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Chapitre 6 : Caractérisation du coefficient de partition des pesticides dans le bassin de la Save

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6 Caractérisation du coefficient de partition

des pesticides dans le bassin de la Save

L’étude de sensibilité sur la date d’épandage, exposée dans le chapitre précédent, a montré que la réponse des flux de pesticides exportés dépendait notamment des propriétés physico-chimiques des pesticides étudiés. Ce chapitre s’intéresse plus particulièrement au coefficient Kd de partition entre phases dissoute et particulaire, qui est un facteur de contrôle

physico-chimique du transfert de pesticide, déterminé par des contraintes environnementales. L’équation qui relie le Kd au coefficient de distribution octanol/eau Kow et à la concentration

en matières en suspension a été formulée dans le contexte environnemental de la Save. Les résultats sont présentés sous la forme d’un article, aujourd’hui en préparation :

L. Boithias, et al. (en préparation), Improving the pesticide partition coefficient Kd in rivers

for modelling purpose: case of an agricultural catchment in south-western France, Water Research.

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6.1 Contexte et objectifs

Les relations existant entre les pesticides et les MES, qui incluent le COP, et le COD, ont été démontrées par plusieurs auteurs (Gao et al., 1997; Worrall et al., 1999; Wu et al., 2004; Thevenot et al., 2009; Taghavi et al., 2010; Oeurng et al., 2011). D’autres études ont montré que l’adsorption des pesticides sur la phase solide (matière organique et argiles) était le processus clé régissant la mobilité des pesticides dans l’environnement, de même que le pH (Hayes, 1970; Coquet et Barriuso, 2002; Weber et al., 2004; El Bakouri et al., 2009). Le coefficient de partition entre phase dissoute et particulaire Kd est donc un bon indicateur du

contrôle de la phase solide sur le devenir des pesticides, notamment en période de crue. Plusieurs relations entre Kd et le coefficient de distribution octanol/eau Kow ont été proposées

(Karickhoff et al., 1979; Chapra, 1997), notamment en vue de la modélisation du transfert de pesticides dans l’environnement. Celles-ci ne s’intéressaient à l’époque qu’à des molécules très lipophiles (moyenne log(Kow) = 5). A notre connaissance, aucune relation n’a été publiée

pour des molécules moins lipophiles (moyenne log(Kow) = 3), telles que celles utilisées

actuellement dans le bassin de la Save.

Dans le modèle SWAT, le coefficient Kd qui régit la partition entre les phases dissoute et

particulaire des pesticides dans la rivière est paramétré avec une constante, dans le temps et l’espace, basée sur les équations mentionnées ci-dessus.

Les objectifs de cette étude étaient donc de (1) identifier quels facteurs environnementaux parmi le débit, les MES, le carbone organique et le pH étaient significativement différents entre crue et étiage à l’exutoire du bassin versant de la Save pour contrôler la partition des pesticides entre phases dissoute et particulaire et régir ainsi son aptitude au transfert, et (2) établir une relation simple entre les facteurs identifiés préalablement et les coefficients Kd et

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6.2 Principaux résultats et discussion

6.2.1 Analyse de sensibilité préliminaire

Une analyse de sensibilité préliminaire a été réalisée sur les paramètres SKoc et CKoc du

modèle SWAT (Tableau 6), qui sont dans SWAT respectivement les coefficients de partition dans le sol et dans la rivière. Leur sensibilité sur le flux total (dissout + particulaire) moyen annuel et sur le coefficient Kd moyen annuel (1998-2010) tel que Kd = [particulaire]/[dissout]

à l’exutoire a été évaluée sur la base de quatre sensibilités relatives (avec I changé de -50, -25, +25 et +50% des valeurs initiales de SKoc et CKoc). Le paramètre CKoc est le plus sensible sur

Kd. C’est donc sur ce paramètre, régissant la partition entre phases dissoute et particulaire

dans la rivière, que l’attention devra se porter pour améliorer sa description dans le contexte environnemental de la Save.

Tableau 6. Sensibilité relative moyenne des paramètres SKoc et CKoc sur le flux total moyen annuel à

l’exutoire et sur le coefficient Kd = [particulaire]/[dissout] moyen annuel à l’exutoire, calculée pour le

metolachlor et l’aclonifen sur la période 1998-2010.

Metolachlor Aclonifen

Total Kd Total Kd

SKoc 0,11 -0,44 -0,18 -0,30

CKoc -0,14 -1,17 -0,01 -0,95

6.2.2 Elaboration de l’équation du K

d

à l’exutoire de la Save

Une première équation a été formulée à partir des mesures ponctuelles de concentration en MES (mg.L-1_{) et %COP à l’exutoire de la Save enregistrées de janvier 2007 à octobre 2010 :}

(

5

)

2,07 40 , 9 % + − = MES COP

Cette équation est valable pour des concentration en MES comprises dans l’intervalle ]5 ;+∞[.

Le coefficient R² entre %COP observés et modélisés est de 0,50 (p<0,05). Le numérateur du premier terme est une constante d’ajustement. Les 5 mg.L-1 _{du dénominateur correspondent à}

la concentration en MES minimale à l’exutoire de la Save, correspondante à la concentration en MES tributaire du soutien d’étiage apporté par le canal de la Neste. Le deuxième terme (2,07) correspond à la teneur en COP des horizons superficiels de sol dans cette région (Guiresse et Revel, 1995).

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165 Afin de s’affranchir du biais induit par le nombre d’échantillons prélevés et mesurés par crue, les mesures ont été moyennées (par pondération avec les débits) par événement hydrologique. Deux crues ont été considérées distinctes lorsque le débit redescendait au niveau de base et les périodes d’étiage ont été découpées en périodes de 30 jours, correspondant au nombre de jours au delà duquel le coefficient d’autocorrélation est inférieur à 0,2. 11 épisodes de crue et 5 étiages ont été ainsi distingués de juillet 2009 à octobre 2010. Le test de Fisher a ensuite permis d’établir si les débits (moyens et maximaux), les concentrations moyennes en MES, COP, COD et le pH moyen étaient significativement différents entre crue et étiage. Seules les valeurs de débits (moyens et maximaux), de MES et de COP étaient significativement différents (p<0,05). Ces trois facteurs étant fortement corrélés entre eux (Tableau 7), une relation simple entre Kd et l’un de ces facteurs a été recherchée.

Tableau 7. Matrice de corrélation entre débit (Q moyen et maximal), concentrations en carbone organique dissout (COD), matières en suspension (MES), carbone organique particulaire (COP) et pH (juillet 2009 – octobre 2010).

Facteurs Q moyen Q maximal COD MES COP pH Q moyen 1,00 Q maximal 0,80 1,00 COP 0,46 0,62 1,00 MES 0,61 0,93 0,63 1,00 COP 0,67 0,96 0,62 0,98 1,00 pH 0,42 0,28 0,37 0,13 0,15 1,00

La relation entre les Koc et Kow des pesticides en présence a été calculée sur la base des

concentrations en phases dissoute et particulaire de 7 molécules (alachlor, atrazine, DEA, isoproturon, metolachlor, tebuconazole, trifluralin) mesurées majoritairement à l’exutoire de la Save de juillet 2009 à octobre 2011 :

39 , 0 10 4 , 1 _⋅ 5_⋅ ₊ = − ow oc K K (R² = 0,79)

En l’injectant dans l’équation de Kd, celui-ci s’exprimait de la façon suivante :

) 39 , 0 10 4 , 1 ( % _⋅ _⋅ 5_⋅ ₊ = − ow d COP K K

En remplaçant %COP par la fonction de MES : ) 39 , 0 10 4 ,1 ( 07 , 2 5 40 , 9 __⋅ _⋅ 5_⋅ ₊      + − = − ow d K MES K

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166 Cette équation est donc valable à l’exutoire du bassin versant de la Save, pour des concentrations en MES comprises dans l’intervalle ]5 ; +∞[ et des log(K_ow) compris dans

l’intervalle [1,5 ; 4,8]. Les Kd des 7 molécules ont été calculés selon cette dernière équation et

comparés aux Kd calculés sur les observations. Les Kd ainsi modélisés respectaient les

tendances observées et étaient situés dans l’intervalle défini par l’erreur standard sur les observations. Au delà de 40 mg.L-1_{de MES, les variations de log(K}

d) sont inférieures à 1%.

6.3 Conclusions

Ce chapitre a permis d’établir une relation entre le coefficient de partition Kd, le coefficient de

distribution octanol/eau Kow, et les matières en suspension. Les modèles de transfert des

pesticides à l’échelle des bassins versants tels que SWAT n’implémentent que les MES dans leurs équations qui décrivent les processus dans la rivière, s’affranchissant ainsi du COP. Par ailleurs, le paramètre Kd actuellement implémenté dans SWAT (CKoc) influe sensiblement la

partition de phase à l’exutoire. L’équation proposée dans ce chapitre pourrait donc :

- être testée en paramétrant le coefficient Kd (CKoc) de partition de phase des pesticides

dans les rivières du modèle SWAT appliqué au bassin de la Save, en fonction du Kow

de la molécule modélisée et sur la base d’une concentration moyenne interannuelle en MES ;

- être elle-même implémentée parmi les équations du modèle appliqué à la Save. Le coefficient Kd (CKoc), deviendrait alors une variable dans le temps et l’espace, en

fonction de la concentration en MES locale calculée au pas de temps journalier, la seule constante restante étant le Kow de la molécule modélisée ;

- être testé sur des bassins versants similaires.

Par ailleurs, la méthode décrite ici peut être aisément mise en œuvre pour d’autres bassins versants pour lesquels des jeux de données suffisants de concentrations en pesticides dans les phases dissoute et particulaire, de concentrations en MES et de concentrations en POC sont disponibles.

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6.4 Publication

La publication insérée à partir de la page suivante s’intéresse à l’amélioration du formalisme du paramètre Kd dans le modèle SWAT.

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Conclusions et perspectives

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7 Conclusions et perspectives

Cette dernière partie reprend les principales conclusions issues des différents chapitres de cette thèse et propose des perspectives de recherche.

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7.1 Conclusion générale

Ce travail de thèse s’appuie sur l’analyse de données collectées in situ et sur une approche par modélisation pour étudier le transfert de pesticides à l’échelle du bassin versant en période de crue. Le modèle SWAT est appliqué sur un bassin versant agricole du sud-ouest de la France, le bassin de la Save. Le devenir des phases dissoute et particulaire des pesticides à l’échelle du bassin est simulé après avoir dûment calibré l’hydrologie, la phase dissoute représentée par les nitrates et la phase particulaire représentée par les matières en suspension. Les débits et les exportations de nitrate et de matières en suspension sont simulés de façons satisfaisantes par SWAT sur le bassin de la Save, de même que les rendements des cultures en place. Les écoulements et les transferts de matières par les ruissellements de surface et de sub-surface, et par la nappe, sont reproduits par le modèle. Deux molécules de pesticides sont choisies, parce qu’elles sont épandues en plus grande quantité au printemps sur le bassin, et qu’elles couvrent un large spectre de solubilité et de lipophilie.

L’étude de faisabilité préliminaire vise à évaluer la capacité de SWAT à simuler le devenir des molécules metolachlor et trifluralin, de 2008 à 2009. Les performances du modèle, testé sur le bassin de la Save, sont jugées satisfaisantes compte tenu de la simplicité des processus implémentés dans le modèle (distribution par HRU, processus simplifiés du module pesticides). Dans les études de modélisation suivantes, qui portent sur la période 2009-2010, la trifluralin, dont l’usage a été interdit en 2008, est remplacée par l’aclonifen. Sur cette période, les crues représentent 19% du temps. 92% des flux de matières en suspension exportés à l’exutoire sont exportés en crue et 29% des flux de nitrates exportés à l’exutoire sont exportés en crue. Concernant les pesticides, les crues sont responsables de 74% des exportations de metolachlor et de 95% des exportations d’aclonifen à l’exutoire. Le taux d’exportation du metolachlor est de 0,25% de la dose de metolachlor appliquée et le taux d’exportation de l’aclonifen est de 0,10% de la dose d’aclonifen appliquée. L’utilisation d’itinéraires techniques détaillés, intégrant des rotations sur plusieurs années, n’améliore pas de façon tangible la qualité des simulations. Le degré de simplification des processus dans SWAT, et notamment la distribution par HRUs, est trop élevé pour rendre le modèle sensible à la qualité spatiale de ces détails. En revanche, faire varier la date d’épandage des pesticides par rapport à la date moyenne établie par les enquêtes de terrain permet d’améliorer la qualité des simulations. Ainsi, le R² et le PBIAS des simulations de concentrations en metolachlor à

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190 l’exutoire sont passés respectivement de 0,01 et -150% à 0,22 et -57% en reculant la date d’épange de trois jours.

La modélisation permet de mettre en évidence un certain nombre de facteurs de contrôle (anthropiques, physico-chimiques et environnementaux) qui, combinés entre eux, régissent le transfert des pesticides en période de crue à l’échelle du bassin versant. En termes de flux, le premier facteur de contrôle est le taux de dégradation, ou demi-vie des pesticides, dans le sol et dans la rivière. A la dégradation s’ajoutent les processus de rétention et de volatilisation : ainsi, plus de 99% des pesticides épandus n’atteignent pas l’exutoire, alors que sur la même période (2009-2010) les concentrations en metolachlor ont dépassé la norme de 0,1 µg.L-1 pendant 29% du temps et les concentrations en aclonifen ont dépassé cette norme pendant 14% du temps. Lors du transfert du sol à la rivière, les deux pesticides modélisés sont préférentiellement transférés avec le ruissellement de surface : plus de 90% des pesticides transférés vers la rivière sont transférés avec le ruissellement de surface. Sur la période 1998-2008, on montre que les flux de trifluralin et de metolachlor dans leurs phases particulaires sont corrélés au flux de MES (respectivement R²= 0,69 et 0,64). La trifluralin et le metolachlor dans leurs phases dissoutes sont peu corrélés au flux de nitrate (respectivement R²=0,21 et 0,16). La trifluralin et le metolachlor dans leurs phases dissoutes sont mieux corrélés au flux de MES (respectivement R²=0,33 et 0,67).

La capacité de sorption des pesticides, liée à ses propriétés de solubilité et de lipophilie, conditionne donc sa réponse à un épisode pluvieux entraînant une crue. Le transfert des molécules solubles comme le metolachlor est contrôlé principalement par la date de la première pluie qui suit l’épandage, tandis que le transfert des molécules peu solubles comme l’aclonifen est tributaire de la combinaison de l’intensité de la pluie avec le délai entre application et pluie. La date d’application des pesticides, en rapport avec la date des premières pluies suivant l’épandage, conditionne donc aussi les flux et les concentrations en pesticides à l’exutoire et sur le bassin versant. Considérant l’incertitude sur la donnée d’entrée ‘date’ dans le modèle, il est raisonnable de faire varier ce paramètre dans un intervalle de dates plausibles, et d’améliorer la qualité de la simulation le cas échéant. Les pesticides simulés à l’exutoire sont sous le contrôle des facteurs débit et matières en suspension. Ils suffisent à reproduire le rôle observé des concentrations en carbone organique dissout ou particulaire, eux-mêmes tributaires du débit et principalement exportés en période de crue.

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191 Le coefficient de partition Kd entre phases dissoute et particulaire dépend de facteurs

différents en fonction du compartiment étudié. L’étude de sensibilité par la modélisation montre que ce coefficient est plus sensible dans la rivière que dans le sol. Le contrôle du coefficient de distribution octanol/eau Kow et des matières en suspension est mis en évidence

en analysant des données observées. Une équation, valable à l’exutoire de la Save, est proposée. Elle relie les coefficients Kd et Kow avec la concentration en matières en suspension,

variable dans le temps et l’espace. Cette équation est valable aussi bien en période de crue qu’en période d’étiage, puisque c’est la concentration en matières en suspension qui conditionne le Kd pour un pesticide de Kow donné.

La spatialisation de l’information sur toute la zone drainée est réalisée sur la base des calibrations effectuées à l’exutoire. La localisation des zones les plus contributives en période de crue est donc possible, soit que la pression agricole y est intense, soit que l’intensité des précipitations y est favorable au transfert. L’exploitation de mesures de concentration en pesticides effectuées en divers points du réseau hydrographique du bassin manque néanmoins pour affiner la qualité de la simulation en tous points du bassin.

7.2 Perspectives

Les perspectives de recherche à l’issue de ce travail de thèse sont multiples et concernent aussi bien les mesures de terrain que l’amélioration de la modélisation.

L’implémentation de deux nouveaux processus dans le modèle SWAT améliorera la qualité des simulations à l’échelle du bassin versant de la Save. Bien que réduite sur le bassin, la nappe aquifère soutient le débit de base de janvier à mai. La simulation des pesticides les plus solubles pourra être améliorée par l’intégration d’équations de transfert nappe/rivière et rivière/nappe, et de stockage et de dégradation dans ce compartiment. Des travaux en ce sens sont déjà en cours sur le bassin versant de l’Alegria, dans le Pays Basque espagnol, dont les débits de la rivière sont entièrement conditionnés par l’aquifère alluvial superficiel. Il a été suggéré par ailleurs que la partition simulée des pesticides entre phases dissoute et particulaire pouvait être améliorée par une équation, en l’occurrence adaptée au bassin de la Save qui relie les matières en suspension aux coefficients Kd et Kow. Cette équation pourra être intégrée à la

place de l’actuel paramètre constant Kd de SWAT, pour en faire une variable spatiale et

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192 concerné. La constante restante sera le Kow de la molécule modélisée, qui est une mesure de

laboratoire largement reportée dans la littérature. Tester cette équation sur des bassins plus ou moins similaires à celui de la Save permettra d’en affiner son domaine de validité.

Dans cette thèse, seule la pollution diffuse des pesticides a été considérée. S’intéresser aux sources de pollution ponctuelle permettra de quantifier les doses de pesticides perdues à l’occasion des lavages de cuve d’épandage, et de localiser ces dernières afin de reporter rigoureusement ces données dans le modèle et d’en simuler les effets sur les concentrations à l’exutoire, ou dans les tributaires si des mesures sont disponibles.

Il a été montré que plus de 99% des pesticides épandus n’atteignaient pas l’exutoire. Le rôle de la matière organique des sols sur le stockage des pesticides dans ce compartiment pourra être étudié plus en détail dans une perspective d’appauvrissement général des sols soumis à des pratiques agricoles intensives. Si les processus de sorption/désorption sont aujourd’hui assez bien connus dans la rivière, leur formalisme dans les modèles est encore très simplifié en raison de la complexité spatiale de l’hydromorphologie (mouilles, radiers) du cours d’eau et de la compexité temporelle des régimes hydrologiques. Aussi, le devenir des pesticides dans des zones tampons, telles que les zones humides et les retenues de barrages, est peu appréhendé. Il sera intéressant, en plus des phénomènes de rétention des pesticides en divers lieux du bassin, de mesurer les cinétiques de dégradation des molécules dans les différents compartiments (sol, rivière), en fonction de la typologie de ces derniers, ainsi que les cinétiques de sorption/désorption et de complexation avec d’autres contaminants. Les résultats de ces études pourront permettre d’améliorer le formalisme mathématique des modèles utilisés.

Dans cette étude, la sensibilité de tous les facteurs de contrôle n’a pas été étudiée selon la même perspective. Un travail d’analyse portant sur tous les facteurs physico-chimiques, environnementaux et anthropiques, sur une même période d’étude, permettra de hiérarchiser précisément les facteurs prépondérants. La modélisation, par exemple à l’aide du modèle SWAT dont les performances sur le bassin de la Save ont été démontrées, pourra aider à cette analyse.

De la même façon, l’étude par la modélisation ne s’est intéressée qu’à deux molécules choisies parce qu’elles couvraient un large spectre de solubilité et de lipophilie. Tester les

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193 hypothèses dégagées par ce travail sur d’autres molécules intermédiaires permettra de généraliser ces conclusions à un nombre plus important de pesticides.

Si les processus de transfert des pesticides, propres au bassin versant de la Save, sont bien connus, et leur devenir dans l’environnement bien simulé, le modèle pourra servir d’outil prédictif et d’aide à la décision dans cette zone géographique. Le choix des types et des dates des labours, de la date d’application en fonction des prévisions météorologiques, de la dose d’application en fonction de la pression des nuisibles, etc., pourra être fait sur la base de connaissances étayées. Des scenarii visant à réduire la contamination d’origine agricole des cours d’eau pourront être testés et évalués, notamment dans une perspective de changement climatique. Enfin les services écologiques rendus par l’environnement quant à la dépollution ‘naturelle’ des cours d’eau pourront être évalués, comme par exemple le rôle des compartiments tampons (zones humides, lit sédimentaire des cours d’eau) sur le stockage et la dégradation des molécules.

Ainsi, les suggestions d’amélioration du modèle reportées précédemment, ainsi que l’identification des processus dominants, pourront constituer une base de travail en vue des prochains développements d’autres modèles de transfert de pesticide dans les phases dissoute et particulaire à l’échelle des bassins versants. De même, il est envisageable de développer un système expert qui reconstitue, en fonction du signal de pesticides à l’exutoire ou en d’autres points d’un bassin, les différentes sources de pesticides dans ce bassin. Il intégrerait les pratiques agricoles, variables en fonction des secteurs géographiques, des cultures, de la sensibilité de chaque agriculteur concerné, et du contexte climatique de chaque secteur. Le modèle de transfert actuellement en développement MOHID (Trancoso et al., 2009) pourra bénéficier de ces avancées, de même que des outils simplifiés d’aide à la décision, dans lesquels seuls les processus dominants sur la zone géographique concernée seraient implémentés. Ce type d’outil, simple à mettre en œuvre, est adapté à la gestion institutionnelle du territoire, notamment en ce qui concerne l’alimentation en eau potable. Les gestionnaires pourront ainsi :

- cibler ‘quoi’ et ‘quand’ surveiller concernant la qualité des eaux de surface ;

- identifier des pics de concentration en pesticides sans campagne de terrain coûteuse ; - évaluer les flux exportés comme indicateurs de contamination des cours d’eau.

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194 Il sera également possible de se baser sur les prédictions de cet outil pour proposer des pratiques localement ciblées, plus respectueuses de l’environnement, ceci afin d’atteindre les objectifs de la Directive Cadre sur l’Eau (EC, 2000). Ainsi, en fonction du contexte climatique et agricole, l’usage de pesticides plus ou moins solubles pourra être encouragé. Si la priorité des gestionnaires est la qualité de l’eau destinée à la consommation humaine, l’usage de formulations lipophiles et peu solubles ferait que les pesticides sont plus à même d’être stockés dans l’environnement en amont des captages pour l’alimentation en eau potable. Leur transfert vers l’aval serait non seulement limité, mais quand bien même ils seraient exportés, il serait plus aisé de les piéger dans les bassins de décantation des stations de lagunage.

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