et simulés à 4 sites (Surgut (SUR) ; Sinton (TGC) ; Ile Molokaï (HAA) ; Santarem (SAN)) moyennés sur les périodes janvier-mars et juillet-septembre pour l’année 2007 . . . 77

4.2 Représentation du gradient latitudinal de CH4 en fonction du gradient

ver-tical à différents sites . . . 78

5.1 Comparaisons du transport atmosphérique d’un traceur idéalisé simulé par différentes versions unidimensionelles de LMDz et par une LES réalisée avec Meso-NH . . . 95

5.2 Comparaisons des tendances convectives et des tendances associées au mo-dèle du thermique simulées par les différentes versions unidimensionnelles de LMDz . . . 96

5.3 Comparaisons des boîtes à moustaches des concentrations de 222_Rn

obser-vées et simulées par deux versions de LMDz à 18 stations de surface sur la période 2006-2011 . . . 98

5.4 Séries temporelles des concentrations horaires de222_{Rnobservées et}

simu-lées par TD et NP à Heidelberg en avril 2009 . . . 99

5.5 Séries temporelles des tendances de l’advection, de la diffusion verticale turbulente, de la convection et des thermiques à Heidelberg en avril 2009 simulées par NP et TD . . . 100

5.6 Séries temporelles des concentrations horaires de222_{Rnobservées et}

simu-lées par TD et NP à Lutjewad en février 2008 . . . 101

5.7 Séries temporelles des tendances de l’advection, de la diffusion verticale turbulente, de la convection et des thermiques à Lutjewad en février 2008 simulées par NP et TD . . . 101

5.8 Moyennes zonales et mensuelles des tendances des concentrations de SF6

liées au mélange de la couche limite, à la convection et à l’advection simu-lées par NP, TD et SP . . . 102

5.9 Gradient latitudinal des concentrations de SF6simulées par différentes

ver-sions de LMDz. Illustration de l’effet « rectifier » sur les concentrations de CO2biosphériques . . . 104

5.10 Séries temporelles des concentrations de CH4 simulées par NP, SP et TD

pour 39 ans de simulations . . . 109

5.11 Comparaison de la moyenne annuelle de la hauteur de la couche limite simulée par LMDz-NP avec les données IGRA à 00h UTC et à 12h UTC . . . 113

5.12 Comparaison du cycle saisonnier de la hauteur de PBL simulée par différents modèles TransCom avec les mesures de la PBLH reconstruites en utilisant les données IGRA . . . 113

5.13 Cycle saisonnier moyen de la hauteur de la couche limiteen journée pour différents modèles de transport et comparé à des PBLH reconstruites à partir des mesures lidars ou des données IGRA . . . 115

5.14 Cycle saisonnier moyen de la hauteur de la couche limite de nuit simulé par différents modèles de transport et comparé à des PBLH reconstruites à partir des mesures lidars ou des données IGRA . . . 116

5.15 Cycle diurne moyen de la hauteur de la couche limiteen hiver simulé par différents modèles de transport et comparé à des PBLH reconstruites à partir des mesures lidars (à Cabauw et Trainou seulement) ou des données IGRA . 116

5.16 Cycle diurne moyen de la hauteur de la couche limite en été simulé par différents modèles de transport et comparé à des PBLH reconstruites à partir des mesures lidars (à Cabauw et Trainou seulement) ou des données IGRA . 117

5.17 Moyenne mensuelle des minimums journaliers de la concentration de222_Rn

à différentes stations de surface simulées par 6 modèles et mesurées . . . . 118

5.18 Cycle diurne moyen des concentrations de 222_{Rnen été (juin, juillet, août)}

pour 2011 simulé par différents modèles de transport et comparé avec des mesures de222_{Rn . . . . 119}

6.1 Description des caractéristiques du modèle de transport et de la résolution horizontale et verticale utilisées dans les différentes versions du système inverse . . . 123

6.2 Estimation des flux de méthane pour l’année 2010 à l’échelle globale et pour différentes régions . . . 127

6.3 Carte des 12 différentes régions utilisées pour l’étude des estimations des émissions de méthane par modélisation inverse . . . 128

6.4 Carte de la localisation des stations de surface dans les réseaux « Back-ground » et « Extended » . . . 137

6.5 Distribution méridionale du biais entre les concentrations de CH4 simulées

à partir des flux optimisés par les inversions satellites et les concentrations mesurées . . . 139

6.6 Profils verticaux des concentrations de méthane simulés par LMDz-39 et LMDz-19 et comparés à la climatologie de HALOE . . . 140

6.7 Estimations des flux de méthane pour 2010 à l’échelle planétaire . . . 141

6.8 Estimations des flux de méthane dans 12 régions et pour trois versions du modèle (LMDz-TD, LMDz-SP et LMDz-NP) en utilisant trois types de don-nées (BG, EXT et PR-LEI) . . . 144

6.9 Moyenne glissante des émissions désaisonnalisées entre 2006 et 2012 pour les 9 types d’inversions à l’échelle globale, dans les tropiques, dans les ré-gions extra-tropicales de l’hémisphère nord et de l’hémisphère sud . . . 149

6.10 Anomalie des émissions de méthane pour l’échelle globale, les tropiques, les régions extra-tropicales des hémisphères nord et sud en prenant la période juin 2009 à juin 2011 comme période de référence . . . 152

6.11 Anomalie des émissions de méthane pour l’Amérique du Sud tropicale, l’Asie du Sud-Est, la Chine et l’Europe en prenant la période juin 2009 à juin 2011 comme période de référence . . . 153

6.12 Evolution temporelle de l’indice El Niño relativement à la région Niño 3.4 entre 2000 et 2014 . . . 154

6.13 Anomalie des émissions de CH4 par les zones humides simulées par deux

versions du modèle ORCHIDEE utilisant deux versions différentes du pro-duit de Schroeder et al. (2010) relatif à l’étendue des zones humides à l’échelle globale et en Amérique du Sud tropicale . . . 158

6.14 Comparaison des profils verticaux simulés par trois versions de LMDz avec les profils mesurés lors des campagnes BARCA-A et BARCA-B . . . 166

6.15 Séries temporelles des concentrations de CH4 a priori, optimisées et

mesu-rées à Alert (Canada) et à Cape Grim (Australie) entre 2006 et 2012 . . . . 168

6.16 Série temporelle de la concentration mesurée, a priori et a posteriori de méthyl-chloroforme (CH3CCl3) à Harvard Forest (Etats-Unis) entre 2006 et

2012 . . . 169

6.17 Moyenne glissante sur 12 mois de la concentration troposphérique de OH a priori et optimisée dans les 3 versions su système . . . . 170

logiques différents (NCEP/NCAR, GEOS-5 et GFS) . . . 178

7.2 Ecart du gradient IH des émissions de méthane de différents modèles par rapport au gradient IH de l’ancienne version de PYVAR-LMDz-SACS tracé en fonction de l’écart du gradient IH des concentrations de SF6à la surface

des différents modèles par rapport à celui de l’ancienne version de LMDz . . 179

7.3 Estimations des flux de CO2 à l’échelle continentale pour l’année 2010

utili-sant le système PYVAR-LMDz-TD-SACS et PYVAR-LMDz-NP-SACS . . . 180

7.4 Représentation de la signature isotopique des principales sources de méthane182

A.1 Comparaison des PBLH simulées par LMDz-NP et LMDz-TD avec les données IGRA en janvier et en août à 00h UTC . . . 207

A.2 Comparaison des PBLH simulées par LMDz-NP et LMDz-TD avec les données IGRA en janvier et en août à 12h UTC . . . 208

B.1 Cycles saisonniers moyens de la PBLH à 00h UTC simulées par différents modèles de transport dont LMDz-TD et LMDz-NP à 27 stations d’Europe occidentale . . . 209

B.2 Cycles saisonniers moyens de la PBLH à 12h UTC simulées par différents modèles de transport dont LMDz-TD et LMDz-NP à 27 stations d’Europe occidentale . . . 210

Liste des tableaux

3.1 Caractéristiques des trois satellites (SCIAMACHY, GOSAT et IASI) fournis-sant des mesures de la colonne totale de méthane . . . 44

5.1 Configurations des différentes versions de LMDz en détaillant les paramétri-sations physiques et la résolution utilisées . . . 84

5.2 Description des paramétrisations physiques utilisées dans les trois versions de LMDz . . . 94

5.3 Description des différentes stations de surface utilisées pour l’évaluation des simulations des concentrations de222_{Rn . . . . 98}

5.4 Gradient vertical des concentrations de SF6dans les trois versions de LMDz 105

5.5 Pourcentage de la masse totale de SF6 dans quatres parties de l’atmosphère 107

6.1 Comparaison des termes de l’égalité définissant l’adjoint des routines du modèle des thermiques et de la convection profonde . . . 124

6.2 Performances des différents versions de LMDz pour une année de simula-tion directe et performances des différentes versions de PYVAR pour une optimisation des flux de méthane sur une année . . . 124

6.3 Bilan des inversions de méthane pour 2010 à l’échelle planétaire et pour les douze différentes régions présentées sur la carte de la figure6.3 . . . 129

6.4 Estimation des émissions hémisphériques de méthane pour 2010 . . . 142

6.5 Dispersion des émissions régionales de méthane en 2010 . . . 146

6.6 Bilan des sources et puits de méthane estimés par modélisation inverse entre 2006 et 2012 pour l’ensemble de la surface terrestre, les régions extra-tropicales de l’hémisphère nord et de l’hémisphère sud et des régions tro-picales . . . 151

6.7 Bilan des émissions de méthane par les zones humides entre 2006 et 2012 à l’échelle globale, dans les tropiques, en Amérique du Sud tropicale, en Asie du Sud-Est et en Afrique simulées par ORC-1 et ORC-2 . . . 156

6.8 Tendances des émissions de méthane entre 2006 et 2012 pour différentes régions . . . 160

6.9 Biais entre les concentrations simulées, qui utilisent les flux optimisés par les 9 différentes inversions, et les concentrations mesurées à diverses stations de surface assimilées et non-assimilées . . . 164

les concentrations mesurées à diverses stations de surface assimilées et non-assimilées . . . 165

6.11 Concentrations de méthane dans la couche limite et la troposphère libre simulées par les différentes versions de LMDz utilisant les flux optimisés des inversions de surface (BG et EXT) et observées au cours de la campagne de mesure BARCA-A en novembre 2008 . . . 167

6.12 Concentrations de méthane dans la couche limite et la troposphère libre simulées par les différentes versions de LMDz utilisant les flux optimisés des inversions de surface (BG et EXT) et observées au cours de la campagne de mesure BARCA-B en mai 2009 . . . 167

CHAPITRE

1

Introduction

1.1

Le méthane dans les négociations autour du

changement climatique

Les enjeux autour du changement climatique ont figuré sur la table des négocia-tions des pays du monde depuis au moins 1992 lorsque la Convention Cadre sur le Changement Climatique s’est déroulée à Rio de Janeiro. Les décennies suivantes ont vu alterner des périodes d’avancées (ratification du protocole de Kyoto en 1997) et de recul (échec des négociations à la conférence de Copenhague en 2009) par rapport à la signature d’un accord international en vue de lutter contre le changement climatique impliquant tous les gros émetteurs de gaz à effet de serre, principal forçage du change-ment climatique.

Les négociations entre les différents pays de la planète sur les questions climatiques peuvent être analysées en utilisant des analogies à la théorie des jeux pour expliquer les raisons des échecs. En particulier, le changement climatique peut être comparé au « dilemme du prisonnier » énoncé par Albert Tucker en 1950.

Le dilemme du prisonnier a été initialement formulé pour illustrer l’interrogatoire de deux prisonniers qui ont commis ensemble un délit et sont arrêtés et placés dans des cellules séparées sans moyen de communication entre eux. Le juge qui les interroge instaure les règles de négociations suivantes :

— si l’un des deux prisonniers dénonce l’autre, il sera libre et l’autre écopera de la peine maximale (vingt ans par exemple) ;

— si les deux prisonniers se dénoncent l’un et l’autre, ils seront tous deux condam-nés à une peine moyenne (dix ans par exemple) ;

— si aucun des deux prisonniers ne dénonce l’autre, la peine sera minimale (cinq ans par exemple).

Par conséquent, la « meilleure » solution pour l’intérêt collectif des deux prisonniers serait de se taire puisque dans ce cas là ils n’écoperaient que de cinq ans de prison. Ce-pendant, à titre individuel, le prisonner qui se tait s’expose à ce que l’autre le dénonce et ressorte libre. De plus, comme aucun des deux prisonniers ne peut savoir ce que va faire l’autre, il est fort probable dans ces conditions que les prisonniers choisiront tous deux la dénonciation, et écoperont donc chacun de dix ans de prison. En d’autres mots, la solution la plus rationnelle pour chacun des individus pris séparément (dans le doute, dénoncer l’autre) est la plus mauvaise au niveau collectif.

Dans le contexte du changement climatique, on retrouve un dilemme du même ordre dans les négociations entre les pays qui essayent de trouver un terrain d’entente sur la réduction des émissions de gaz à effet de serre pour lutter contre le changement climatique. Considérons deux pays (A et B) qui cherchent à trouver un accord commun pour lutter contre le changement climatique, voici les opportunités qui se présentent à eux :

— si l’un des deux pays ne souhaite pas faire d’efforts pour réduire ses émissions en vue de lutter contre le changement climatique, il n’améliorera pas sa situation face au changement climatique et pourrait faire subir à l’autre pays les consé-quences de ses non-décisions

— si les deux pays ne prennent aucune décision pour lutter contre le changement climatique, l’ampleur du changement climatique et le coût sociétal à long terme seront maximaux

— au contraire, si les deux pays prennent des mesures de réduction des émissions des gaz à effet de serre, ils bénéficieront tous les deux de leurs efforts communs et contribueront à une baisse des effets du changement climatique à un coût immédiat probablement important mais partagé

On résume les différentes options des négociations qui s’offrent aux deux pays dans le tableau ci-dessous. C’est une version du « dilemme du prisonnier » adapté au changement climatique.

Le pays A réduit Le pays A ne réduit

ses émissions de pas ses émissions de

gaz à effet de serre gaz à effet de serre

Le pays B réduit B subit les conséquences

ses émissions de très bénéfique pour des non-décisions de A // gaz à effet de serre le changement climatique A bénéficie des efforts

consentis par B Le pays B ne réduit A subit les conséquences

pas ses émissions de des non-décisions de B // très néfaste pour

gaz à effet de serre B bénéficie des efforts le changement climatique consentis par A

Cependant, les décisions politiques à prendre et les efforts à faire pour lutter contre le changement climatique sont généralement vus comme un frein pour le développe-ment économique d’un pays étant donné le modèle économique dominant fondé sur la croissance. Ainsi, on comprend bien que la meilleure décision à l’échelle du pays (ne pas prendre de décisions et continuer son développement) n’est pas la meilleure décision pour les deux pays pris collectivement. En effet, il est très probable que le pays A et le pays B mis face à cette situation décideraient de ne pas prendre de décisions pour réduire les émissions de gaz à effet de serre dans le but de ne pas freiner leur développement économique, tout en espérant que d’autres pays prennent des décisions contre le changement climatique et qu’ils puissent alors en bénéficier indirectement. On aboutirait alors à la pire solution où aucun accord sur la réduction des émissions de gaz à effet de serre ne serait signé. Cet écueil est devant nous et il n’est pas encore gagné aujourd’hui, à la fin de l’année 2014, que la COP21 (21e _{Conférence des Parties}

de la Convention-cadre des Nations Unies sur le changement climatique) qui se réunira fin 2015 à Paris aboutisse à un accord de l’envergure souhaitée eu égard aux enjeux du changement climatique.

1.2. Estimer les flux de méthane

précédentes sur le changement climatique est la durée de vie des gaz à effet de serre anthropiques dans l’atmosphère, notamment du dioxyde de carbone (plus de 100 ans), qui rend les décisions politiques pour lutter contre le changement climatique en inadéquation avec les durées usuelles des mandats politiques. A cause de l’inertie atmosphérique du dioxyde de carbone, les effets de mesures de réductions prises au-jourd’hui ne seront mesurables que dans plusieurs décennies (IPCC,2013 : Summary

for Policymakers). Par ailleurs, limiter l’augmentation de température au cours du 21e

siècle demandera de s’attaquer aussi aux autres gaz à effet de serre comme le méthane

(Shindell, 2001). Depuis une dizaine d’années environ, un fort intérêt s’est

concen-tré sur le méthane, second gaz à effet de serre anthropique. Il présente notamment l’avantage d’avoir un temps de vie plus court (une dizaine d’années) que le dioxyde de carbone et de participer également à la photo-chimie de l’ozone. Ainsi, réduire les émissions de méthane pourrait à la fois avoir l’avantage de lutter contre le changement climatique à des horizons temporels relativement courts (plus en adéquation avec les résultats attendus des décisions politiques actuelles) et aussi de limiter les pics de pol-lution (notamment à l’ozone, (Fiore et al.,2002)) qui se rencontrent très régulièrement dans certaines métropoles.

Cependant, prendre des décisions internationales de réduction des émissions de méthane nécessite de bien comprendre le cycle biogéochimique contemporain du mé-thane. Ce cyle représente les échanges de méthane entre les réservoirs pertinents pour la période actuelle : l’atmosphère, les surfaces continentales et les océans. L’estimation des flux d’échanges entre ces réservoirs est donc une question scientifique importante. En outre, la mise en place d’accords internationaux pour réduire les émissions de méthane induit le besoin d’une quantification précise de ces émissions à l’échelle des pays. Dans ce contexte, estimer les sources et puits de méthane est un enjeu important dans le cadre général du changement climatique en cours.

1.2

Estimer les flux de méthane

La mesure directe est l’approche qui paraît la plus naturelle pour estimer les flux de méthane vers l’atmosphère. Cependant, la grande hétérogénéité des sources émet-trices de méthane rend très locale une mesure des flux. De plus la grande variabilité temporelle de certaines sources de méthane nécessiterait des mesures à très hautes fréquences. Ainsi, les mesures directes des flux de méthane sont peu nombreuses et ne fournissent, actuellement, que des informations à des échelles locales (1 m2 _{à 1 km}2

). Cependant, ces mesures sont très précieuses pour calibrer les modèles de végéta-tion dynamique qui calculent les émissions de méthane à partir d’une représentavégéta-tion des processus émetteurs (Ringeval et al., 2010). Ces modèles permettent de faire le lien entre les échelles locales et régionales/globale, et participent à ce qu’on appelle l’approche montante (« bottom-up » en anglais). D’autres modèles, appelés modèles in-verses, utilisent des observations atmosphériques pour contraindre les flux de méthane. Cette méthode entre dans ce qu’on appelle l’approche descendante (« top-down » en anglais).

On parle d’approche montante lorsqu’on cherche à connaître la quantité de méthane émise dans l’atmosphère en quantifiant les émissions de méthane à la surface par un processus ou un ensemble de processus. Ainsi, on s’intéresse à ce qui se passe en surface (en bas/au départ) pour comprendre les concentrations atmosphériques (en haut/après transport et transformation dans l’atmosphère). Diverses méthodes sont utilisées pour quantifier ces émissions : les émissions par les zones humides sont, par exemple, estimées grâce à des modèles biogéochimiques qui contiennent différentes

paramétrisations construites à partir de connaissances des processus biogéochimiques contribuant à l’émission de méthane. Les émissions anthropiques (par exemple, les émissions liées à la culture du riz, à l’utilisation des énergies fossiles, à l’exploitation du bétail, à la fermentation des déchets) sont généralement estimées à partir de statis-tiques d’utilisation de l’énergie par les industries, les particuliers, les activités agricoles et la connaissance des facteurs d’émissions de méthane des différents secteurs de l’énergie.

On parle d’approche descendante lorsqu’on utilise des observations de concentrations atmosphériques pour quantifier les émissions de surface grâce à l’apport d’un modèle de chimie-transport qui permet de relier les émissions à la surface aux observations. En effet, les mesures des concentrations atmosphériques en un point de l’atmosphère sont le reflet de l’émission d’une certaine quantité de méthane à la surface qui subit ensuite divers processus physico-chimiques dans l’atmosphère. Ainsi, on comprend bien qu’une représentation correcte de ces processus physico-chimiques peut permettre de déterminer la provenance et la quantité réelle de méthane émis en surface. Contrai-rement à l’approche montante, l’approche descendante ne requiert pas de connaître explicitement les processus biogéochimiques à l’origine des émissions de méthane (il est même théoriquement possible de détecter des émissions de méthane sans savoir si elles sont d’origines biogéniques ou non), mais elle requiert de représenter correcte-ment les processus atmosphériques qui « mélangent et atténuent » le signal des flux de méthane transmis au lieu de la mesure. La représentation de ces processus s’effectue généralement grâce à un modèle numérique.

1.3

Nécessité de la modélisation numérique

La mise en oeuvre des approches montantes et descendantes s’appuie fortement sur la modélisation numérique. En effet, on cherche à mieux comprendre le cycle biogéochimique du méthane dans un système très complexe (interactions physico-chimiques multiples, processus non-linéaires, système naturel, imbrication d’échelles) pour les échelles régionales à planétaires, et avec une précision spatiale et temporelle la plus fine possible. La complexité d’un tel système et l’impossibilité de le suivre continuellement et à toutes les échelles impose l’utilisation de modèles numériques. Historiquement, la modélisation numérique en sciences atmosphériques est née avec l’arrivée des premiers ordinateurs en 1950 et avait pour but principal de faire des prévisions météorologiques. Ce n’est qu’à partir des années 1980 que l’on a commencé à utiliser les modéles numériques pour étudier l’évolution du climat et pour acquérir des connaissances sur des processus physiques encore mal compris.

La modélisation inverse fait un double appel à la modélisation numérique. En premier lieu, il s’agit de représenter le transport et la chimie atmosphérique de gaz traces en s’appuyant sur une traduction numérique des équations régissant l’évolution de l’atmosphère. En second lieu, il s’agit d’optimiser les flux d’échange de méthane grâce à la mise en équations numériques de la théorie des méthodes inverses. Dans ce cadre, les interprétations des inversions atmosphériques pour la compréhension des cycles biogéochimiques doivent prendre en compte les erreurs liées à la modélisation numé-rique. Notamment, la représentation du transport et de la chimie atmosphérique des gaz traces est une source d’incertitude réelle puisqu’elle repose sur la simplification par discrétisation spatiale et temporelle d’un système complexe.

La figure1.1donne des illustrations de l’erreur transport impactant la modélisation des concentrations de méthane à Gosan en Corée du Sud (à gauche) et au Pôle Sud

1.4. Objectifs et contenu des travaux de thèse

JAN FEB MAR APR MAY JUN JUL AUG SEP OCT NOV DEC 1700

1800 1900 2000

2100 GOSAN − COREE DU SUD

JAN FEB MAR APR MAY JUN JUL AUG SEP OCT NOV DEC 1700 1800 1900 2000 2100 Rapport de mélange de CH 4 (ppb)

LMDZ ACTM IFS IMPACT

IMPACT_1x1

MOZARTPCTM

TOMCAT

TM5_1x1

TM5

LMDZ ACTM IFS IMPACT

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TM5

LMDZ ACTM IFS IMPACT

IMPACT_1x1

MOZARTPCTM

TOMCAT

TM5_1x1

TM5

JAN FEB MAR APR MAY JUN JUL AUG SEP OCT NOV DEC 1660 1680 1700 1720 1740 1760 1780 1800 POLE SUD

JAN FEB MAR APR MAY JUN JUL AUG SEP OCT NOV DEC 1660 1680 1700 1720 1740 1760 1780 1800 Rapport de mélange de CH 4 (ppb) LMDZ ACTM IFS IMPACT IMPACT_1x1 MOZART TOMCAT TM5_1x1 TM5 LMDZ ACTM IFS IMPACT IMPACT_1x1 MOZART TOMCAT TM5_1x1 TM5 LMDZ ACTM IFS IMPACT IMPACT_1x1 MOZART TOMCAT TM5_1x1 TM5 LMDZ ACTM IFS IMPACT IMPACT_1x1 MOZART TOMCAT TM5_1x1 TM5 LMDZ ACTM IFS IMPACT IMPACT_1x1 MOZART TOMCAT TM5_1x1 TM5 LMDZ ACTM IFS IMPACT IMPACT_1x1 MOZART TOMCAT TM5_1x1 TM5 LMDZ ACTM IFS IMPACT IMPACT_1x1 MOZART TOMCAT TM5_1x1 TM5 LMDZ ACTM IFS IMPACT IMPACT_1x1 MOZART TOMCAT TM5_1x1 TM5 LMDZ ACTM IFS IMPACT IMPACT_1x1 MOZART TOMCAT TM5_1x1 TM5

FIGURE1.1: Séries temporelles pour l’année 2005 des concentrations de méthane simu-lées par un ensemble de modèles de chimie-transport de la communauté TransCom, en utilisant le même scénario d’émission et de puits chimique, pour la station de Gosan en Corée du Sud (à gauche) et du Pôle Sud (à droite). La simulation obtenue avec LMDz est représentée en noire. Ces simulations ont été réalisées pour le projet d’intercompa-raison de TransCom présenté dansPatra et al.(2011).

(à droite). Gosan étant situé à proximité des zones de fortes émissions de la Chine, on note une grande variabilité dans les séries temporelles, qui peuvent être modélisées d’une manière très différente selon les modèles. Ce constat laisse penser que la manière dont une certaine quantité de méthane émise à la surface est mélangée dans la couche limite diffère grandement entre les différents modèles. Les concentrations de méthane simulées à Gosan sont également impactées par l’oscillation de la zone de convergence inter-tropicale (ZCIT) qui apporte des masses d’air de l’hémisphère sud appauvries en méthane durant les mois de l’été boréal. La représentation de cette caractéristique du transport à grande échelle est également très différente selon les modèles. Dans une zone peu influencée par de fortes émissions de méthane, comme c’est le cas au Pôle sud, on note également des différences notables dans les concentrations de méthane simulées qui peuvent atteindre jusqu’à ∼ 50 ppb. Contrairement à ce qu’on voit à Gosan, ces erreurs semblent constantes au cours de la période, laissant penser à des incertitudes liées à des processus de grandes échelles. Ainsi, à travers l’analyse de deux simulations échantilonnées à deux stations de surface dont les caractéristiques sont très différentes, on note que l’ordre de grandeur de l’erreur de transport est important. Il semble assez clair que l’utilisation de ces modèles dans un système inverse puisse mener à des estimations des émissions de méthane très différentes. Ainsi, étudier et chercher à améliorer la représentation du transport atmosphérique semble essentiel lorsqu’on cherche à mieux comprendre le cycle du méthane en faisant appel aux tech-niques de la modélisation inverse.

1.4

Objectifs et contenu des travaux de thèse

L’estimation des sources et puits de méthane par modélisation inverse du transport et de la chimie atmosphérique pour les années récentes est la question scientifique qui m’est posée au début de cette thèse. Le fil conducteur en est la représentation du transport atmosphérique dans les modèles de chimie-transport. En effet, comme on l’a vu dans la section précédente, au moment où j’ai démarré mon travail de thèse, Patra et al. (2011) avaient montré l’importance des erreurs de transport sur les concentrations atmosphériques simulées par un ensemble de modèles de chimie-transport. DepuisGurney et al.(2002), il était connu que les deux facteurs principaux

limitant la réduction des incertitudes sur l’estimation des flux de gaz à effet de serre par inversion atmosphérique sont le nombre et la couverture des observations d’une part, et les erreurs liées à la représentation du transport atmosphérique d’autre part. Avec la densification spatiale et temporelle des réseaux de surface et l’arrivée des satellites (ENVISAT, GOSAT et MetOp-A) reconstruisant les colonnes atmosphériques de méthane depuis l’espace, la pression sur la qualité de représentation du transport atmosphérique augmente. Il a donc été naturel, au début de ma thèse, de m’intéresser aux erreurs dues au transport atmosphérique avant de m’intéresser à l’estimation des flux de méthane par modélisation inverse. Cette problématique est apparue d’autant plus saillante que la version du modèle de circulation générale de l’atmosphère LMDz utilisée au LSCE à mon arrivée pour les inversions atmosphériques (LMDz, (Hourdin

et al., 2006)) souffrait de défauts identifiés. J’ai donc mis en oeuvre et évalué une

nouvelle version du modèle de transport. Cela m’a permis de passer ensuite à la phase d’inversion des flux de méthane à part entière en m’appuyant sur un modèle de trans-port atmosphérique amélioré.

Dans ce contexte et dans le but de déterminer les sources et puits de méthane atmosphérique par modélisation inverse pour la période 2006-2012, il a été légitime de se questionner sur plusieurs points :

— quels sont les impacts des erreurs de modélisation du transport atmosphérique sur les inversions atmosphériques actuelles ?

— quel est l’apport de l’implémentation de nouvelles paramétrisations physiques sur la représentation du transport de gaz traces dans LMDz ?

— quelles sont les améliorations apportées sur les inversions atmosphériques de méthane par ces paramétrisations physiques ?

— que nous apprennent les inversions atmosphériques actuelles sur le cycle du méthane pour la période 2006-2012 ?

Le choix de la période d’étude a été guidé par deux aspects. En premier lieu, après pratiquement une décennie de stagnation pour des raisons encore largement débattues (chapitre2), le méthane atmosphérique a recommencé à augmenter dans l’atmosphère depuis 2007. Cette augmentation semble se poursuivre avec des fluctuations d’une année sur l’autre. L’analyse de la période 2006-2012 est une question scientifique intéressante et encore très largement ouverte. En second lieu, il était nécessaire de pouvoir mener plusieurs inversions en utilisant les différentes versions du modèle LMDz et différents jeux de données. Limiter la période d’étude à 7 ans nous a permis de mener ces travaux dans des délais de simulations raisonnables et compatibles avec les contraintes de la thèse.

Avant de présenter en détails les différents résultats qui permettent de répondre à ces différentes questions scientifiques, on présente le contexte entourant ces tra-vaux de thèse en donnant des informations essentielles sur le méthane atmosphérique (chapitre 2) et la modélisation inverse (chapitre 3) pour permettre une meilleure compréhension de la suite de la thèse. Ainsi, on détaille les différentes caractéristiques du méthane atmosphérique et la manière selon laquelle le méthane peut impacter le système climatique. En particulier, on dresse un bilan des différentes composantes du cycle du méthane (section2.2) qui impactent l’évolution des niveaux de méthane dans l’atmosphère depuis 800 000 ans jusqu’à aujourd’hui (section2.3). L’intérêt de la thèse se portant exclusivement sur la période récente, on dresse alors un bilan de l’état de l’art des connaissances sur les variations récentes des concentrations atmosphériques de méthane (section2.3.3) qui montre que la contribution des différentes sources et puits de méthane est mal comprise (section2.4).

1.4. Objectifs et contenu des travaux de thèse

Comme il a été introduit précédemment, la modélisation inverse est l’une des méthodes permettant d’estimer les sources et puits de méthane. Elle s’appuie sur des principes théoriques complexes qui peuvent être introduits à travers un exemple simple (section

3.1), avant de s’intéresser à l’application de la modélisation inverse au système atmo-sphérique à l’échelle planétaire (Section 3.2). Le système inverse développé au LSCE (section3.3) s’appuie sur ces principes théoriques et différents composants spécifiques (section 3.4) qui permettent d’optimiser les concentrations atmosphériques de mé-thane pour estimer les sources et puits de mémé-thane. Cependant, plusieurs limitations à cette méthode existent (section3.5). C’est notamment le cas des incertitudes liées à la représentation du transport atmosphérique. Par conséquent, notre première étude (chapitre 4) a cherché à quantifier l’impact des erreurs de transport sur les inversions de méthane des années 2000. On donne également des compléments à cette étude en analysant les erreurs d’observation utilisées dans les inversions atmosphériques (sec-tion4.4) et en participant à une comparaison de profils verticaux de méthane simulés par différents modèles de chimie-transport avec des mesures avions (section 4.4.2). Ces différentes études confirment que les erreurs de transport peuvent être grandes et impacter fortement les estimations par modélisation inverse.

A partir de ce constat, on a cherché à améliorer la version transport du modèle LMDz (chapitre 5) qui est utilisée dans le système inverse du LSCE. En testant différentes paramétrisations physiques et différentes résolutions du modèle, la modélisation du transport de gaz traces dans LMDz a été fortement modifiée et améliorée (section

5.3). Des intercomparaisons de modèles de chimie-transport sur la modélisation de la hauteur de la couche limite et du transport du radon nous ont également permis de compléter notre évaluation des capacités de la nouvelle version de LMDz mise en place (section 5.5). Les estimations des sources et puits de méthane pour la période 2006-2012 à partir de différentes versions du système inverse, basées sur différentes représentation du transport atmosphérique par LMDz, ont alors été mises en oeuvre (chapitre6). Ces simulations inverses ont permis de répondre à la question scientifique principale de la thèse sur la variabilité interannuelle (section 6.5) et les tendances (section 6.6) des sources et puits de méthane pour les années récentes (période 2006-2012). Finalement, on clôt ce mémoire (chapitre 7) par un résumé des résultats principaux obtenus au cours de cette thèse, accompagné d’une discussion générale et de suggestions quant à l’extension des présents travaux dans de futurs axes de recherche.

CHAPITRE

2

Le méthane dans le système

climatique

L

Cet hydrocarbure, incolore et inodore, appartenant à la famille des alcanes, est com-posé d’un atome de carbone et de quatre atomes d’hydrogène (CH4). Présent à l’état

naturel sur Terre, le méthane se rencontre sous forme gazeuse dans les conditions de température et de pression de l’atmosphère terrestre.

Ce chapitre décrit, dans une première partie (section2.1), en quoi le méthane est un élément fondamental de l’atmosphère terrestre. La section 2.2 présente l’état de l’art des connaissances sur le cycle du méthane dans le système terre-océan-atmosphère. Une troisième partie (section 2.3) est consacrée à la présentation des variations des concentrations atmosphériques de méthane depuis 800 000 ans jusqu’à aujourd’hui. Cette section expose aussi un large éventail des différentes études scientifiques alimen-tant le débat actuel qui porte sur la contribution respective des différentes catégories de sources et puits pour expliquer les variations des concentrations atmosphériques de méthane depuis le début de leur mesure directe dans l’atmosphère il y a 30 ans.

2.1

Le méthane...

En 1776, lorsque Alessandro Volta découvrit le "gaz des marais" en capturant des bulles remontant à la surface d’une zone marécageuse du lac Majeur en Italie, il ne s’attendait certainement pas à ce que deux siècles plus tard le méthane soit au centre des recherches scientifiques sur la compréhension du climat de notre planète. En effet, il est clair aujourd’hui que le méthane influe directement et indirectement sur le climat de la Terre. « Directement » puisque les caractéristiques intrinsèques de la molécule de méthane en font un gaz à effet de serre puissant. « Indirectement » puisque la réactivité chimique du méthane dans l’atmosphère impacte divers composés chimiques (ozone troposphérique et vapeur d’eau stratosphérique notamment) qui jouent également un rôle direct sur le climat.

2.1.1 ...un gaz à effet de serre puissant

L’effet du méthane sur le changement climatique vient, en premier lieu, de la ca-pacité de la molécule de méthane à absorber le rayonnement infrarouge émis par le système terrestre : le méthane est un gaz à effet de serre (GES). La partie haute de la

figure2.1montre en effet qu’une grande partie du rayonnement infrarouge émis par la surface est absorbée par les GES (vapeur d’eau, dioxyde de carbone, méthane, dioxyde d’azote, ozone et les halocarbones). Au contraire, l’atmosphère est quasiment totale-ment transparente au rayonnetotale-ment visible.

Néanmoins, la capacité d’absorption par les GES dépend largement de la longueur d’onde, comme le montrent les spectres d’absorption dans la partie basse de la figure

2.1. Dans le domaine infrarouge, la vapeur d’eau est le GES dont le spectre d’absorption est le plus dense. De plus, la concentration atmosphérique de la vapeur d’eau est l’une des plus élevées, faisant de ce gaz le principal contributeur à l’effet de serre naturel sur Terre (50-67%,Schmidt et al.,2010). Le méthane, quant à lui, absorbe fortement le rayonnement infra-rouge dans deux zones du spectre autour de 3 et 8 µm.

FIGURE 2.1: Rayonnement solaire incident (en rouge, en haut à gauche) et rayon-nement terrestre émis (en bleu, en haut à droite) en fonction de la longueur d’onde. Bandes d’absorption des principaux gaz à effet de serre (en bas) et de toute l’atmosphère (au milieu). (Schéma repris du site de Robert A. Rohde : www.globalwarmingart.com)

Pour comparer l’impact des différents gaz à effet de serre anthropiques sur le bilan radiatif de la planète, le concept de forçage radiatif est régulièrement utilisé. Selon la définition proposée dans le 5e rapport du GIEC, le forçage radiatif d’un gaz à effet de serre quantifie le changement net dans l’équilibre énergétique du système Terre, relativement à l’année 1750 (période pré-industrielle), causé par une modification de la concentration de ce gaz à effet de serre. Il est généralement exprimé en Watt par unité de surface. Un forçage radiatif positif ou négatif signifie respectivement que l’atmosphère se réchauffe ou se refroidit. La figure 2.2 montre la contribution des émissions des différents gaz à effet de serre (et d’autres composés ou perturbations) au forçage radiatif total pour l’année 2011 d’après le dernier rapport du GIEC. Il est alors montré que les émissions de méthane ont conduit à un forçage radiatif qui est estimé à 0.97 ± 0.17 W.m−2 _{en 2011 relativement à 1750. Cependant, la seule}

2.1. Le méthane...

n’est pas la seule contribution au forçage radiatif puisque l’émission d’une quantité de méthane impacte également les concentrations d’ozone et de vapeur d’eau stratosphé-rique (section 2.1.2), qui sont également deux gaz à effet de serre puissants. Ainsi, cette perturbation des concentrations d’ozone et de vapeur d’eau stratosphérique par l’émission de méthane participe également à l’augmentation du forçage radiatif. Fina-lement, la perturbation apportée par les émissions de méthane depuis 1750 sur le bilan radiatif de la Terre contribue fortement à la perturbation anthropique totale estimée à 2.3 [1.1 ;3.3] W.m−2_{. Le reste de la perturbation anthropique étant essentiellement}

attribué au dioxyde de carbone (1.68 [1.33 ;2.03] W.m−2) et aux aérosols (interaction aérosol-rayonnement : -0.27 [-0.77 ;0.23] W.m−2; interaction aérosol-nuage : -0.55 [-1.33 ;-0.06] W.m−2_).

FIGURE2.2: Forçage radiatif des principaux forçages anthropiques (gaz à effet de serre, aérosols, gaz à courte durée de vie) et naturels (rayonnement solaire) agissant sur le climat en 2011 relativement à 1750. Figure issue de IPCC (2013 : Summary for Policymakers).

Il est également intéressant de remarquer que le forçage radiatif lié aux émis-sions de CO2 (1.68 [1.33 ;2.03] W.m−2) sur le bilan radiatif du système Terre est

moins de 2 fois supérieur à celui du méthane. Cela peut paraître surprenant lors-qu’on sait que la concentration moyenne de CO2 dans l’atmosphère est très supérieure

à celle du CH4. Par exemple, au cours du mois d’avril 2014, la concentration de CO2

à Mauna Loa (Hawaï, USA) a dépassé 400 ppm alors que celle du méthane n’avoisi-nait « que »1855 ppb (∼ 1.86 ppm), soit une concentration de méthane environ 215 fois moins élevée que celle de CO2 (données mesurées par le réseau NOAA/ESRL ;

http ://www.esrl.noaa.gov/gmd/ccgg/trends/). Cependant, l’efficacité de la molécule de méthane à absorber le rayonnement infra-rouge est bien supérieure à celle du

di-oxyde de carbone.

On utilise généralement le potentiel de réchauffement global (PRG ou GWP pour Global Warming Potential) pour caractériser la capacité d’un gaz à effet de serre à contribuer à une perturbation de l’équilibre radiatif. Cette notion, introduite parHoughton and

Jenkins (1990), prend en compte à la fois la capacité de la molécule à absorber le

rayonnement infrarouge et la durée de vie de la molécule dans l’atmosphère. Le PRG d’un gaz donné équivaut à l’intégration temporelle du forçage radiatif relatif à l’émis-sion d’une masse donnée de ce gaz sur le forçage radiatif relatif à la même masse de CO2. Dans le cas du méthane, le PRG est de 28 pour un horizon temporel de 100 ans,

ce qui signifie qu’une masse de méthane émise aujourd’hui aura 28 fois plus d’impact sur le réchauffement global au cours d’une période de 100 ans que la même masse de CO2. Sur un horizon temporel de 20 ans, le PRG du méthane est de 84. En effet, le

temps de vie du méthane dans l’atmosphère étant d’environ 10 ans (Voulgarakis et al.

(2013) ; voir section2.1.2), il est clair que l’effet du méthane est plus important à un horizon temporel de 20 ans plutôt qu’à 100 ans.

2.1.2 ...un acteur de la chimie atmosphérique

Le méthane est également un élément clé de la chimie atmosphérique. En effet, il participe à plusieurs réactions chimiques dans l’atmosphère qui impactent directement la concentration des gaz à effet de serre et de divers polluants.

Dans la troposphère, le méthane subit une oxydation par le principal oxydant de l’atmosphère : le radical hydroxyle, OH. La réaction d’oxydation du méthane par OH produit une molécule d’eau et un radical méthyle selon la formule :

CH4+ OH −→ CH3+ H2O

Le radical hydroxyle, OH, provient de la photodissociation de l’ozone, O3, par le

rayonnement ultra-violet suivant les réactions chimiques suivantes : O3+ hν −→ O2+ O(1D)

H2O+ O(1D) −→ 2OH

Levy(1971) a été l’un des premiers à montrer l’importance de OH sur la capacité oxydante de l’atmosphère. Cependant, dans sa publication de 1971, l’ensemble des interactions entre les différentes espèces chimiques n’étaient pas toutes établies. En effet,Levy (1971) explique la regénération de OH grâce au seul transport depuis la stratosphère de O3. Cependant, ce seul mécanisme n’est pas suffisant pour expliquer

les concentrations de méthane (ou de monoxyde de carbone) dans l’atmosphère. Il est apparu que la concentration atmosphérique des oxydes d’azote, les NOx, jouaient un rôle prépondérant dans la formation de l’ozone troposphérique, en favorisant, sous certaines conditions, la production de OH. Aujourd’hui, on sait que la chaîne d’oxyda-tion du méthane met en jeu diverses réacd’oxyda-tions chimiques selon la compétid’oxyda-tion entre les concentrations des oxydes d’azote (NOx) et des oxydes d’hydrogène (HOx). Plaçons-nous dans deux cas extrêmes : un cas où les concentrations de NOx sont importantes et un deuxième cas où au contraire l’atmosphère est fortement appauvrie en NOx. Dans un environnement où les concentrations de NOx sont importantes, l’oxydation d’une molécule de méthane peut mener à la formation d’O3 avec une possible

regéné-ration des radicaux OH, et un renforcement de la capacité oxydante de l’atmosphère. L’ozone (O3) est un puissant photo-oxydant qui a des impacts néfastes sur la végétation

(Ashmore,2005) et la qualité de l’air (Vautard et al.,2005). Il est également un puis-sant gaz à effet de serre (PRG d’environ 65 à un horizon temporel de 20 ans). Ainsi, le

2.2. Le cycle du méthane

méthane participant à la production d’O3 joue un rôle non négligeable sur la pollution

photochimique et l’équilibre radiatif de l’atmosphère.

Au contraire, dans un environnement où les concentrations en NOx sont faibles, la ré-action d’oxydation du méthane peut entraîner la consommation de molécules d’ozone et de radicaux hydroxyles, affaiblissant alors la capacité oxydante de l’atmosphère. De manière générale, la concentration atmosphérique de CH4 est donc fortement

dépendante de la concentration de OH (Montzka et al., 2011; Isaksen et al., 2011). Par conséquent, une meilleure compréhension du radical OH mène automatiquement à une meilleure compréhension du cycle du méthane. Cependant, il existe encore beaucoup d’incertitudes sur la distribution spatiale et temporelle de OH à l’échelle du globe. On détaille les incertitudes qui subsistent sur la perte chimique de méthane par OHdans la section2.4.

Dans la stratosphère, les réactions chimiques impliquant la molécule de méthane jouent essentiellement un rôle sur la formation de la vapeur d’eau dans cette partie très sèche de l’atmosphère. En effet, la réaction d’oxydation du méthane par OH produit une molécule d’eau. La vapeur d’eau étant le plus puissant gaz à effet de serre présent dans l’atmosphère, la création de vapeur d’eau augmente indirectement l’impact du méthane sur l’effet de serre comme on l’a vu dans la section 2.1.1. Un enrichissement de la stratosphère en vapeur d’eau mène aussi à une destruction d’ozone. L’ozone étant également un gaz à effet de serre, ce processus a un effet opposé. Cependant, la vapeur d’eau est un gaz à effet de serre beaucoup plus puissant que l’ozone, ce qui globalement mène à une rétroaction positive sur le forçage radiatif (Shindell,2001).

2.2

Le cycle du méthane

La connaissance du cycle du méthane est essentielle pour la compréhension du cycle du carbone et plus largement pour une meilleure connaissance des forçages du changement climatique actuel et futur. Les échanges de méthane entre les différents réservoirs (océan, végétation, atmosphère et sols) de la Terre constituent le cycle du méthane. Ici, on s’intéresse principalement aux échanges avec l’atmosphère. Une repré-sentation schématique de ces échanges est proposée sur la figure 2.3. Trois réservoirs (les réserves de gaz naturel, d’hydrates marins et d’hydrates du pergélisol) stockant du méthane sont également représentés.

Ainsi, on présente dans la section 2.2.1 l’ensemble des processus sources contri-buant à une émission de méthane vers l’atmosphère, tandis que la section2.2.3expose les principaux mécanismes participant au puits de méthane dans l’atmosphère.

2.2.1 Les sources du méthane atmosphérique

Le méthane est émis à la surface de la Terre par différents processus qui peuvent être regroupés en trois types d’émissions principales : les émissions biogéniques, ther-mogéniques ou pyrogéniques.

Les émissions biogéniques sont le résultat de réactions de fermentation successives et de méthanogenèse par des micro-organismes en conditions anaérobies. On retrouve dans cette catégorie les émissions par les zones humides (marécages, rizières, tour-bières, etc.), les eaux douces (lacs, rivières, réservoirs), les termites, les animaux sauvages, les décharges, les eaux usées et les ruminants. Les émissions thermogéniques proviennent de la lente dégradation sur des temps géologiques de la matière organique par l’action combinée de la température et de la pression. Les émissions par les volcans,

FIGURE2.3: Représentation schématique du cycle du méthane. Les chiffres représentent les flux annuels (en TgCH4.an−1) moyennés sur la période 2000-2009 et les stocks de

trois réservoirs géologiques (en TgCH4). Dans chaque cas, on donne la valeur maximale

et minimale des différentes estimations des flux et des stocks. Figure issue deCiais et al.

(2013).

les hydrates de méthane, les fuites de méthane lors de l’extraction, du transport et de la distribution du gaz naturel ou de l’exploitation des mines de charbon ou des gisements de pétrole ont une origine thermogénique. Les émissions pyrogéniques résultent de la combustion incomplète de la matière organique, comme lors de feux de biomasse ou de combustibles fossiles comme les biofuels domestiques. On considère que 64 à 76% des émissions actuelles de méthane sont d’origine biogéniques, 19 à 30% d’origine thermo-géniques et 4 à 6% d’orgine pyrothermo-géniques (Neef et al.,2010). Cette classification reflète aussi des fractionnements isotopiques différents associés aux processus d’émissions de δ13CCH4 et de δ D CCH4
, les deux isotopes stables du méthane. On aborde l’apport des mesures isotopiques sur la compréhension du cycle du méthane dans la section7.2.3. Une autre manière fréquente de caractériser les émissions de méthane est de les distinguer selon leur caractère anthropique ou naturel. Les flux d’origine naturelle ou anthropique sont respectivement représentés par des flèches noires ou rouges sur la figure 2.3. Ainsi, on regroupe essentiellement les émissions des zones humides, des termites, des hydrates et des diverses sources géologiques dans les émissions naturelles. Les émissions anthropiques regroupent les émissions liées à l’agriculture, aux traitements des déchets, aux feux de biomasse et à l’extraction, au transport et

2.2. Le cycle du méthane

à l’utilisation des combustibles fossiles. La flèche marron relative aux émissions par les feux de la biomasse peut faire référence à la fois à des émissions anthropiques et naturelles. On estime aujourd’hui que 50 à 65% des émissions de méthane sont d’ori-gine anthropiques. En effet, l’étude deKirschke et al.(2013), dont les chiffres exposés sur la figure 2.3 sont issus, compile les estimations obtenues grâce à un ensemble d’approches montantes et/ou descendantes (voir section 1.2) pour la décade allant de 2000 à 2009. Ainsi, ils estiment les sources d’origine naturelle à 218 [179-273] TgCH4.an−1et à 335 [273-409] TgCH4.an−1les sources d’origine anthropique. Du côté

des sources naturelles, les émissions par les zones humides sont les plus fortes (entre 177 et 284 TgCH4.an−1). C’est la source individuelle de méthane la plus importante.

De plus, les sources géologiques, les termites, les hydrates et les émissions par les eaux douces contribuent respectivement à 33-75, 2-22, 2-9 et 8-73 TgCH4.an−1. Du côté des

émissions anthropiques, les émissions dues aux combustibles fossiles, aux traitements des déchets, à la culture du riz et aux élevage de bétail contribuent respectivement à 85-105, 67-90, 33-40 et 87-94 TgCH4.an−1.

Finalement, la somme des sources et des puits à l’échelle mondiale est respectivement estimée à 548 [526-569] et 540 [514-560] TgCH4.an−1 pour l’approche descendante

et montante.

Le nombre important de sources différentes, ainsi que les grandes incertitudes associées, apparaît clairement sur la figure 2.3. Ces deux caractéristiques limitent aujourd’hui notre compréhension du cycle du méthane. En effet, attribuer à un type d’émission spécifique une anomalie est particulièrement compliqué lorsque de nom-breuses types d’émissions sont potentiellement responsables de cette anomalie. De plus, les émissions naturelles de méthane, contribuant fortement aux émissions to-tales planétaires, sont particulièrement incertaines et ceci constitue un frein dans notre capacité à comprendre le bilan global du méthane et son évolution. On synthé-tise dans la section2.4les principales incertitudes demeurant dans le cycle du méthane.

2.2.2 Quelques sources du méthane atmosphérique en questions

On présente ici un résumé de l’état des connaissances sur des sources potentielles du méthane atmosphérique qui font débat dans la communauté scientifique : les flux de méthane provenant de la fonte du pergélisol, de l’exploitation des gaz non conven-tionnels (gaz de schiste, en particulier), des hydrates marins, des eaux douces et de la végétation.

Le pergélisol

Le pergélisol est, selon la définition exposée dans le 5e _{rapport du GIEC, une couche de}

la surface terrestre dont la température reste inférieure ou égale à zéro pendant deux années ou plus. On retrouve le pergélisol dans les régions arctiques ou subarctiques, les régions de haute altitude et dans les régions antarctiques où le sol n’est pas recou-vert de glace. La quantité de carbone stockée dans le pergélisol bien qu’incertaine est probablement très importante. De récentes études quantifient ce stock autour de 1700 pétagrammes de carbone (Tarnocai et al.,2009). L’émission d’une quantité partielle de ce stock de carbone dans l’atmosphère augmenterait encore les concentrations atmo-sphériques de CO2et de CH4, et entraineraît une rétroaction positive en accentuant les

effets du changement climatique. De plus, il a été montré que ces émissions dans les régions arctiques pourraient entrainer de nombreux impacts négatifs sur l’économie mondiale (Whiteman et al.,2013).