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Le schéma de désintégration de 99Mo

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HAL Id: jpa-00206481

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Submitted on 1 Jan 1967

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Le schéma de désintégration de 99Mo

L. Dorikens-Vanpraet, E. Jacobs, K. Heyde, J. Demuynck, D. de Frenne

To cite this version:

L. Dorikens-Vanpraet, E. Jacobs, K. Heyde, J. Demuynck, D. de Frenne. Le schéma de désintégration

de 99Mo. Journal de Physique, 1967, 28 (1), pp.1-6. �10.1051/jphys:019670028010100�. �jpa-00206481�

(2)

LE JOURNAL DE PHYSIQUE

LE

SCHÉMA

DE

DÉSINTÉGRATION

DE 99Mo

Par Mme L. DORIKENS-VANPRAET

(1),

E.

JACOBS (1),

K.

HEYDE, J.

DEMUYNCK

(1)

et D. DE FRENNE

(1),

Laboratoire de Physique Nucléaire, Université de Gand, Rozier, 6-Gand, Belgique.

Résumé. - L’étude de la désexcitation de 99Mo à l’aide de

spectres

gamma et bêta et de

coïncidences gamma-gamma et

bêta-gamma

confirme l’existence d’un niveau à 1 130

keV,

de transitions gamma de 410, 620 et 950 keV dans le 99Tc et d’une transition bêta de 240 keV.

Les résultats

expérimentaux

sont

comparés

aux niveaux calculés

théoriquement.

Abstract. 2014 A careful

investigation

of the

decay

of 99Mo

by

means of gamma and beta

spectra

and gamma-gamma and

beta-gamma

coincidence

techniques,

proves the existence of a 1130 keV level and gamma transitions of 410, 620 and 950 keV in 99Tc and of a 240 keV beta transition. The

expérimental

results are

compared

with the

theoretically

calculated level scheme.

Tome 28 No 1

JANVIER

1967

Introduction. - Les articles relatifs à la désinté-

gration

du 99Mo

[1], [2], [3], [4],

ne concordent pas

sur

plusieurs points,

ce

qui

nous a semble

justifier

une

réinvestigation.

Il

s’agit

surtout du niveau a 1 130 keV

(voir fig. 1),

de la

composante

beta de 240 keV et de la transition gamma de 950 keV mentionnes dans

[2]

et

[3]

et des transitions gamma de 410 et 620 keV mentionnees dans

[3]

et, en

plus,

des

spins

et

parit6s

de

plusieurs

niveaux.

Résultats

expérimentaux.

- 1. SOURCES. - Les

sources de 99Mo

(67 h)

livr6es par le

D6partement

des

Radio6l6ments du

C.E.A., France,

et par le « Radio- chemical

Centre », Amersham, Grande-Bretagne,

ont

ete obtenues par irradiation de

molybd6ne

naturel

dans un reacteur. Les autres radio6l6ments

produits,

le 93Mo et le

lOlMo,

n’interviennent pas dans nos

mesures,

puisque

le 93Mo se

désintègre

par

capture

d’61ectron vers le niveau de base du 93Nb

(qui

est

stable)

et que le lolMo n’a

qu’un temps

de vie

de 14,6

minutes.

2. SPECTRES DIRECTS. - Les

spectres

gamma directs

ont 6t6

enregistr6s

a l’aide d’un d6tecteuc

NaI(TI)

de

1 1 11

2 X

2",

suivi d’une chaine

d’amplification

p

classique,

stabilis6e par le

syst6me

de Waard

[5],

et d’un

analyseur

multicanaux. Dans les

spectres directs,

nous retrouvons les raies du tableau I. Le

(1)

Chercheurs a l’I.I.S.N.

FIG. 1

Schema de

désintégration

du 99Mo.

Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/jphys:019670028010100

(3)

2

FIG. 2

a ) Spectre

gamma

enregistre

avec une source de 99Mo

2

jours apr6s production (avec analyse).

b) Spectre

gamma

enregistre

avec une autre source

de 99Mo 41

jours apr6s production.

scintillateur 6tant

enveloppé

d’une couche de cuivre de

0,5

mm, nous detectons tres mal les gamma de faible

6nergie, qui

ne sont de ce fait pas inclus dans le tableau I.

L’analyse graphique

de

plusieurs spectres

gamma directs a

permis

de calculer les intensites des transitions gamma,

indiqu6es

dans le tableau I. La transition de 410

keV,

si elle

existe,

est cach6e sous

la distribution

Compton

des transitions de 740 et 780 keV et sous le flanc de la raie

photoelectrique

de 372 keV : elle n’est pas retrouv6e dans

I’analyse

gra-

phique

des

spectres

directs.

Remarquons

la

presence

d’une

raie,

non pas a 950

keV,

mais a

930 ±

5 keV : l’intensit6 de celle-ci ne d6croit pas avec la meme

p6riode

que celle des autres raies

(voir fig. 2).

L’enregistrement

d’un spectre gamma toutes les

FIG. 3. - Decroissance des raies gamma du 99Mo -+ 99Tc.

12 heures

pendant

24

jours

avec la meme source

de 99Mo a

permis, apr6s analyse

de ces

spectres,

de suivre la décroissance des raies gamma

(voir fig. 3).

Un calcul des moindres carr6s donne les resultats du tableau I pour

T1/2.

Nous constatons que la décroissance de la raie de 930 keV contient deux

composantes :

une de

9,6 jours

et une de

66,5

heures.

TABLEAU I

(1)

Les intensites des deux raies de 740 et 780 keV,

non

s6par6es

dans les

spectres

directs, ont ete d6termin6es a

partir

des coincidences gamma-gamma.

(2)

Voir dans le texte.

(4)

3

FIG. 4. -

Diagramme

de Kurie du

spectre

beta direct.

L’existence d’une

composante

de

9,6 jours indique

la

presence

d’un autre radio6l6ment dans la source, identifi6 comme 6tant 92Nb. Pr6cisons que cette

impurete

se retrouve dans tous les 6chantillons de 99Mo

6tudi6s, qu’ils proviennent

du

C.E.N., Belgique,

du

C.E.A., France,

ou du « Radiochemical Centre »,

Amersham, Grande-Bretagne. D’après

les

renseigne-

ments fournis par le

departement

des Radio6l6ments du

C.E.A., Saclay, France,

le 92Nb ne

proviendrait

pas d’une

impurete

dans la cible de

molybd6ne,

mais

serait forme par une reaction

(n, p)

sur le

92Mo, present

pour

15,7 %

dans le

molybd6ne

naturel.

Reste encore la

composante

de

66,5

heures dans

la décroissance de la raie de 930 keV : elle cor-

respond

a une intensite de

0,09::f:: 0,03 % (raie

de 140 keV 100

%).

Le

spectre

beta direct a ete

enregistre

avec un

detecteur

plastique

NE 102 A de forme

conique (de façon

a avoir la forme de

1’angle

solide determine par le detecteur et la

source)

avec un diam6tre frontal de

31,75

mm et une

epaisseur

de 6 mm. La stabili- sation se fait a 1’aide de

signaux

lumineux

[10].

Tous

les

spectres

beta sont

corrig6s

pour la resolution du detecteur et pour la distribution de r6trodiffusion

comme decrit dans

[11].

La

figure

4 montre le

diagramme

de Kurie du

spectre

direct. Les

composantes

beta

qui

en

d6coulent,

leur

6nergie

maximale et leur intensite sont montr6es dans le tableau II. La composante beta de 240 keV

TABLEAU II

n’est pas retrouvee dans

l’analyse

du

spectre

direct

(a

cause de sa faible intensite et des fautes accumul6es dans la

region

des basses

energies

par la soustraction successive des trois droites de

Kurie),

mais 1’existence

en est

prouvee

par les

spectres

de coincidence

(voir plus loin) :

son intensite est d6termin6e a

partir

des

intensites des transitions gamma.

3. COINCIDENCES GAMMA-GAMMA. - La

figure

5

repr6sente

la sch6matisation du

spectre

bidimensionnel de coincidences gamma-gamma,

enregistre

avec deux

d6tecteurs

NaI (Tl)

de 4" x

4",

a une distance

de 22 cm de la source, d’une chaine de coincidences

rapide classique

et d’un

analyseur

4 096 canaux

multiparamétrique. Remarquons

que le

temps

de vie de

3,6

ns du niveau a 180 keV ne

joue

aucun

role,

FIG. 5. - Sch6matisation du

spectre

bidimensionnel de coincidences gamma-gamma.

vu que la resolution du circuit de coincidences est

de 50 ns. D’autre

part,

les cascades

passant

par le niveau

isom6rique

de 6 h

(142 keV)

sont

perdues.

La

figure

6 montre un detail de la

figure

5 : le

spectre

coincidant avec la raie de 180

keV, apr6s

correction pour les coincidences avec les raies de 140 keV et de 372 keV et pour les fortuites. Les

(5)

4

FIG. 6. -

Spectre

gamma

en coincidence avec la transition de 180 keV.

coincidences de la

figure

5 confirment le schema de

disintegration

de la

figure

1.

4. COINCIDENCES BETA-GAMMA. - Les

experiences

de coincidences

beta-gamma

ont ete effectuées a 1’aide

FIG. 7. -

Diagramme

de Kurie du

spectre

beta

en coincidence avec la transition gamma de 950 keV.

des d6tecteurs gamma et beta decrits

plus

haut

(voir

« spectres directs

>>),

d’une chaine de coincidences

rapides

usuelle et d’un

analyseur

4 096 canaux

multiparametrique.

La

figure

7 montre le

diagramme

de Kurie du spectre beta en coincidence avec des

energies

gamma de 900 a 1 000

keV, après

correction pour les coinci- dences avec le flanc haute

6nergie

de la raie

photo6lec- trique

de 740 + 780 keV et pour les fortuites. Cette

figure

demontre bien 1’existence d’une transition beta

avec

Emax

= 240 keV. En dessous de 180

keV,

les

points experimentaux

devient de la droite de

Kurie, principalement

a cause de la

presence

des raies de conversion interne des transitions gamma de 180

en 140 keV.

FiG. 8. -

Diagramme

de Kurie du

spectre

beta en

coincidence avec les transitions gamma de 740 et 780 keV.

La

figure

8 montre le

diagramme

de Kurie du spec-

tre beta en coincidence avec les raies gamma de 740

et 780 keV. Elle contient une seule

composante

beta

avec

Emax

= 440 keV.

La

figure

9 montre le

diagramme

de Kurie du

spectre

beta en coincidence avec des

energies

gamma de 350 a 450

keV, apr6s

correction pour les coinci- dences avec la distribution

Compton

des raies de 740

et 780

keV,

et les fortuites. La

figure

contient deux

composantes

beta avec

Emax

= 880 keV et

Emax ===

440 keV. Cela fournit la preuve de 1’existence de la transition gamma de 410 keV et permet meme de calculer son intensite relative a celle de la transition de 372 keV. Si l’intensit6 de la transition de 372 keV

(6)

5

FIG. 9. -

Diagramme

de Kurie du

spectre

beta en

coincidence avec les transitions gamma de 372 et 410 keV.

est

1,8 % (tableau I),

la transition de 410 keV a une

intensite de

0,45 % ::f:: 0,10.

Les

spins

et

parit£s

des dtats excitds du 99Tc. - La

figure

10 compare les niveaux

exp6rimentaux

aux

niveaux calcul6s

th6oriquement.

La

configuration

du

niveau de base du 99Tc

(7tg9’2)3 (vd5 2)s

permet de calculer a

partir

des niveaux excites du

98Mo,

et par la

technique

des

c.f.p.,

les niveaux excites du 99Tc.

FIG. 10. -

Comparaison

des niveaux excites du 99TC

exp6rhnentaux

et

th6oriques.

L’introduction de 1’effet de la couche

PIi2’

a

posteriori,

permet de trouver aussi des niveaux de

parit6 negative (1/2 -, 5/2-

et

3/2) -.

Une

diagonalisation

exacte de

la

configuration (Pl/2)1 (g92)m (dS/2)n avec 0 -, 1,- 2, 0

m 5 et n = 6

[6]

donne des resultats tres peu diff6rents. Les niveaux

indiqu6s

en

pointill6s

dans la

figure

10 sont retrouv6s en

couplant

un trou dans la

couche

Pl 2

avec le niveau 2 + du coeur de 98Mo

[7] qui

se trouve a une

6nergie

de 780 keV. Cela donne des niveaux

3/2-

a 520 keV et

5/2-

a 1150 keV.

Expérimentalement

le niveau de base de 99Tc est

determine comme 6tant

9/2 +

a

partir

des

spectres atomiques

et du fait que y

appartient

au groupe g9 2 de Schmidt

[1].

Cela

correspond parfaitement

a la

pr6-

diction

9/2+

du mod6le en couches.

Dans

[1] J"

du niveau a 140 keV est d6termin6

comme

7/2

+ a

partir

de «K de la transition de 140 keV

(qui

est

Ml)

et de 1’existence de la transition de 2 keV

entre les niveaux de 142 keV et 140 keV.

Ajoutons qu’une r6gle empirique indique

que, dans les noyaux

ayant

un

grand spin (7/2, 9/2

ou

plus)

pour le niveau de base et un

premier

6tat excite de faible

6nergie,

le

spin

de ce

premier

6tat excite est donne

par j

2013 1

(en

ce

cas j

=

9/2).

Pour le niveau

isomirique

a 142 kev

(6 h),

le

temps

de vie de la transition de 142 keV

indique Aj

= 4 et le mod6le en couches

pr6dit

7c = -

[1].

En

plus,

remarquons que ce niveau iso-

m6rique 1/2-

est

present

dans tous les noyaux envi-

ronnants du 99Tc. Les niveaux a 140 keV

(7/2 +)

et

à 142 keV

(1/2-)

sont retrouv6s

th6oriquement (voir fcg. 10).

Dans

[1],

le niveau à 180 keV est caractérisé par

5 /2 +

parce que ti

appartient

au groupe

d5,2

de Schmidt et que aK,

K/L

et r d6montrent que la transition de 41 keV est

MI

et celle de 181 keV est

E2.

La theorie

retrouve ce niveau

5/2 +

mais a une

6nergie trop

haute

( fig. 10).

La valeur

log ft

=

8,5

de la transition beta alimen-

tant le niveau a 514 kev

indique Aj

=

0,

1 ou

2,

avec

changement

de

parite.

Si nous

acceptons J r == 1/2+

pour le niveau de base du 99Mo

[1], [3], [8], [9],

cela donne pour le niveau a 514 keV

1/2-, 3/2-

ou

5/2-.

Le fait que ce niveau se d6sexcite uni- quement par la transition gamma de 372 keV vers

le niveau

1/2- (142 keV)

et non vers les niveaux

5/2 + , 7/2+

ou

9/2+,

exclut la

possibilite 5/2-.

Reste donc

1/2-

ou

3/2-.

Seul un 6tat

3/2-

peut

s’expliquer

th6ori-

quement a cette

energie. [1] indique J

=

1/2 +

ou

3/2 +

pour le niveau a 920 keV à

partir

de la valeur

log ft

=

6,4

de la transition beta alimentant ce niveau. Des cor-

rélations

angulaires

gamma-gamma 740-180 keV

et

740-(41)-140

keV que nous avons effectu6es ne

permettent

pas de

distinguer

entre les deux

spins possibles,

mais d6montrent que la transition de 740 keV est de nature

E2,

au moins pour 95

% (avec

moins de 5

%

de

Ml) .

Seul un 6tat

3/2 +

peut etre

explique

par la theorie a une

6nergie

de 920 keV. Le niveau a 920 keV 6tant

3/2 + (ou 1/2+)

et le niveau

a 514 keV

3/2- (ou 1/2-),

il est tres

probable

que les

(7)

6

transitions de 410 keV et 780 keV soient de meme nature

El.

L’estimation de

Weisskopf

donne alors pour leurs intensites relatives

14,0/1780

=

1/7,

ce

qui correspond parfaitement,

dans la limite des erreurs

expérimentales,

avec les intensites trouv6es

exp6rimen-

talement

(I4lo/hso = 1/8).

Ceci constitue une confir- mation indirecte de la

parite

des niveaux. Nous avons

determine la valeur

log ft

de la transition beta de 240 keV comme 6tant

7,3.

Ceci

correspond

a

3 J

=

0,

1 ou 2 «

oui »,

donc

1/2-, 3/2-

ou

5/2’

pour le niveau a 1130 keV. Comme ce niveau se d6sexcite vers les niveaux

5/2+

a 181 keV et

3/2- (ou 1/2-)

a 514

keV,

cela exclut la

possibilite 1/2-.

Reste donc

3/2-

ou

5/2-.

Le fait

qu’il n’y

a pas de transition

perceptible

vers

le niveau

3/2

+

(ou 1/2 +)

a 920 keV est

plutot

en faveur

de

5/2-,

ce

qui correspond

a la

prediction théorique.

Ce travail fait

partie

du programme de recherches de 1’I.I.S.N.

Belgique.

Les auteurs tiennent a remercier le Professeur

J. Verhaeghe,

pour l’int6r6t

qu’il

a

port6

a ce

travail,

et le Professeur C. C.

Grosjean

et ses

collaborateurs,

pour avoir mis a leur

disposition

l’ordinateur IBM 1 620 du Laboratoire de Calcul de l’Universit6 de Gand.

Manuscrit reçu le 1er

juillet

1966.

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dans Nucl.

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Références

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