II. - LES PERFORMANCES DES LASERS.STABILITÉ DE PRÉQUENCE ET PURETÉ SPECTRALE DES LASERS

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II. - LES PERFORMANCES DES LASERS.STABILITÉ

DE PRÉQUENCE ET PURETÉ SPECTRALE DES

LASERS

F. Hartmann, F. Stoeckel

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F. Hartmann, F. Stoeckel. II. - LES PERFORMANCES DES LASERS.STABILITÉ DE

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//. — LES PERFORMANCES DES LASERS.

STABILITÉ DE FRÉQUENCE ET PURETÉ SPECTRALE DES LASERS

F. HARTMANN et F. STOECKEL

Laboratoire de Spectrométrie Physique (*), Université Scientifique et Médicale de Grenoble, B. P. 53-38041 Grenoble Cedex, France

Résumé. — Le caractère monochromatique du rayonnement laser peut s'apprécier selon deux critères différents :

— stabilité de fréquence, traduisant le comportement statistique (variance) des fluctuations de fréquence sur un temps d'observation donné ;

— pureté spectrale, reflétant les variations de la densité spectrale du signal en fonction de l'écart à la fréquence centrale.

La première description est la plus habituelle dans le domaine métrologique, tandis que la seconde est préférée en spectroscopie où elle se rattache aux notions de largeur de raie et de pou-voir de résolution. Nous rappellerons les méthodes de mesure utilisées et les résultats obtenus avec les meilleurs lasers actuels dans chacune des deux approches précédentes ; nous insisterons en particulier sur l'importance du passage de l'une à l'autre ainsi que du choix de la meilleure description pour une application donnée.

1. Introduction. — La monochromaticité du rayonnement laser est évidemment la caractéristique essentielle à considérer pour les applications métro-logiques et spectroscopiques. On a donc très tôt cherché à l'évaluer et, dès 1963, une expérience, effec-tuée sur deux lasers à hélium-néon placés dans un environnement très calme conduisait à une stabilité de fréquence relative égale à 8 x 10"1 4 sur un temps

d'observation de 1CT2 s [1]. La fréquence de sortie

d'un laser libre est essentiellement liée à la longueur optique de la cavité, ce qui la rend sensible à toutes les perturbations (vibrations, dilatations, ...) agissant sur celle-ci et lui enlève par ailleurs tout caractère absolu. Un moyen de s'en affranchir consiste à asservir la fréquence émise sur la référence extérieure très stable constituée par une résonance atomique ou moléculaire. Le développement des méthodes spec-troscopiques sans effet Doppler (jets, absorption saturée, absorption multiphotonique) [2] rend en effet possible l'observation de raies particulièrement fines et non perturbées. Le premier laser à mettre en

œuvre ces techniques d'asservissement et à mériter ainsi le nom d'étalon de fréquence optique, le laser He-Ne (CH4), apparut en 1968 [3] et fut rapidement

suivi de beaucoup d'autres dont les possibilités métro-logiques (stabilité, reproductibilité, exactitude) se sont révélées remarquables [4].

L'apparition en 1970 des lasers continus accordables dans le domaine visible (lasers à colorant) [5] ouvrait par ailleurs de nombreuses possibilités en spectros-copie, surtout compte tenu des nouvelles méthodes d'observation mentionnées plus haut. La stabilité à long terme et l'exactitude, essentielles en métrologie, étaient ici moins importantes que la stabilité à moyen terme (sur le temps d'enregistrement d'une courbe) et la pureté spectrale. Les techniques d'asservissement ont été transposées à ce cas dès 1973 [6] et ont par-tiellement vaincu les instabilités élevées inhérentes au dispositif.

Au cours de ces premiers efforts, les stabilités de fréquence obtenues étaient évaluées suivant des critères pas toujours satisfaisants et variant d'un auteur à l'autre. Une telle situation avait déjà existé dans le passé, lors du développement des étalons de

(*) Associé au C. N. R. S.

Abstract. — The monochromatic character of laser radiation can be appreciated along two

different lines :

— frequency stability, describing the statistical behaviour (variance) of frequency fluctuations over a given observation time ;

— spectral purity, expressing the variations of the signal power spectral density as a function of the frequency offset from the mean.

The first description is the most used in metrology, whereas the second is preferred in spec-troscopy where it is linked to the notions of linewidth and resolving power. Measurement tech-niques and results obtained with the best present day lasers in each of the two above mentioned approaches will be recalled ; particular emphasis will be put on the importance of the mutual relationships between them as well as of the choice of the best description for a given application.

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PURETÉ SPECTRALE DES LASERS Cl-33

fréquence du domaine classique [7] et avait conduit à recommander la caractérisation des fluctuations de fréquence au moyen de paramètres bien spéci- fiés [8]. L'extension actuelle des recherches dans le domaine optique y rend maintenant nécessaire la même procédure. Une telle étude est en cours dans plusieurs laboratoires et ne peut actuellement être considérée comme terminée. Dans ce qui suit, nous en rappellerons brièvement les principes et indiquerons les résultats obtenus avec les sources à destination métrologique ou spectroscopique dont on dispose actuellement.

2. Caractérisation des sources lasers. - 2.1 DÉFI-

NITIONS. - En un point donné de l'espace, le signal de sortie d'un laser crée un champ électrique oscillant que l'on peut écrire sous la forme :

E(t) = (Eo f e(t)) cos (oo t

+

q(t))

.

Les quantités Eo et oo représentent respectivement l'amplitude et la pulsation moyenne de l'onde, tandis que e(t) et q(t) décrivent une fluctuation lente et aléatoire autour de cette moyenne. Une approxima- tion bien vérifiée avec les lasers qui nous intéressent ici consiste à négliger les fluctuations d'amplitude :

e(t) = O. Nous écrirons alors le signal de sortie sous la forme sans dimensions :

u(t) =

JS

cos (2 zv, t

+

<p(t))

.

La fréquence instantanée d'une telle onde est v(t) = vo

+

(2 n)-1 t>(t) et l'on définit une fluctuation relative instantanée de fréquence par la quantité y(t) = (2 71v0)-l &t).

Dans la plupart des cas y(t) est une fonction aléatoire stationnaire (alors que q(t) ne l'est pas toujours) [9, 101. On peut alors définir les quantités :

Ry(z) = y(t) y(t

-

z) (fonction de corrélation) Ry(z) cos 2 z f ~ dz

(densité spectrale, f 2 O)

(moyenne sur un temps z) 02((y(z)) = (j(t, T ) ) ~ (vraie variance)

.

Des définitions semblables s'appliqueraient à q(t) et u(t) ; elles permettent en particulier de définir la quantité S,(v), densité spectrale de puissance du signal, quantité essentielle comme nous le verrons par la suite.

Deux méthodes expérimentales, symbolisées sur la figure 1, peuvent être employées pour évaluer les performances en fréquence d'un oscillateur. La première consiste en une étude statistique sur une série de comptages de la fréquence : on rappelle

domaine lemos

calculateur variance dPAllan

[$.T~?*

'

a-=-+

domaine ' FGquence

s o u r c ~ analyseur

spectre des Fluctuations de f r e q u e n c e SJF)

FIG. 1.

-

Caractérisation d'une source de rayonnement dans les domaines temps et fréquence.

caractérisation dans le domaine temps, et elle repose essentiellement sur la détermination de la variance ou de quantités dérivées. La seconde, ou caractérisa- tion dans le domaine fréquence, revient à déterminer les densités spectrales définies ci-dessus. La première méthode est la mieux adaptée à la métrologie tandis que la seconde, à vocation surtout spectroscopique, résulte plus directement d'une étude physique du système : à chacune des principales causes de bruit connues correspond ainsi une loi bien déterminée pour la densité spectrale des fluctuations de fréquence SyCf). Nous examinons ci-dessous ces deux méthodes, leurs résultats et leurs relations réciproques, ces dernières étant rassemblées sur la figure 2.

2 . 2 DOMAINE TEMPS : VARIANCE D'ALLAN. - Les méthodes de cette catégorie reposent, comme nous l'avons dit, sur des comptages de la fréquence émise par la'source considérée. Les fréquences très élevées du domaine visible étant encore hors de portée d'un comptage direct [Il], on est amené à transposer les fluctuations à étudier dans une région plus accessible, ce qui s'obtient par exemple au moyen d'un battement entre la source à étudier et une source identique légè- rement décalée : les fluctuations de la fréquence de battement traduisent alors fidèkment, à un facteur

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près, celles de chacune des deux sources.

La vraie variance de la fréquence moyenne n'est définie en toute rigueur que si y(t) existe à tout instant, alors que le signal étudié expérimentalement n'est disponible que sur des intervalles de temps finis. Par ailleurs, elle présente l'inconvénient de conduire à un résultat infini en présence de certains types de bruit. Ceci apparaît immédiatement sur la relation liant cette variance à la densité spectrale des fluctuations de fréquence [12] :

sin nzf

qui donne un résultat divergent en présence d'un bruit très répandu, le Picker de fréquence (Sy( f ) = K f - l).

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F. HARTMANN ET F. STOECKEL

(effet de kt) négligeahle)

fluctuation d e 'la fréquence instantanée

moyenne de

b

fluctuation dc la f6qucnce instantanée

I , I

domaine temps infini domain: fripenie domaine tempsfini

I

₁

R,(c), u(t). u ( t - 2 ) par hypothèse y ( t ) = O Ry(~),y(t)y(t-t) n O m hreuses variances : Barnes.

I

_I

I

Allan, Hadamard ...

T. F T. F

1 +

J. - .L

si T t ) amplitude de cf[ij(~)]=($t,zi)' varlance

1

dlAllan pro abilité gaussienne

I

FIG. 2.

-

Relations entre les domaines temps et fréquence.

par l'intervalle T. On calcule alors la variance de ces

nombres aléatoires : IO-'

f

[ $ ( z , c , z ) j?

avec

La moyenne de cette quantité sur un grand nombre _- d'opérations constitue la variance d'Allan o;(N, T, 2).

La procédure la plus habituelle consiste à prendre N = 2 et T = 2 ; on peut montrer que l'on a alors la relation [12] :

conduisant cette fois au résultat convergent

-

0:(2,2, Z) = 2 K L o g 2 pour

Sy(f)

=

Kf-l .

La racine carrée de la variance d'Allan

est maintenant universellement utilisée pour carac- tériser la stabilité des oscillateurs dans le domaine temps. La figure 3 indique les résultats de sa déter- mination pour quelques unes des sources les plus stables que l'on connaisse actuellement. On voit

FIG. 3. - Stabilité en fréquence (racine carrée de la variance dYAl1an) de quelques sources en fonction du temps d'observation. H : maser à hydrogène (A = 21,l cm, v = 1,42 GHz). Cs : horloge à césium (A = 3,26 cm, v = 9,19 GHz). C02(SF6) : laser à gaz carbonique assérvi à un pic d'absorption saturée de l'hexafluorure de soufre (A = 10,6 Pm, v = 28,4 THz). He-Ne(CH4) : laser à hélium-néon asservi à un pic d'absorption saturée du méthane (A = 3,39 Pm, v = 88,4 THz). He-Ne(I2) : laser à hélium-néon asservi à un pic d'absorption saturée de

l'iode (A = 0,633 Pm, v = 474 THz).

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PURETÉ SPECTRALE DES LASERS

domine l'effet du bruit Kf

-'

mentionné plus haut. La figure 4 [13] montre l'amélioration des performances d'un laser à colorant obtenue en l'asservissatlt, par l'intermédiaire d'un étalon de transfert et la technique du frequency oflset locking, à une référence de haute stabilité (laser ~ e - N e (1,)).

FIG. 4.

-

Stabilité de fréquence (racine carrée de la variance dYAllan) d'un laser à colorant libre et asservi à un étalon de

fréquence (laser He-Ne (12)).

2 . 3 DOMAINE FRÉQUENCE : PURETE SPECTRALE. -

Comme il est indiqué siir la figure 1, on peut, dans le domaine fréquence, s'intéresser à deux quantités diffé- rentes qu'il faut bien se garder de confondre :

- la densité spectrale de puissance du signal S,(v), obtenue à la sortie d'un analyseur de spectre ;

- la densité spectrale S , ( f ) des fluctuations rela-

tives de fréquence, obtenue à la sortie d'un discrimi- nateur de fréquence suivi d'un analyseur de spectre. La quantité Su(v) ou spectre optique est la grandeur fondamentale pour les applications spectroscopiques :

c'est en effet elle qui intervient dans les notions de fonction d'appareil ou de pouvoir résolvant limite pouvant être atteint lors d'une étude spectroscopique utilisant la source considérée. D'une façon générale, la variation avec la fréquence de Su(v) affecte la forme d'une courbe en cloche, de largeur totale à mi-hauteur Av, (Fig. 5).

Aucune étude exhaustive du profil S,(v) pour les sources laser utilisées en spectroscopie n'a encore été faite non plus que de son influence sur le profil des raies obtenues (convolution). On s'est en général contenté jusqu'ici de séparer assez arbitrairement les fluctuations de fréquence en deux catégories : lentes et rapides. Les premières sont exprimées en termes de dérive de la fréquence centrale, tandis que les secondes sont traduites par un jitter équivalent de largeur A' vu < Av, que I'on soustrait, en tant que contribution instrumentale, à la largeur observée.

A titre d'exemple, la figure 6 [13] montre un spectre

d'absorption saturée à haute résolution de la vapeur d'iode tracé avec le laser à colorant dont la stabilité

vo V

Frci. 5. - Largeur du spectre optique Sz,(v).

FIG. 6.

-

Spectre d'absorption saturk. de l'iode à 1 = 58632 ym tracé avec un laser à colorant stabilisé.

a été donnée figure 4. L'étude spectrale de ce même laser conduit à une dérive négligeable (par suite de l'asservissement à l'étalon He-Ne (1,)) et une largeur de raie Av,

=

0,25 MHz (Av,/vo = 5 x 10-1°) qui contribue de manière appréciable à la largeur des raies

observées.

Le spectre Sy(f) n'est guère utilisé directement en métrologie où I'on préfère,les caractérisations dans le domaine temps décrites plus haut. L'influence sur celles-ci des différentes causes de bruit correspondant à des lois S,,(f) variées, dont nous avons donné un exemple, a par contre été très étudiée [7, 81. Ces mêmes causes de bruit ont évidemment aussi une influence sur le spectre optique S,(v) ; en particulier, lorsque les fluctuations de y ( t ) ont une amplitude

de probabilité suivant une loi gaussienne, on peut démontrer la relation : w s,(v) = 2

1

dr cos 2 n(v - vo) r x O

x

exp(- 2 n2 vg r 2 02(j(r))) w

= 2

1

dr cos î a(v -

vol

r n

n

Co

sin nzf

x exp

(-

2 n2

v i

ri

1

o s Y ( j )

(-)

> nrf

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Cl-36 F. HARTMANN ET F. STOECKEL

qui peut être explicitée dans certains cas simples [14, 15, 161. Le point important à retenir est que, pour les lasers en régime libre, la largeur Av, de S,(v) est très supérieure à celle du spectre des fluctuations de fré- quence Sy(f). Les limites de celles-ci dues à des causes fondamentales sont en effet masquées par des perturbations non aléatoires, qui se traduisent par des modulations de fréquence à indice de modulation très élevé. La figure 7 [17] montre ainsi le spectre

Sy(f) correspondant au laser à colorant déjà men- tionné. Constitué essentiellement par les harmoniques des vibrations de la pompe à colorant, son étendue totale (non entièrement représentée sur la figure 7)

n'excède pas quelques kilohertz alors que le spectre

S,,(v) qui lui correspond a une largeur de plusieurs mégahertz. L'influence de l'asservissement sur le spectre optique, conduisant à un affinement de celui-ci

O 100 200 300 400 f Hertz

(Av, = 0,25

MHz

dans l'exemple précédent) mérite- rait une étude approfondie.

2.4 RELATION ENTRE LES DEUX DOMAINES ET PRO- BLÈMES ACTUELS. - L'étude des relations réciproques,

dont nous avons donné quelques exemples, entre les domaines temps et fréquence'est un sujet très vivant [9,

181. Si rattache un point important qui est la recherche de la caractérisation convenant le mieux à une application donnée, tout en faisant appel à un appareillage et une procédure les plus simples possibles. Céci concerne spécialement la spectroscopie pour laquelle il serait intéressant de disposer égqfement d'une bonne caractérisation dans le domaine temps. La _- variance d7Allan ag(2, z, T), seule donnée actuellement disponible sur les lasers de haute stabilité, ne renseigne que très imparfaitement sur le spectre optique S,(v)

et le comportement spectroscopique correspondant ; en particulier la notion de temps de traversée T d'une courbe en passage lent, situation habituelle

en pareil cas, devrait intervenir dans une telle carac- térisation. En spectroscopie non linéaire à fort niveau, des fonctions de corrélation d'ordre supérieur devraient également être envisagées [15].

3. Conclusion. - L'étude de la stabilité de fré- quence, de la pureté spectrale et de leurs relations réciproques est une voie de recherche en pleine évolution. Indépendamment de son intérêt théorique, elle devrait déboucher sur le-choix d'un petit nombre de caractérisations convenant chacune à une classe d'applications spécifique et servant de guide à i'amé- lioration des sources correspondantes. Ceci est surtout nécessaire pour les lasers destinés à la spectros-

FIG. 7. - Spectre des fluctuations relatives de fréquence d'un

laser à colorant libre en fonction de l'écart à la fréquence centrale. copie dont la description n'est actuellement pas Les harmoniques de la principale fréquence de vibration de la satisfaisante : les lasers à colorants devraient tout

pompe (46,9 Hz) sont clairement visibfes. particulièrement bénéficier de ces efforts.

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